臺灣大學環境工程學研究所學位論文
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鋼鐵與水泥業是國家經濟發展之重要產業，如何兼顧產業經濟發展與環境保護儼然已成為最重要的問題。本研究探討將鹼性固體廢棄物透過碳酸化程序轉換成「永續營建材料」之可行性；同時，應用超重力旋轉填充床以提升碳酸化程序之效率。實驗材料為中鋼轉爐渣細粒料。本研究目標包括:(一) 鑑定爐渣碳酸化前後之物化性質；（二）評估不同操作因子對於轉爐渣之固碳效率與容量之影響；（三）研析碳酸化後轉爐渣對於再利用於混合水泥之效益，探討項目包括：物理性質、強度發展、體積穩定性與耐久性。 研究結果顯示，在超重力旋轉填充床中，二氧化碳可於常溫環境下有效轉換為穩定之碳酸鈣沉澱。於溫度30 oC與60 oC時，每公斤爐渣之固碳容量分別可達0.202 與 0.221 公斤CO2。此外，將碳酸化實驗數據以表面覆蓋模式進行分析，模擬其碳酸化反應之動力學特性，表面覆蓋模式迴歸之R2介於0.97至0.98。此外，碳酸化後之爐渣進行事業廢棄物毒性特性溶出程序，檢出值符合台灣建築中心之綠建材標章標準，且碳酸化可有效去除爐渣之free-CaO與Ca(OH)2，加強其再利用於混合水泥之健度與耐久性。另一方面，將碳酸化爐渣應用於混合水泥之工程材料初探，混合水泥配比為以碳酸化前後之爐渣分別取代10%重量比之水泥。碳酸化爐渣藉沉澱碳酸鈣產生之高比表面積特性，提供水泥水化產物額外之成核點，提升混合水泥水化速率、縮短凝結時間，並提升混合水泥早期之抗壓與抗彎強度發展；此結果亦藉由水化熱與水化產物微觀分析佐證。此外，爐渣經過碳酸化後於混合水泥之抗硫酸鹽侵蝕能力與乾縮行為亦明顯改善。據此，本研究結果顯示爐渣透過碳酸化程序可有效固定二氧化碳，並提升產物應用於混合水泥之潛力，早期強度發展、物理性質、抗硫酸鹽侵蝕能力與乾縮行為較未反應前爐渣優異。
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1987年，聯合國世界環境發展委員會(World Commission on Environment and Development, WCED)將永續發展定義為:「既滿足當代人之需求，又不損及後代人追求本身的發展」，此為永續發展之濫觴。在二十一世紀章程中，強調永續發展需配合各地政經情勢與環境狀況作調整，即為「全球思考，地區行動」的概念。 都市扮演著全球是否能永續發展的重要角色，在我們共同的未來一書中，指出21世紀全球將有50%人口居住於都市地區，根據UN統計，1950年時，只有29%人口世界人口居住於都市，人口超過一百萬人被稱為超大城市的也只有紐約與東京。在2010年時，世界人口來到了70億，城市人口也成長到了35億人，約占總人口的50% (UN, 2009)，城市增長速率最高的是亞洲與非洲 (Satterthwaite etc.，2010)。都市具有低生產、高消費與高廢棄的特性，因人口不斷的增加，都市使用的能資源相當可觀，因此在探討都市的永續發展時，都市的能資源使用為一大熱點，是相當關鍵的議題。 永續發展指標為一種可直接或間接提供評量標的永續性程度之具體描述工具，各都市也依循此脈絡發展出各自的永續都市指標作為評量都市永續程度之工具。綜觀目前永續都市指標具有下列幾點問題: (1)指標過度簡化及過於龐雜，其代表性不足，且缺乏比較性。(2)缺少能資源供給面的指標。(3)無法評量或量化都市浪費的能資源。(4)鮮少考量都市涵容能力及乘載能力。(5)缺少都市代謝概念。都市代謝的概念是以系統性之方式來評析整體都市系統中能資源的流動狀態。建構永續都市代謝指標，將可有效彌補現有指標之不足，並使用物質流方法做為計算指標之工具，做為永續都市評價之參考。 依據永續都市定義:「在考量涵容能力及維持都市特定機能的運作下，確保能資源的穩定供給、提高能資源使用效率、減少資源的浪費與妥善的處理及回收廢棄物。」因此，本研究在建構永續都市代謝指標時，須符合以下三個永續都市之原則: (1)考量能資源的可及性、足夠性與安全性。(2)提升能資源的使用效率並減少浪費。(3)考量都市的涵容及處理能力。以此三大原則並結合都市代謝之特性，將都市系統分成三大部分:供應、消費及廢棄面向，建立三個面向的永續都市代謝指標。在建立三項指標後，以台北市的食物及水進行實證研究，並給予永續都市代謝指標發展之相關建議及管理策略。
