直接丙烷固態氧化物燃料電池之燃料重組研究

Study on Fuel Reforming of Direct Propane Solid Oxide Fuel Cell

吳貞儀(Chen-Yi Wu)

指導教授 ： 黃大仁

國立清華大學/工學院/化學工程學系/碩士(2010年)

摘要

本研究以丙烷為燃料，觀察丙烷於陽極支撐SOFC之陽極支撐層燃料重組相關反應。首先，模擬於SOFC操作條件下丙烷於陽極觸媒層之燃料重組反應，即以50wt% NiO/YSZ觸媒還原後進行丙烷乾重組實驗，反應出口產物其CO/H2的比例皆有相同的趨勢，並利用出口產物比得到丙烷乾重組之總反應式。
接著，進行直接丙烷SOFC之電池實驗，本實驗使用Ni-YSZ為陽極支撐層材料的陽極支撐SOFC，利用陽極支撐層對丙烷行內部重組反應，其陽極為厚度約800μm、薄膜化電解質為厚度約7 μm之YSZ、陰極為厚度約30μm之LSM (Ni-YSZ / YSZ / LSM )。實驗結果發現，通入5% 丙烷 (5%C3H8+95%Ar) 與通入純氫為燃料之電池表現相差不遠。
直接丙烷SOFC實驗的反應初期，由於新鮮的YSZ提供充足的內部晶格氧，因此有許多水氣生成並伴隨著水氣去積碳機制，無積碳的累積；反應後期，由於YSZ內部晶格氧已被消耗，在氧物種缺乏的狀態下，積碳開始累積，電化學生成之水氣與鄰近碳物種快速反應產生二氧化碳，二氧化碳藉由濃度差擴散至陽極觸媒層進行燃料乾重組反應。
經由電池實驗出口產物比例與觸媒實驗之結果，比較可得：直接丙烷SOFC實驗，約有50%的燃料丙烷進行高溫裂解反應、30%的丙烷進行乾重組反應，剩下的20%丙烷直接裂解成積碳與氫氣，實際參與電化學反應，且由EDX表面分析結果可知在靠近電解質約80μm 處幾乎沒有積碳的累積，陽極的功能層並不受積碳的影響。
直接丙烷SOFC之去積碳機制共有三類：1. 靠近電解質的陽極支撐層可接受到氧離子，氧離子與積碳反應生成CO進而脫附，此為電化學去積碳機制；2. 電化學反應產生的水氣會快速與鄰近碳物種反應形成一氧化碳或是二氧化碳，此為水氣去積碳機制；3. 產生的二氧化碳擴散至陽極觸媒層與丙烷行乾重組反應，此為二氧化碳去積碳機制，此三種去積碳機制同時並行的結果，使直接丙烷SOFC可長時間穩定操作。

關鍵字

丙烷燃料重組

參考文獻

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