鉑/二氧化鈦的製備與光催化反應：從液相到氣相

Preparation and Photocatalytic Reaction of Pt-modified TiO2:From Liquid Phase to Gas Phase

游泊皓(Bo-Hao You)

指導教授 ： 蘇昭瑾

國立臺北科技大學/工程學院/有機高分子研究所/碩士(2005年)

摘要

由金屬容易捕捉電子的特性，摻雜金屬的二氧化鈦光催化效率會被提升，因此本研究製備奈米級的鉑/二氧化鈦（Pt/TiO2）觸媒，並探討其光催化裂解效應。實驗以汞燈為光源照射含有六氯鉑酸的二氧化鈦（Degussa P-25）懸浮液，並藉由化學分析能譜儀（ESCA）、穿透式電子顯微鏡（TEM）、掃描式電子顯微鏡-能量散佈分析儀（SEM-EDS）、X-ray繞射儀（XRD）、氮氣吸附儀（BET）分析所得Pt/TiO2奈米顆粒的性質。結果發現，隨著鉑沈積於二氧化鈦上的含量增加會造成TiO2顆粒凝聚的現象，對比表面積及原來TiO2的晶相卻無太大影響。化學分析能譜儀圖譜顯示在Pt含量為2.12 %時Ti（2p）有向低束縛能位移最多1.7 eV的現象，顯示出鉑與二氧化鈦之界面存在不可忽略的電子轉移現象。
在光催化部分首先探討液相反應，Pt/TiO2在酸性亞甲基藍（Methylene blue）的水溶液中利用紫外光（波長254.7 nm）的光源照射進行光解反應，並由紫外光/可見光光譜儀（UV/Vis）分析亞甲基藍分子光裂解的過程，結果發現隨著照光時間的增加，亞甲基藍溶液的吸收度逐漸下降且呈一次反應現象，Degussa P-25反應常數為k=0.021（min-1），而Pt/TiO2最佳的反應常數則為k=0.045（min-1）。
在氣相光催化部分是使用了真空系統的FT-IR，以氣相的碘甲烷（CH3I）利用汞燈（300 W）作為光源進行光催化反應。加入了2.12 %Pt/TiO2樣品在光反應過程中出現了甲烷（CH4）的訊號；在熱化學反應中，加入了金屬鉑的二氧化鈦樣品皆在573 K左右出現甲烷（CH4）的訊號，且隨著溫度上升甲烷產量逐漸提高；而在光催化部份中Pt/TiO2可以迅速的將CH3I氧化生成主產物二氧化碳，且產生水及甲酸等最終產物。

關鍵字

鉑/二氧化鈦 ； 光催化沈積法 ； 亞甲基藍 ； 碘甲烷 ； 傅立葉轉換紅外線光譜

並列摘要

The purpose of this work is to prepare powdered Pt/TiO2 with various Pt-content and to study their photocatalytic activity in decomposition of organic molecules. The Pt/TiO2 samples were prepared by depositing Pt on Degussa P25 TiO2 powders through photoreduction of aqueous hexachloroplatinate(IV) acid. The characterization of as-prepared Pt/TiO2 was performed using the combination techniques of Electron Spectroscopy for Chemical Analyzer (ESCA), Transmission Electron Microscope (TEM), Energy Dispersive Spectrometer (EDS), X-Ray Diffractometer (XRD), and Brunauer-Emmett-Teller (BET). Deposition of Pt leads to the shift of Ti (2P) and O (1s) ESCA peaks to low binding energy side for Pt content up to 4 %. Simultaneously, the of Pt (4f) ESCA peak shifts to high binding energy side for Pt content up to 2 %. The result was explained by Ti4+-induced surface polarization with partial negative charge on the TiO2 substrate. The TEM micrographs indicate that the deposition of platinum can cause agglomeration of TiO2 particles.

To verify the effect of Pt content on the photocatalytic activity of the Pt/TiO2, the experiments of degradation of methylene blue (MB) in aqueous solution and the photooxidation of methyl iodide in gas phase were carried out. The Pt/TiO2 sample containing 2.12 % Pt showed the consistently best photocatalytic activity for both systems. The addition of Pt on TiO2 also changed the reaction pathway for CH3I decomposition upon irradiation. Possible correlation between the Pt content and photocatalytic property of Pt/TiO2 is discussed in the thesis.

並列關鍵字

Pt/TiO2 ； Photochemical deposition ； Methylene blue ； Methyl iodide ； FT-IR

參考文獻

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