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自來水廠加氯消毒的目的是要確保飲用水的安全，加氯消毒過程所產生的消毒副產物，由流行病學及從動物實驗上證實為致癌物質，若以氯胺替代氯作為消毒劑，可降低消毒副產物的生成量，但因氯胺降解作用會導致鉛管中之二氧化鉛腐蝕產物產生還原性溶解，將鉛釋入水中，其所產生之風險也需加以考量。本研究針對加氯及氯胺在不同水質參數條件下，經由消毒副產物生成模式及二氧化鉛溶鉛模式，模擬在不同反應時間、消毒劑濃度、pH值、天然有機物濃度、溴離子濃度條件下生成之消毒副產物及溶鉛量，並計算其人體致癌風險及非致癌危害商數，結果顯示加氯消毒副產物導致的致癌風險值均大於氯胺加上溶鉛的風險值，非致癌性風險方面，加氯胺造成鉛溶出的危害商數皆大於1，顯示加氯胺雖可降低消毒副產物的生成，但若配水管線中有鉛管，溶出鉛的濃度可能會造成非致癌毒性危害。尤其若水中含有溴離子，消毒副產物生成量有倍增的情況，且溴離子會催化氯胺降解，導致鉛溶出量是未含溴離子的數倍，相對應之致癌及非致癌性的危害性也提高許多。自來水廠因消毒副產物生成過高，可考慮將消毒劑由加氯更換為氯胺，但必須評估可能造成之鉛釋出，及其所需之防腐蝕措施。
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電容去離子技術(capacitive deionization, CDI)是應用奈米孔洞材料與電化學原理，並具有發展潛力的電吸附(electrosorption)除鹽技術。技術原理是對系統施加電場，使碳電極孔洞與溶液之間產生電雙層儲存陰、陽離子，達到移除離子之效果。其中活性碳(activated carbon)因具有較高比表面積、低成本與良好的電化學穩定性，故常應用於電容去離子技術。然而，碳電極中的微孔(micropore)結構在電吸附過程中，於孔洞結構中產生電雙層重疊效應(electrical double layer overlapping)，影響電吸附去除效率。本研究的目的為改善微孔結構形成的電雙層重疊影響，利用氫氧化鉀化學活化與二氧化碳物理活化之物理化學活化法製備活性碳，而此技術可藉由操作參數的不同，有效控制碳材孔洞結構特性發展。研究結果顯示，在碳化料與氫氧化鉀浸漬比1:1及二氧化碳氣化時間為兩小時(簡稱CK120)可製備出含有2105.1 m2/g比表面積與孔徑分布於3-5 nm中孔結構，且中孔比例達70.7%之高中孔活性碳(highly mesoporous activated carbon)材料。並進一步將CK120，與高比表面積的微孔碳材(氫氧化鉀浸漬比1:4及二氧化碳氣化時間為零小時，簡稱CK400)和商用活性碳進行電化學分析。結果顯示，於定電流充放電實驗中，CK120有良好的充放電特性，並且觀察到內電阻所導致的電壓降(IR drop)較不明顯。而在循環伏安法實驗分析結果，CK120受到掃瞄速度及濃度變化的影響較不顯著，並有良好的電容值。電吸附應用上，於施加電場為1.0 V，濃度為0.5 mM氯化鈉溶液中進行電容去離子實驗，CK120碳電極(2105.1 m2/g)之電吸附容量為9.72 mg/g-carbon，遠優於CK400碳電極材料(2162.4 m2/g)的4.08 mg/g-carbon。另外，將電吸附數據依擬一階模式結果分析，中孔碳材吸附速率為0.0603 min-1，而微孔碳材只有0.0299 min-1。因此，當增加活性碳材料中孔比例時，對碳材進行電吸附的吸附量、電吸附速率與材料的電容特性皆有提升之效果。
