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  • 學位論文

以(La,Ag)(Co,Fe)O3-δ為固態氧化物燃料電池陽極行煤合成氣反應之研究

On the performance of (La, Ag)(Co, Fe)O3-δ as solid oxide fuel cell anode material reacting with coal syngas

指導教授 : 黃大仁
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摘要


煤合成氣(Coal syngas)為氫氣與一氧化碳之混合氣,具有製程簡單、價格低廉等優點,且氫氣與一氧化碳兩者皆為最容易被還原之氣體,在通入陽極端前不需再經過氣體重組之步驟,而可直接反應生成水氣與二氧化碳,於應用上頗具潛力。 在陽極材料的選擇上,傳統的鎳觸媒如60Ni-YSZ,易於表面生成積碳,對於一氧化碳之活性較差。本研究選用具有混合導體特性之鈣鈦礦結構材料LSCF (La0.58Sr0.4Co0.2Fe0.8O3) 及LACF (La0.7Ag0.3Co0.2Fe0.8O3) 為陽極材料,並含浸不同活性金屬Cu、Ag,期能提升對水煤氣之反應性,並避免積碳,以改善此問題。 將LSCF及LACF混合導氧離子性較佳的GDC,並含浸2 wt% Cu或2 wt% Ag,配製成LSCF-50GDC-2Cu、LSCF-50GDC-2Ag、LACF73-50GDC三種陽極漿料,塗佈於YSZ電解質生胚上,陰極端使用活性極好的LSCF-50GDC-2Cu,通入100 mL/min煤合成氣為燃料,測得最大功率密度分別為22.658、37.537與23.496 mW‧cm-2。 觀察陽極端通入煤合成氣之電流表現,可發現因CO之擴散及電化學反應速率較慢,因此H2之效能較CO為佳,在某些混合比例下,電池擁有相似之混合效能,推測陽極端有水氣轉移反應的發生,令CO與H2比例維持平衡關係。 使用煤合成氣為陽極燃料時,Ag觸媒比Cu觸媒之表現來得優越,推測以Ag為活性金屬時,氧於Ag上移動較快,可提升燃料催化效果。然而,含Ag量不能太多,否則將會覆蓋氧空缺,不利O2-之擴散。 由定電壓實驗可看出,電池效能受燃料比例與積碳所構成之電流收集層相互影響;而電池於陽極端之反應機制,推測與被吸附之H原子與O2-形成之OH基團相當重要,可促進形成COOH反應中間體,以利CO之氧化成CO2。 由此可知,鈣鈦礦材料對於煤合成氣具有一定之催化活性,以其為陽極材料,可提升電池效能,且在操作過程中並無失活現象。

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perovskite coal syngas solid oxide fuel cell

參考文獻


2.Gong, W.Q., S. Gopalan, and U.B. Pal, Performance of intermediate temperature (600-800 degrees C) solid oxide fuel cell based on Sr and Mg doped lanthanum-gallate electrolyte. Journal of Power Sources, 2006. 160(1): p. 305-315.
3.Ishihara, T., Development of new fast oxide ion conductor and application for intermediate temperature solid oxide fuel cells. Bulletin of the Chemical Society of Japan, 2006. 79(8): p. 1155-1166.
4.Yi, Y.F., et al., Fuel flexibility study of an integrated 25 kW SOFC reformer system. Journal of Power Sources, 2005. 144(1): p. 67-76.
5.Suwanwarangkul, R., et al., Experimental and modeling study of solid oxide fuel cell operating with syngas fuel. Journal of Power Sources, 2006. 161(1): p. 308-322.
6.Hartley, A., et al., La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3 as the anode and cathode for intermediate temperature solid oxide fuel cells. Catalysis Today, 2000. 55(1-2): p. 197-204.

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