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清華大學物理學系學位論文

國立清華大學,正常發行

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奈米柱結構在近年的研究發表日趨上升,尤其在Ш-nitride材料上,因為具有載子收集效率高與直接能隙的材料特性,預期有很好的光電流特。並且藉由調控合金的比例,可達成單一元件上有不同的能隙大小,使各波長的光吸收效率提高,響應率佳。實驗室經由分子束磊晶系統成長InGaN/GaN p-n二極體奈米柱結構,發現中間的本質層InGaN經由入射能量高於能隙大小的雷射激發,會有很強的光電流產生,因此本篇論主要分析奈米柱材料在光電伏打(photovoltaic)以及檢光器(photodetector)量測的結果。 對光電伏打的光電轉換效率因為我們單根奈米柱元件的吸光層(InGaN)截面積很小,且元件製程會產生光電流的損失,使效率變差,約只有1%,而造成損失的原因有兩種可能性,第一:介面應力產生的極化子(polarization charge)影響,第二:蕭特基位能障(Schottky barrier)所造成。不過此元件在檢光器的量測卻得到很好的結果,對比於其他奈米柱元件,幾乎沒有量測到電容的時間延遲現象。從材料本身的分析,P-I-N的結構會在空乏區提供一個很強的內建電場,使光載子在產生的同時就會被電場快速分離,因此在奈米柱內傳遞的時間就會減少,是個很好的優勢。最後我們也對奈米柱材料的入射光偏振方向與光電流形成的大小做個比較,可發現極化方向確實會影響光電流的大小,這與我們實驗室先前對單根奈米柱的EL發光的極化效應一致,不過光吸收的極化效應(absorption polarized),受到材料的幾何結構限制,相對於發光的極化效應並沒有特別的明顯。 未來我們渴望利用這樣的奈米柱發展在影像偵測材料上,利用奈米柱陣列與單一材料擁有不同能隙吸光的特性,會比其他材料特性來的佳。

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為了有效利用單光子光源,我們希望利用鍍上金屬薄膜的矽奈米柱陣列,設計出單光子波導,以局域性表面電漿傳遞電磁場。我們觀測了不同奈米柱直徑、不同奈米柱間距的陣列其反射光譜,藉此探討幾何結構對局域性表面電漿共振頻率的影響。此外,也嘗試以一道雷射激發一個量子點,藉此量子點的自發性輻射產生單光子。 實驗皆在室溫下進行,我們利用電子束微影的方式,蝕刻矽晶片,每一個奈米柱的直徑大約為100奈米至600奈米,陣列的大小從2微米至2毫米。鍍在奈米柱上的金屬為銀或金。在單光子光源實驗,我們使用波長為405奈米的脈衝雷射,量子點為放光波長585或705奈米的羧基化硒化鎘/硫化鋅量子點。 未來將探討不同奈米柱陣列形狀與單光子光源的交互作用,以及在波導兩端各放置一個量子點,以其中一個量子點作為光源,激發另一端的量子點。前者可應用於提高單光子光源的使用效率,後者則可應用於量子資訊的傳遞及儲存、糾纏雙光子的產生。

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多體系統的研究對於了解材料的性質很重要,但經常有希爾伯特空間(Hilbert space)隨著系統的大小呈指數的成長的困難,特別是那些展現奇特的行為的強關聯系統。然而,在過去的二十年間已經有許多解決多體問題的演算法被發展出來,且這些演算法並不會受限於系統大小的成長。由Steven R. White 所開發的密度矩陣重整化群(Density Matrix Renormalization Group)是最重要的一個,而這個方法也是我們在這個論文裡主要討論的演算法。除此之外,我們在這個論文裡還要討論有關一維多體系統的纏結(entanglement)性質,這在最近數年間吸引了許多的注意。

