利用理論計算探討鈣金屬修飾在硼氮摻雜碳環材料的儲氫能力

Theoretical calculations of hydrogen storage on carbon ring materials with boron and nitrogen substitution decorated with calcium metal

謝涵如(Han-Ju Hsieh)

指導教授 ： 陳欣聰

中原大學/理學院/化學研究所/碩士(2015年)

https://doi.org/10.6840/CYCU.2015.00238

摘要

本篇論文是利用理論計算來研究鈣金屬修飾在碳環材料(苯環、石墨烯)，探討此材料實際作為儲存氫氣載體的可能性。我們在實驗中使用密度泛函理論( density functional theory, DFT )的原理，B3LYP /6-311++G(2d,2p)、BHandHLYP/
6-311++G(2d,2p)和MP2 /6-311++G(2d,2p)三種方法，針對不同的結構做幾何優化並進行計算。為了增強氫氣吸附能以及金屬與碳環材料之間的相互作用力，我們使用的策略有以下三種: (1)吸附帶有二價電荷的鈣金屬 (2)利用摻雜硼原子或氮原子來取代原本苯環及石墨烯上的碳 (3)讓吸附的碳材表面形成缺陷。我們的研究結果發現，電荷之間的轉移對於金屬及氫氣吸附都相當重要，因此鈣金屬的帶電與否，對於氫氣的儲存能力有著非常直接的關連性，當系統中帶有電荷狀態時，儲氫效果會有明顯的提升，而硼、氮原子摻雜以及碳材上的缺陷，也都有助於儲氫的效能。盼望本篇論文所提供的相關資訊，有助於應用在氫能源方面的研究，以達到環保的需求。

關鍵字

理論計算 ； 缺陷 ； 碳環材料 ； 氫氣儲存 ； 氮摻雜 ； 硼摻雜

並列摘要

We report a computational study on hydrogen storage media consisting of Calcium(Ca) metal and carbon ring based (benzene, graphene) molecular materials. In our study, We use three major computational method: B3LYP /6-311++G(2d,2p) and BHandHLYP/6-311++G(2d,2p) and MP2/6-311++G(2d,2p) to optimize all structures.
Moreover, in order to enhance their capacity to bind with more hydrogen molecules, we also discuss the strategy of modifying the carbon ring materials by subsisting carbon atom to boron or nitrogen up to three atoms. The other approach is to produce defects on carbon based materials. Our calculations show that the systems with positive charge Ca metal are better than neutral one on hydrogen adsorption process because of its charge transfer. A second result, we point out that doping some boron or nitrogen atoms and structure defect has a significant effect on the hydrogen storage capacity. In the future, we hope this information will be useful for extending the study of graphene-based system for hydrogen storage.

並列關鍵字

Boron substitution ； Theoretical calculations ； defect ； carbon ring materials ； Nitrogen substitution ； hydrogen storage

參考文獻

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