表面二倍頻現象是二倍頻現象的特例,利用二倍頻現象只可發生在非中心對稱的材料中的特性,來偵測具有中心對稱的材料的表面或界面間的物質特性 。本論文的目的是藉由自行架設的表面二倍頻光學系統,觀測染料分子 Coumarin 481 (C481) 在空氣 / 水界面上的熱力學性質 (C481 在界面上的排列情形及吸附自由能 ΔGads),及動力學性質 (C481 在界面上的 solvation time 及激發態生命期)。 從實驗的結果,在熱力學性質方面,我們可粗略地得知 C481 在界面上的排列情形,以及其表面吸附自由能,並與許多文獻值比較,結果指向 C481 是以 -CF3 及 -C=O 端深入水中,而 -N(C2H5)2 端是暴露在空氣中;在動力學性質方面,我們藉由本實驗室另一套光學系統 -- time-resolved fluorescence by optical Kerr gating (TRF-OKG) 測得 C481 在塊材水溶液中的瞬態光譜,並與表面二倍頻測得的瞬態光譜比較,可知由於 -N(C2H5)2 取代基暴露在空氣中,使得躍遷至 twisted intramolecular charge transfer (TICT) state 的 nonradiative decay process 難以進行,所以界面 C481 的生命期會比水溶液中的 C481 的生命期長,類似處在非極性溶劑的環境中。