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本研究目的在於製作攜帶型空氣負離子產生器，產生空氣負離子的方法選用電暈放電法，為方便攜帶必須降低產生空氣負離子所需要的電壓，同時要考量產生空氣負離子之數量與其穩定性。本研究嘗試透過更換不同的電極以降低產生空氣負離子所需電壓，實驗選用奈米碳管直接生長於碳布上做為放電電極，奈米碳管直接生長於碳布上相較於將奈米碳管黏著於基材上有較低的電阻，且奈米碳管較不容易脫落導致產生空氣負離子效果降低。為了避免產生之副產物臭氧過多對人體造成危害，實驗最後亦會監控臭氧之濃度。本實驗之奈米碳管選用六種不同的條件，分別為有無摻雜氮元素、生長時間分別為5分鐘、10分鐘、15分鐘，在相對濕度0%、20%、40%、60%、80%下測量起始電壓、放電穩定性、負離子穩定濃度等性質。 實驗結果顯示摻雜氮的奈米碳管較無摻雜氮的奈米碳管較容易產生叢聚的現象。無摻雜氮的奈米碳管生長時間為5分鐘、10分鐘、15分鐘時的起始電壓分別為2.3kV、1.93kV、2.06kV；氮摻雜的奈米碳管生長時間為5分鐘、10分鐘、15分鐘時的起始電壓分別為3.23 kV、1.86 kV、2.33 kV，生長時間為5分鐘與15分鐘下無摻雜氮的碳管有較低的起始電壓，生長時間為10分鐘時則是氮摻雜的碳管有較低的起始電壓。在相對濕度為0%、20%、40%、60%、80%下測量六種不同的碳管，得到的起始電壓平均值分別為2.22±0.43kV、1.67±0.38kV、1.63±0.38kV、1.63±0.36kV、1.67±0.37kV，顯示在20%~60%有較低的起始電壓。在中間濕度40%、2.5kV下進行穩定放電測試，無摻雜氮的奈米碳管生長時間為5分鐘、10分鐘、15分鐘變異係數分別為5.50%、64.98%、10.75%，氮摻雜的奈米碳管生長時間為5分鐘、10分鐘、15分鐘變異係數分別為20.78%、63.26%、8.84%，顯示生長5分鐘與15分鐘有較好的穩定性。穩定性較高的四個電極：摻雜氮奈米碳管生長時間5分鐘、15分鐘與無摻雜氮奈米碳管摻雜氮奈米碳管生長時間5分鐘、15分鐘，並從其中選出負離子穩定濃度高於200×103ions/cm3、起始電壓最低的電極-無摻雜氮生長15分鐘的奈米碳管，進行放電距離、濕度與負離子濃度之關係，結果顯示距離越遠偵測到的空氣負離子濃度越低。且在2.5kV下連續放電30分鐘，每五分鐘偵測到的臭氧濃度分別為1.5ppb、2.1ppb、0.8ppb、1.8ppb、2.4ppb、1.6ppb，低於空氣品質表準法中的0.06ppm，過程中產生的臭氧並不足以危害人體健康。 無摻雜氮生長15分鐘的奈米碳管起始電壓在1.9~2.0kV，在2.5kV下連續放電的變異係數為10.75%、平均濃度約773×103ions/cm3，為本研究最適合產生空氣負離子之奈米碳管，與林(2009)研究中將奈米碳管沾附於鐵基材上比較，奈米碳管沾附與鐵基材能有較低的起始電壓(0.5kV)，但連續放電不到3分鐘負離子濃度會迅速的衰減至開啟的10%，因此在長期使用考量下本研究之碳管能有較好的產生負離子效果。
