臺灣大學高分子科學與工程學研究所學位論文
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本研究是利用化學設計方法，將幾丁聚醣與環境敏感型高分子加以結合，製備出不同結構與形態的環境敏感型幾丁聚醣奈米顆粒，藉由反應條件控制，本研究成功合成出中空結構、多孔結構以及實心結構的環境敏感型奈米顆粒，並分別探討其生成機制、顆粒結構形態、環境應答特性以及應用於藥物控制釋放載體之可行性。 (一)pH敏感型幾丁聚醣中空奈米顆粒 在此是利用無乳化劑乳化聚合方式，以過硫酸鉀作為起始劑，將丙烯酸單體與幾丁聚醣進行聚合反應，生成幾丁聚醣-聚丙烯酸奈米顆粒，並探討所合成顆粒之結構形態、環境應答特性以及應用於藥物控制釋放載體與酸鹼緩衝材料之可行性。實驗發現，所合成之幾丁聚醣-聚丙烯酸奈米顆粒表面帶有正電，在特定幾丁聚醣/丙烯酸進料組成之下所合成之顆粒，呈現中空結構。顆粒形態與粒徑會隨不同進料組成而有所改變，且具備酸鹼應答特性，可應用於酸鹼緩衝材料，另外，幾丁聚醣-聚丙烯酸奈米顆粒應用於藥物控制釋放載體上，具有長時間釋放之效果，且在不同pH值環境下，釋放行為亦有所差異。 (二)pH/溫度雙重敏感型幾丁聚醣實心奈米顆粒 本部分是將丙烯酸單體與氮-異丙基丙烯醯胺單體，以過硫酸鉀為起始劑，利用無乳化劑乳化聚合方式與幾丁聚醣進行共聚合反應，生成幾丁聚醣-聚(丙烯酸-co-氮-異丙基丙烯醯胺)奈米顆粒，並探討所合成顆粒之形成機制、結構形態、環境應答特性以及應用於藥物控制釋放載體之可行性。實驗發現，所合成之幾丁聚醣-聚(丙烯酸-co-氮-異丙基丙烯醯胺)奈米顆粒表面帶有正電，且顆粒結構由中空轉為實心。顆粒形態與粒徑會隨不同進料組成而有所改變，且在不同溫度以及II酸鹼環境下，所合成之顆粒其粒徑與表面電位都會隨之變化，表示顆粒同時具備溫度敏感以及酸鹼敏感之特性，另外，幾丁聚醣-聚(丙烯酸-co-氮-異丙基丙烯醯胺)奈米顆粒應用於藥物控制釋放載體上，具有長時間釋放之特性，且在不同釋放環境下，其藥物釋放曲線也會有所改變。 (三)自組裝法製備環境敏感型幾丁聚醣微多孔奈米顆粒 此處是將氮-異丙基丙烯醯胺單體，以硝酸銨鈰為起始劑，利用接枝聚合方式與幾丁聚醣進行共聚合反應，生成幾丁聚醣-聚(氮-異丙基丙烯醯胺)接枝共聚物/聚(氮-異丙基丙烯醯胺)自聚物混合溶液，經適當稀釋與特殊環境下，利用自組裝的方式，生成幾丁聚醣-聚(氮-異丙基丙烯醯胺)奈米顆粒，並探討所合成顆粒之形成機制、結構形態、環境應答特性以及應用於藥物控制釋放載體之可行性。實驗發現，所合成之幾丁聚醣-聚(氮-異丙基丙烯醯胺)奈米顆粒表面帶有正電，且顆粒內部呈現微多孔結構。顆粒粒徑會隨共聚物組成而有所改變，且在不同溫度以及酸鹼環境下，顆粒粒徑與表面電位都會隨之變化，表示該顆粒同時具備溫度敏感以及酸鹼敏感之特性，另外，幾丁聚醣-聚(氮-異丙基丙烯醯胺)奈米顆粒應用於藥物控制釋放載體上，由於結構為微多孔形態，因此顆粒載藥量可明顯提升，且同時具備長時間釋放之效果，在不同釋放環境下，其藥物釋放曲線也會有所差異，具有控制釋放之能力。 (四)接枝共聚物分子自組裝製備環境敏感型幾丁聚醣多孔/中空奈米顆粒 在此是將氮-異丙基丙烯醯胺單體，以硝酸銨鈰為起始劑，利用接枝聚合方式與幾丁聚醣進行共聚合反應，生成幾丁聚醣-聚(氮-異丙基丙烯醯胺)接枝共聚物/聚(氮-異丙基丙烯醯胺)自聚物，將聚(氮-異丙基丙烯醯胺)自聚物移除後，在適當共聚物濃度與環境下，利用自組裝的方式生成幾丁聚醣-聚(氮-異丙基丙烯醯胺)多孔/中空奈米顆粒，並探討所合成顆粒之形成機制、結構形態、環境應答特性以及應用於藥物控制釋放載體之可行性。