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Giang Province, Vietnam Nguyen Thi Ngoc Anh*, Faculty of Tourism, School of Foreign Languages and Tourism, Hanoi University of Technology, Vietnam Nguyen Thi Nhat Mai, Faculty of
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奈米材料在環境和生物感測領域具有相當廣泛的應用潛力，螢光石墨烯量子點與金屬奈米顆粒均為常被應用於感測器領域的奈米材料。石墨烯量子點具有優異的光學與電化學特性，當摻雜異質元素時更可增加石墨烯量子點的螢光產率，而與金奈米顆粒結合時，更可提供催化能力來還原硝基酚類化合物，使得摻雜石墨烯量子點成為眾多奈米材料中，新穎且具多功能用途之潛力材料之一。 本研究的主要目的為開發新穎的氮,硫-共摻雜石墨烯量子點(N, S-GQDs)，除進行環境污染物(4-硝基苯酚和汞離子)的光學與生物標誌物(3-硝基-L-酪氨酸)的電化學檢測分析技術的開發與應用外，也藉由硫元素與金離子間的優異結合力，配合石墨烯量子點的還原能力，進行一鍋式合成Au@S-GQD複合材料，並應用作為4-硝基酚的分析檢測元件。研究發現GQD的顆粒粒徑為 XX – XX nm間，表面特性鑑定確定N及S摻雜在GQD晶格，在330 nm紫外光照射下，摻雜GQD在波長450 nm處具備最佳的螢光發射帶。在氮與硫共摻雜的情況下，石墨烯量子點的光學與電化學特性均能內顯著提昇，其中氮原子的摻雜，使量子產率增加到41.9％，而硫原子的引入則可強化配位相互作用，增加感測的靈敏度與選擇性。研究中發現4-硝基酚可藉由與S-GQD的 – 相互作用，造成石墨烯量子點的螢光猝滅，同時在10 nM – 200μM的範圍內具備相當優異的線性關係，其方法偵測極限在純水中0.7 nM，在受污湖水中則為3.5 nM。而汞離子在氮, 硫共摻雜石墨烯量子點存在環境中，具有相當優異的感測靈敏度與選擇性，其在純水中的線性範圍可達4個層級，方法偵測極限則可低至0.14 nM，另在實際染料廢水中的線性範圍也可達0.1 – 15 M間，回收率則介於96 – 116%間。另研究中也製備摻雜石墨烯量子點的紙製品感測器，在1分鐘內可快速篩選廢水中的4-硝基酚及汞離子，充分顯示摻雜石墨烯量子點優異的光學檢測能力。 研究中也製備金-硫間間優異的錯合能力與碳材的還原能力，製備金奈米＠的S-GQDs複合材料，結果明顯地指出S-GQDs可以還原金離子使其變成金奈米顆粒複合物。當中特別的是，在較長的碳骨架鏈中，結構中的硫原子可以縮短金離子還原成金納米複合材料的時間，因此只要簡單地調整金離子溶液之前驅物濃度，即可製備不同粒徑大小的 Au＠S-GQD。當Au離子濃度從50增加至150 μM時，Au @ S-GQD的平均直徑會從5nm增加到17nm平均粒徑。所製備的Au @ S-GQD顯現出優異的紫外-可見光吸收性能，對4-硝基苯酚的靈敏度可達4個數量級的範圍，在純水中的方法偵測測限為3.5nM，在諸多芳香族化合物共存環境中，仍具備相當優異的選擇性。此外，所開發的Au @ S-GQD感測平台也可成功應用於高污染食品廢水4-硝基苯酚的檢測分析，其線性範圍與方法偵測極限分別為0.05 - 50 μM及8.4 nM。 除光學檢測外，所開發的Au@S-GQD複合材料也具有相當優異的電化學特性，在5 – 200 mV/s的掃瞄速度下，Au@S-GQD在pH 7.4的水溶液環境中，展現優異的循環伏安特性，加上Au奈米顆粒及GQD sp2結構的優異導電性，讓Au@S-GQD具備相當低的電阻，因此可快速傳遞電子。當將Au@S-GQD批覆於濾紙形成紙製感測技術後，此感測器對3-硝基L-酪氨酸的感測線性範圍可高達8個數量層級(2 10-11 – 2 10-3 M)，方法偵測極限可低至18 pM，充分顯示Au@S-GQD紙製感測器在生物醫學的分析檢測的應用性。 此研究結果清楚顯示，利用N, S-共摻雜石墨烯量子點可快速進行不同分析物的檢測分析，而此研究也是國際上首次在不使用任何還原劑和加熱溫度情況下，利用S-GQD的還原能力，即可透過一鍋式反應製備Au＠S-GQD複合材料，且簡單藉由金奈米顆粒前趨物質濃度的調整，即可改變複合材料的尺寸與形貌。同時可利用Au@S-GQD進行環境與生物醫學的光學與電化學檢測應用。研究顯示本研究所開發的摻雜石墨烯量子點不僅具備獨特的光學與電化學特性，且具備相當優異的改質能力，能成功開發作為感測器檢測平台，進行環境與生物醫學不同目的的快速檢測分析技術開發。
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