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近年來,神經退化性疾病 (neurodegeneration disease) 的高罹病率使其在學界各領域受到相當高的關注。有許多的研究指出如阿茲海默症 (Alzheimer’s disease)、帕金森氏症 (Parkinson’s disease)、亨丁頓跳舞症(Huntington’s disease) 等神經退化性疾病的病因皆來自不正常的蛋白質聚集 (abnormal protein aggregation)。然而,始終沒有研究確切指出人體內的蛋白質為何會聚集而造成神經退化性疾病的產生。在此篇論文中我將說明我如何使用分子動力學 (molecular dynamics) 模擬聚穀氨醯胺 (polyglutamine) 及胰島素 (insulin) 聚集的現象。聚穀氨醯胺的聚集已經被證實會造成漢廷頓舞蹈症,而胰島素的聚集則會造成糖尿病,此兩種疾病皆與神經退化性疾病有關。糖尿病二型 (type II diabetes) 雖然非神經退化性疾病,但其異常的胰島素聚集現象亦提高了神經退化性疾病的產生。利用電腦作分子動力學相較於實驗中的化學實驗是一種截然不同的方法,此方法使得科學家們有機 會觀察蛋白質在奈秒時間尺度下如何運動。為了瞭解聚穀氨醯胺如何聚集且形成 β-摺板 (β-sheet),我們利用複製交換分子動力學 (replica-exchange molecular dynamics) 對一條及兩條聚穀氨醯胺胜肽做模擬,我們連結了十 個穀氨醯胺來作成聚穀氨醯胺胜肽。這是在已知的學術發表論文中第一次使用全原子複製交換分子動力學及具體水分子 (explcit water molecules)模擬聚穀氨醯胺胜肽。由我們的結果得知,兩條聚穀氨醯胺胜肽的結構會隨著分子間距離而改變。當其距離較長時,此兩條聚穀氨醯胺胜肽會形成螺旋 (helix) 或無規捲曲 (coil)。當其距離較短時,此兩條聚穀氨醯胺胜肽會偶發地形成胜肽內的 β 摺板 (intra-peptide β-sheet),最後形成胜肽間的 β-摺板 (inter-peptide β-sheet) 結構。我們也發現,聚穀氨醯胺二聚體偏好以反平行 β-摺板 (anti-parallel β-sheet) 的形式存在,此與目前已知的實驗結果相符。在第二個工作中,我使用統一原子 (united-atom) 分子動力學及顯性水分子研究體積較聚穀氨醯胺大的胰島素單體。目前已知研究指出胰島素可藉由疊加在 LVEALYL 胜肽上形成類澱粉纖維 (amyloid fibril)。此與胰島素穩定結合 (binding) 的 LVEALYL 胜肽來自胰島素的 B11-17 片段。我們發現,兩條 LVEALYL 胜肽會聚集而形成 β-摺板結構。由 molecular mechanic Poisson-Boltzman surface area(MM/PBSA) 方法我們亦可求得 LVEALYL 對胰島素的結合自由能相當強,此與已知結果相符。此外我們亦發現另一取自胰島素 B22-27 段的 RGFFYT 胜肽也有自我聚集現象且能與胰島素結合。

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在暗物質的有效理論,我們假設暗物質是狄拉克自旋1/2的粒子和假設暗物質只會與夸克交互作用,之中的交互作用形式,我們只考慮四種運算子。 由於到目前為止,大強子對撞機還沒發現任何暗物質的訊號,所以有關於質子質子對撞產生暗物質的散射截面會有上限的限制,因此在有效理論中的純量參數,會得到一個下限值。 我的工作主要是計算三種過程的散射截面,這三種過程分別是質子對撞產生暗物質對和光子,質子對撞產生暗物質對和輕子對,質子對撞產生暗物質對和輕子和反微中子。 經由分析大強子對撞的數據,模擬的結果在圖4.1~4.4表示,這是有效理論中的純量參數值的下限對暗物質作圖。圖4.5~4.8則是暗物質對質子的散射截面的上限圖,這是依據圖4.1~4.4的結果而來的。圖4.5~4.8曲線的特性是在暗物質質量小於100Gev下,曲線是很平緩變化,這個結果可以跟暗物質的直接觀測實驗做一個比較。

