- 學位論文
利用第一原理計算探討CO和H2O分子於WC(0001)表面上之吸附及其相關之化學反應
Adsorption and Reaction of CO and H2O on WC(0001) Surface : A First-Principles Study
摘要
利用理論計算的方式探討碳化鎢表面的活性、反應及許多小分子的吸附力，並藉此探討此表面的優劣勢。本文以WC(0001)的W-terminal為主要計算表面。利用密度泛函理論(DFT)系統，模擬碳化鎢(WC)表面的結構，探討小分子於此表面的吸附位置以及吸附能力。並對於其反應路徑進行探討，模擬其反應的最佳運行路徑。以H2O、CO、CO2、H2、OH等小分子置於此表面上，進行各種反應並探討其可能的路徑。根據表面分子的各種反應，討論此表面對於各種分子的吸附能力，尋找反應中的過渡狀態及反應穩定狀態。繪製能量曲面圖，討論整體反應低點以及各種反應的最適路徑。本篇主要以水的分解反應、一氧化碳分子與水分子的相關反應以及二氧化碳的相關反應來進行探討，以眾多小分子為探討基礎，尋找反應的最適性質，並比較此表面對各反應的催化能力。探討此類小分子相關的化學反應，藉由計算的結果來對其他的表面進行比對。本篇也使用了density of state (DOS)圖來探討整體鍵結情形，並利用電子密度分佈情形來加以探討各個結構中電子轉移情形。
並列摘要
According to the density functional theory, we study the adsorption and reaction of small molecules (H2O、CO、CO2、H2、OH) on the tungsten carbide. In this study, we choose the W-terminal WC(0001) surface for all calculations. In order to discuss the adsorption energy and adsorbed locations of small molecules, we made many efforts to find out the most stable states and predict the related reactions. Considering the potential energy surface (PES), we use the stable structure to map out and use NEB method to search the transition states. We also consider the reaction pathways for the each molecules (HCO、COH、COOH). The reactions of carbon monoxide and water on the WC(0001) surface are the mainly target in this article. Base on the reactions between small molecules and WC(0001), we discuss the catalytic of WC(0001) surface. We also do the density of state (DOS) and charge difference calculations to explain the interactions between small molecules and WC(0001) along the reactions.