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尼古丁(Nicotine)為一種具有良好水溶性的高毒性植物鹼，因近年來已於都市汙水廠的放流水中被發現而備受關注。且由於目前國內外並無制訂針對尼古丁的放流水標準，隨著大量的尼古丁持續排放到水環境中，勢必會增加人體暴露到尼古丁的風險，但至今仍缺乏針對水中尼古丁的相關處理程序。雖近年來已有研究使用高級氧化處理法，但該方法不僅耗費大量能資源，且可能會產生比尼古丁毒性更高的中間產物，對環境及人體健康衝擊更大。因此，發展一個能有效去除水中尼古丁且低耗能低環境衝擊量的處理技術是目前迫切需要研究的方向。本研究以低溫水熱法製備摻雜奈米鎳金屬顆粒的規則中孔洞碳材(Ordered mesoporous carbon with embedded Nickel, OMC-Ni)作為吸附劑，吸附去除水中的尼古丁，並於反應結束後透過外加磁場進行回收再利用。本研究中，係以SEM、TEM、XRD和BET探討OMC-Ni材料的特性分析，而以界達電位儀與FTIR分析材料表面的帶電性及官能基分佈。而在吸附實驗中，可利用合成之OMC-Ni材料降解尼古丁。在尼古丁初始濃度300μM、吸附反應3小時後，尼古丁在pH=2、6、8.7、10及溫度25度條件下的吸附實驗去除率分別為3.98 %、27.7 %、46.4 %、84.6 %，發現材料對尼古丁的去除率隨著pH值的上升而增加，於pH=10鹼性條件下有最佳的去除率。此外本研究亦結合綠色化學的理念與生命週期評估法，針對有無摻雜鎳金屬的兩種材料(OMC及OMC-Ni)與兩種材料的回收重複利用方式(添加部分新材料及直接重複利用)進行環境友善度評估比較。由LCA結果顯示，OMC-Ni因單位尼古丁去除率較低，故比起OMC有較高的環境衝擊，而回收後添加部分材料的重複利用方式比起直接重複利用有較佳的環境友善度。本研究藉由摻雜鎳金屬顆粒的規則中孔洞碳材作為一可磁性分離的吸附劑，已成功去除水中的尼古丁且可回收再利用，提供一個新型的尼古丁去除技術，並以生命週期評估法作為技術評估與未來改善方向的依據。
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近年來全球人口成長及經濟發展快速，超量抽取地面水與地下水、污染淡水資源，以及使用效率不彰，造成淡水資源壓力提升與生態多樣性損失，產生的衝擊橫跨人體健康、生態系品質及資源存量三大面向。生命週期評估利用科學連結推導水資源消耗造成的潛在衝擊與損害，近年成為評估水資源耗用與使用衝擊的新興方法。 然而，現有方法大多考量水量變化，不討論水質對可用水量的影響，除此之外，淡水資源耗用與使用的衝擊具有區域與時間差異，早期生命週期評估模式為通用性模式，計算的時間尺度以年為主，空間尺度依研究者偏好而異，使得評估結果不能精準反映時空變化下的特徵。 本研究的目的為考量水質、水資源的時間與空間可及量，以及用水標的之間的競爭，設計水資源耗用及水資源使用兩個衝擊類別與對應的特徵因子(水壓力)計算方法，期望評估地面淡水耗用對集水區造成的潛在衝擊；另外，本研究模擬節水情境產生不同情況下的特徵因子，並以臺灣3個科學工業園區的所有基地作為研究對象，評估所有情境下基地地面水淡水資源耗用與淡水資源使用的潛在衝擊。 研究結果顯示，不論是耗用水壓力或是水質水壓力，枯水期壓力均大於豐水期壓力；耗用水壓力於各情境中均可反映標的用水競爭排擠的現象，尤其全標的節水可使水壓力下降更快，整體來說標的優先序愈低，壓力愈大；水質水壓力反映用水量與標的可用水質水量的比值，農業水質水壓力特別大，節水情境下水壓力變化很小。案例分析結果顯示，南科臺南園區水耗用衝擊最大，南科高雄園區則是水使用衝擊最大，主要原因為水壓力屬於重度剝奪；節水情境下以全標的節水使園區造成的水資源耗用衝擊降低5%~17%，而水資源使用衝擊降低1%~6%。 本研究所建立之生命週期評估衝擊方法，提供新的水壓力指標與看待水資源衝擊的新視角，並補足目前水資源地域性潛在衝擊評估的方法斷層，未來可應用於國內外各項產品服務的評估，或是做為水資源管理指標。