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迄今,中子星的狀態方程式仍然尚未有定論。由於在廣義相對論裡面探討緻密星體時,狀態方程式一般都從粒子物理以及統計力學的觀點算出而不與廣義相對論直接相關,因此廣義相對論對可行的狀態方程式限制不大。 在這文章中,我們希望能從考慮R平方(Starobinsky)重力模型 f(R) = R + αR^2 及其所得出之修正的Tolman-Oppenheimer-Volkoff(TOV)方程式進而給出可行的狀態方程式多一些限制,而非以粒子和統計物理為出發點考慮此問題。

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在此論文中我們探討砷化鎵/砷化鋁鎵異質結構(GaAs/AlGaAs heterostructure), 石墨烯(Graphene), 石墨烯與砷化鎵/砷化鋁鎵半導體複合材料(Graphene-GaAs/AlGaAs composite material) 等二維材料的光電特性。 新穎二維材料有許多特殊的物理特性, 並且可以應用在混成元件(hybrid device)的發展上。 砷化鎵/砷化鋁鎵的拋物線能帶結構展現具有質量的電子。在其異質接面上形成的二維電子氣(two-dimensional electron gas, 2DEG), 展現相當高的載子遷移率(mobility)。 石墨烯是碳原子在二維平面上以六角晶格延伸的天然材料, 其線性能帶結構展現無質量的電子, 由於其行為可由狄拉克方程式描述, 因此又稱為狄拉克費米子(Dirac fermions)。 我們整合了石墨烯與傳統三五族半導體異質結構成為新穎雙層二維系統, 並且在這個材料的基礎之上, 透過研究不同功能性的電子/光子元件(electronic/photonic devices) 來說明其應用潛力。 首先, 我們呈現一雙功能場效電晶體(dual-function field-effect transistor), 其組成包含一石墨烯電晶體(GFET)與一高載子遷移率電晶體(HEMT)。 透過不同的操作模式, 石墨烯可作為HEMT的閘極也可做為通道材料, 其載子濃度可由2DEG背向閘極調控。 我們發現GFET的操作範圍受限於閘極電壓調控的異質接面能帶彎曲(band bending)範圍, 閘電極尺寸則由砷化鎵表面起伏(surface morphology)來決定。 我們證明了這樣雙功能電晶體, 具有兩種場效特性, 並且其特徵表現並不亞於個別單電晶體。 第二, 我們在石墨烯與砷化鎵/鋁砷化鎵複合材料上發展了量子霍爾遠紅外線偵測器。 利用石墨烯作為透明正向閘極(top-gate electrode), 我們可以大範圍並且有效率的調控偵測器的偵測頻率, 其調控頻率範圍遠大於先前已發表的結果。 另外我們發現當偵測器覆蓋上石墨烯後, 其光反應有增強的效果, 我們猜測可能是由於內建電場在石墨烯與二維電子氣之間被增強了。 第三, 我們在大面積石墨烯上發展了微小且靈敏的霍爾探針(Hall probe) 用來作磁場感應器。 傳統霍爾探針的空間解析度受限於砷化鎵空乏層(spacer layer)的厚度。 由於石墨烯是單原子層, 其載子濃度(carrier density)可以被調控, 因此在發展霍爾探針上是相當有淺力的材料。 我們的研究結果發現石墨烯霍爾探針相當靈敏, 其在室溫的表現並不亞於傳統砷化鎵異質結構霍爾探針, 我們同時也指出了其磁場靈敏度與解析度(field sensitivity and resolution) 分別受限於外在雜質(extrinsic impurity)和內在缺陷(intrinsic defect)。 第四, 我們建構了掃描式霍爾探測顯微鏡(scanning Hall probe microscope)作為微米尺度磁場分佈的顯影。 其特徵包含(次)微米的空間解析度, 次釐米(sub-millimeter)的掃瞄範圍, 室溫到約4.2K的操作溫區。 其獨特的設計包含微米空間解析度且公分移動範圍的XY移動平台, 樣品與偵測器直接接觸的操作方式, 不需要複雜的Z方向回饋控制系統(feedback control system)。 我們同時也發展了一套新式的製程用來製備霍爾探針, 此製程方式可以大大降低探針製作的複雜性, 並且有效縮短樣品與探針距離。 最後我們提供三種磁掃描的結果來證明該系統的功能性, 包含室溫下鎳(Ni)薄膜上的人造磁結構, 77 K下鑭鈣錳氧(La_(2/3)Ca_(1/3)MnO_3)的磁區分佈, 4.2 K 下在鈮(Nb)薄膜上的超導漩渦(superconducting vortices)分佈。 最後, 我們提供詳細的化學氣象沉積(chemical vapor deposition)石墨烯的製備流程與製備問題。 我們發現鹽酸清潔後的銅箔可以提升石墨烯薄膜的品質, 有效降低樣品上污染物的數量。我們同時也提供元件製備與材料的基本特性。

