利用實驗設計法探討金觸媒在一氧化碳催化反應之影響因子

A Study of the Catalytic Activity of Carbon Monoxide Oxidation on Supported Gold Nanoparticle by Design of Experiment

吳欣恩(Hsin-En Wu)

指導教授 ： 楊重光

國立臺北科技大學/工程學院/化學工程所/碩士(2006年)

摘要

金一直被認為不具有觸媒活性。然而，於1987年春田正毅（Masatake Haruta）博士發現將奈米級的金粒子承載到金屬氧化物上，所製得的觸媒即使在攝氏零下73度仍可催化一氧化碳的氧化反應，使一氧化碳轉化成二氧化碳，這個結果立刻引起了科學家的興趣。本論文是探討以四極質譜儀(Quadruple Mass Spectrum, QMS)量測未置奈米金觸媒之玻璃空管與填入奈米金觸媒之玻璃管在一氧化碳氣體流經玻璃管反應器之濃度變化差異，以及利用流量控制器、濕度感測器、加熱器以及溫度控制器，控制實驗環境條件，進而推算金觸媒對於一氧化碳的轉化率。
此外，本論文亦運用各種儀器針對奈米金觸媒特性進行系列分析：以X-射線繞射儀（X-ray Diffraction, XRD）進行觸媒材料成分分析；以X-光螢光分析儀（X-ray Fluorescence Spectrometer, XRF）進行元素定性和定量分析；以BET表面積分析儀（BET Surface Area Analyzer, BET）計算出觸媒總表面積；以穿透式電子顯微鏡（Transmission Electron Microscopy, TEM）來觀察觸媒微粒子形貌、大小和分佈；以電子能譜化學分析儀 (Electron Spectroscopy for Chemical Analysis, ESCA)量測奈米金觸媒表面是否含有活性反應位置；以原位傅立葉散射-反射紅外光譜技術 (in situ Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transform Spectroscopy, in situ DRIFTS)監控金觸媒表面與一氧化碳或二氧化碳氣體分子反應，觀察金觸媒吸附與脫附的行為；以四極質譜儀偵測一氧化碳濃度。最後本研究藉由實驗設計法中反應曲面設計（Response surface designs）探討不同影響因子（相對濕度、氣體濃度和總表面積）對於一氧化碳轉化效率之影響，並將所得資訊做進一步分析，以評估奈米金觸媒最佳使用環境條件。
本研究在反射紅外光光譜技術觀察下，瞭解在金觸媒催化一氧化碳之氧化反應時，金粒子和載體除對一氧化碳和二氧化碳進行吸脫附外，也觀察到碳酸鹽（carbonate）、碳酸氫鹽（bicarbonate）和羧酸鹽（carboxylate）等物質。而在實驗設計法中，以觸媒表面積、氣體流量和相對濕度為探討因子，分析其對一氧化碳去除效率之影響。結果發現一氧化碳和氧氣的比值近似於1：1時其一氧化碳轉化較佳，且氣體濃度對於轉化率影響最大，觸媒重量次之，相對濕度影響最小；之外，亦發現在長時間的反應之下適當的水氣能幫助反應進行。

關鍵字

奈米金觸媒 ； 一氧化碳氧化反應 ； 實驗設計法

並列摘要

無資料

並列關鍵字

gold nanoparticle catalyst ； carbon monoxide oxidation reaction ； experiment designs

參考文獻

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