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水污染為近年來重要的環境及公共健康議題。本研究中以臭氧作為加氯預處理，將含氮之個人保健藥物進行降解。本研究中將Diclofenac , Sulfamethoxazole 及Trimethoprim 分別以預臭氧加氯程序進行實驗。Diclofenac為解熱鎮痛常用藥品並為地面水體檢測殘留中常見之個人保健藥物，Sulfamethoxazole 及Trimethoprim則做為抗生劑使用，亦為地面水體或地下水體中常被偵測之個人保健用品。結果顯示，隨著預臭氧劑量增加SUVA值將減少，原因為化合物中的環狀結構會受到臭氧氧化並可能為加氯副產物生成機制的重要因素。 本實驗中偵測鹵乙腈、三氯硝基甲烷及含鹵丙酮等消毒副產物。並使用三種預臭氧劑量對於加氯副產物生成之影響討論。其中，提高預臭氧劑量將增加含鹵乙腈(Haloacetonitriles, HANs)、三氯硝基甲烷(Trichloronitromethane, TCNM)及含鹵丙酮(Haloketones, HKs)之生成速率及其濃度。但亦增加含鹵乙腈和含鹵丙酮之水解速率。氯仿為整體程序中生成最主要之加氯副產物。TCNM 為預臭氧加氯程序之指標性含氮消毒副產物，本研究中亦發現其生成趨勢與氯仿相似，均為隨著加氯反應時間增加而增加至穩定濃度。且隨著預臭氧劑量的提升將增高其濃度。 針對Diclofenac , Sulfamethoxazole 及Trimethoprim在加氯處理程序中生成加氯副產物之問題。由本研究結果顯示，預臭氧處理可做為工程應用程序以降低藥物毒性影響，但伴隨產生的加氯副產物(TCNM等)仍需進一步考量其導致的風險。
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五氟尿嘧啶是過去四十年來最廣泛使用的抗腫瘤藥物之一，主要用以治療大腸癌和胰臟癌。然而，釋放到環境水體中之五氟尿嘧啶易引起了具不確定性的生態衝擊及環境風險。光解為環境中污染物自然降解的諸多重要途徑之一，其對各類新興污染物尤其重要。在環境光解系統中，溶解性有機物 (DOMs)、硝酸根離子和碳酸氫根-硝酸根離子系統皆為不容忽視的光敏性物質。在現有認知中，碳酸氫根離子需與氫氧自由基反應產生碳酸根自由基才具有反應性；然而，本研究首次出現即使在僅含碳酸氫根離子的水溶液中，五氟尿嘧啶的光解速度仍顯著提升，此加速降解之現象被稱為碳酸氫根強化光解 (bicarbonate enhanced photolysis)。研究結果顯示，直接光解及碳酸氫根強化光解下的五氟尿嘧啶半生期分別為24.5 ± 4.6 小時和 11.5 ± 1.3 小時 (在pH 7 時)；五氟尿嘧啶的光解速度在pH 8及pH 9時最快，pH 7次之。 五氟尿嘧啶的主要光解途徑為光水解反應，其主要產物為5-fluoro-6-hydroxyhydrouracil (5FUHy)，此產物不易直接與間接光解，即便在景美溪水中，經過40小時光照後濃度僅減少不到20%。在pH值分別為6、7、8和9之情況下，5FUHy的產率分別為64%、 63%、 53%及12%；而在碳酸氫根強化光解下，5FUHy的產率分別為59%、40%、14%及1.3%。根據本研究提出的反應機構模型，碳酸氫根離子會與激發態之五氟尿嘧啶反應，並產生水解產物以外的副產物；然而碳酸氫根離子不具強化光水解反應之作用，此表示存在環境中的碳酸氫根離子作用於強化並加速光水解以外的反應途徑，且因此改變了污染物的產物組成及宿命。此模式成功地預測了五氟尿嘧啶在景美溪水中的水解產率，結果顯示碳酸氫根離子對其水解產率之影響顯著高於硝酸根離子及溶解性有機物。 此外，碳酸氫根強化光解對於氨甲蝶呤 (methotrexate) 亦有顯著之作用；然而其光解強化機制不同於五氟尿嘧啶，此顯示了碳酸氫根強化光解取決於反應物本身的性質。