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雖然一般相信根據Anfinsenm原理,蛋白質的結構會被它們的序列所唯一決定,但在多尺度下,某些複雜的自然態結構轉換表現出難以捉摸的現象。為了闡明多尺度下結構轉換的機制,我們從唯一結構這個問題去重新了解它,特別是從2DX4這個多肽鏈著手。2DX4包含18個胺基酸:INYWLAHAKAGYIVHWTA。基於一個我們全面校準過的第一原理粗粒化模型,我們建立了一個2DX4完整的自由能地形圖,揭示了2DX4天生是一個多結構共存的蛋白質。它的兩個自然態幾乎是簡併的:一個是螺旋結構,另一個是beta髮夾結構。雖然兩者之間存在著轉換的路徑,但是由於一個約10 kcal/mol的能障存在,兩個自然態之間的轉換並沒有很頻繁。這結果提供了一個重要的線索,小蛋白質的自然態可能不是唯一的所以結構轉換可能發生。我們因此把研究的範圍延伸到多肽鏈 A-beta(16-22)纖維化沉澱的模擬。我們展示了 A-beta(16-22)也有兩個自由能的最小值,一個是alpha-螺旋另一個是beta-髮夾彎結構。然而,因為它們兩個之間的能障很小,alpha與 beta之間的轉換變得很頻繁。結果就是,A-beta(16-22)並沒有固定的自然態。這樣的特性使的A-beta(16-22)表現出聚集沉澱和其他多重結構。由A-beta(16-22)的自由能地形圖可發現,它們的雙體乃至於六聚體的自由能完全與單體的自由能形式無關。反平行的 beta-摺板是這些多聚體的最低能量態,同時有幾個暫存態但是並不穩定。為了能模擬大尺度的沉澱,我們設計了一個盒子中間裝了一個結核的晶種讓其他單體與其反應。使用這個新穎的設計,我們能夠模擬不同濃度下A-beta(16-22)的沉澱行為。在低濃度下,模擬顯示了A-beta(16-22)類似奈米線的成長模式,纖維的成長是由擴散速率決定。然在高濃度下,系統傾向於非結晶且有多個最低能量態。我們的分析指出在低濃度下,沉澱的行為特徵可歸類為古典成核理論,包含遲滯期,臨界核,以及有序纖維化;而它們的成長路徑與濃度相依。這些結果讓人更明白蛋白質沉澱的多重態是與生俱來,且為了解蛋白質自組裝的沉澱路徑提供了重要線索。

  • 學位論文

This thesis investigates models of dark energy based on generalized theories in the framework of the teleparallel equivalent of general relativity. We study the cosmic background evolution in the quintessence-inspired teleparallel dark energy model. We explore the cosmological perturbation of $f(T)$ gravity, and we analyze the similar perturbation scenario of teleparallel quintessence model. We check the viability of teleparallel dark energy theories in the weak-field regime through the parametrized post-Newtonian approach, and finally, we show that the Cauchy problem in the generalized teleparallel theory can be resolved by a time-gauge fixing condition.