透過您的圖書館登入
IP:3.17.79.60
  • 學位論文

利用化學流體沉積法所製備之雙金屬觸媒於水中進行氫化反應

Synthesis of Bimetallic Catalyst by Chemical Fluid Deposition for Hydrogenations in Aqueous Solution

指導教授 : 談駿嵩
若您是本文的作者,可授權文章由華藝線上圖書館中協助推廣。

摘要


本研究分為三部份:第一部份是利用化學流體沉積法製備雙金屬Rh-Pt/SBA-15合金觸媒,其是使用超臨界CO2溶解乙醯丙酮鉑及乙醯丙酮銠,挾帶此金屬前驅物進入中孔洞矽基材SBA-15孔道內,再通入氫氣還原金屬前驅物形成雙金屬奈米粒子,所製備之觸媒透過EDS、廣角度及小角度XRD、TEM及XPS等儀器鑑定,以獲得觸媒金屬含量、顆粒大小、合金結構、孔徑大小及比表面積等性質;第二部分則是利用上述製備之Rh-Pt/SBA-15雙金屬觸媒於水中進行對苯二甲酸及其衍生物之苯環氫化反應。實驗結果發現,Rh/SBA-15於對苯二甲酸氫化反應僅有24.2%的轉化率,Pt/SBA-15則不反應,但若以Rh70Pt30/SBA-15雙金屬觸媒進行催化反應時,同樣反應兩小時可達到74.3%的高轉化率,反應時間四小時後轉化率達99.6%。當Rh-Pt/SBA-15雙金屬觸媒在進行苯環氫化時,Pt金屬會先吸附反應物之苯環,而後Rh金屬接續進行苯環的氫化反應,故Rh-Pt雙金屬在對芳香烴類化合物的苯環氫化反應具有顯著的加成效應(Synergistic Effect)。第三部分針對鄰苯二甲酸酯及其衍生物之氫化反應進行研究,由實驗結果發現,使用Rh/C觸媒可以直接進行鄰苯二甲酸酯的氫化反應,不須額外添加溶劑,且觸媒對苯環氫化的選擇性極高,反應過程中沒有副產物生成,未來可開發此氫化反應系統,以生產對人體無害之塑化劑。本研究已成功利用所開發之雙金屬觸媒搭配水溶劑進行反應,可應用於工業上芳香烴類苯環氫化反應,達到永續及綠色化學之目的,未來更希望應用於氫化鄰苯二甲酸酯,以開發無毒之塑化劑。

參考文獻


徐漢,“在高壓二氧化碳水溶液中進行氫解及氫化反應”, 碩士論文,國立清華大學化學工程研究所(2013)。
Wilkes, C.E., Summers, J.W., Daniels, C.A., Berard, M.T., 2005. PVC Handbook. Hanser Fachbuchverlag.
Abu Bakar, N.H.H., Bettahar, M.M., Abu Bakar, M., Monteverdi, S., Ismail, J., 2010. Low Temperature Activation of Pt/Ni Supported MCM-41 Catalysts for Hydrogenation of Benzene. Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 333, 11-19.
Balashova, I.M., Meco, E., Danner, R.P., 2014. Diffusion and Solubility of Hazardous Compounds in Polyvinyl Chloride. Fluid Phase Equilibria 366, 69-73.
Barbaro, P., Bianchini, C., Dal Santo, V., Meli, A., Moneti, S., Psaro, R., Scaffidi, A., Sordelli, L., Vizza, F., 2006. Hydrogenation of Arenes over Silica-Supported Catalysts That Combine a Grafted Rhodium Complex and Palladium Nanoparticles:  Evidence for Substrate Activation on Rhsingle-Site−Pdmetal Moieties. Journal of the American Chemical Society 128, 7065-7076.

延伸閱讀