實驗發現，所合成之幾丁聚醣-聚(氮III-異丙基丙烯醯胺)多孔/中空奈米顆粒表面帶有正電，且顆粒會隨環境溫度不同，內部結構呈現多孔/中空之變化。顆粒形態與粒徑會隨共聚物接枝分子量以及組成不同而有所改變，且在不同溫度以及酸鹼環境下，顆粒粒徑與表面電位都會隨之變化，表示顆粒同時具備溫度敏感以及酸鹼敏感之特性，另外，幾丁聚醣-聚(氮-異丙基丙烯醯胺)多孔/中空奈米顆粒應用於藥物控制釋放載體上，由於結構為多孔/中空形態，因此可有效提高顆粒載藥量，同時具有長時間釋放之效果，在不同釋放環境下，其藥物釋放曲線也會有所改變，具有控制釋放之能力。 (五)環境敏感型幾丁聚醣奈米顆粒藥物釋放行為模擬 本部分則是依實驗所製得奈米顆粒結構與形態，以質量傳遞模型進行藥物釋放量與時間關係之理論推導，並與實驗所得各類型奈米顆粒之藥物釋放曲線比較，計算所包覆藥物於奈米顆粒中之擴散係數。實驗發現，藥物於奈米顆粒之中的擴散係數，與顆粒結構以及藥物釋放所在環境溫度與酸鹼值有關。
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高分子太陽能電池的效率以及劣化問題廣為被研究與改善。而本篇針對以P3HT為電子施體和碳六十衍生物(PCBM)為電子受體的異質接面(Bulk Heterojunction)高分子太陽能電池，分別利用改變製程以及元件結構來達到效率的提升以及劣化的改善。 在本研究的第一部分(第二章)，我們利用低溫製程來改善元件物理性的形態劣化。相較於室溫乾燥過程，將高分子主動層在低溫的情況下乾燥成膜，可以增加P3HT的成核行為。並且在經過190度的熱退火後，密集的P3HT結晶提供更大的結晶度，並且阻擋PCBM的大規模聚集，使雙成分有很好的分散性。此高結晶的主動層型態提供4.3%的太陽能電池效率，同時其P3HT和PCBM緊密的型態提供了更好的的熱穩定性，改善了元件內因物理型態改變減少介面的劣化問題。 而本研究第二部分(第三章)專注於元件因不穩定的ITO導電玻璃和電洞傳輸層(PEDOT)所造成的化學性劣化。電洞傳輸層(PEDOT)在吸收水氣之後會侵蝕ITO導電玻璃，釋放出銦離子。為了解決這樣的化學劣化，我們利用原子層沉積成膜技術(ALD)所長的氧化鉿(HfO2)來做為阻擋層。我們使用兩種結構討論對原件所帶來的影響:當我們將氧化鉿層嵌入電洞傳輸層中作為銦離子阻擋層，發現經過長時間的儲存實驗，此種元件結構會帶來更嚴重的劣化;但若將氧化鉿沉積在電動傳輸層與ITO導電玻璃間，卻可以降低原件的衰退，我們將此歸因於養化鉿的保護阻擋了化學反應的發生，並且以X光光電子能譜儀(XPS)的縱深分析圖作為佐證。 因此，本研究所提出的製程及元件結構改良，皆可以成功的應用在異質介面型太陽能電池，並且提升元件之壽命。
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近年來, 含有共軛鏈段之團聯共聚高分子由於本身具備的自組裝特性可進而有效藉由結構上的改變來調控其機械與光電特性，因而逐漸受到各界廣泛的注意。因此，瞭解此類含有共軛鏈段之團聯共聚高分子其自組裝特性以利後續的應用發展乃是相當重要的一環。然而目前在此研究課題上仍有許多未知的現象有待探索。本研究利用數種不同的具共軛鏈段之團聯共聚高分子來探討其自組裝行為，我們相信由本研究中所的到的實驗結果將有利於此類特殊高分子做更進一步之應發展。 在本論文的第二節中提到一系列的P3HT-P2VP共軛團聯共聚高分子已被成功的合成出來並且其完整的自組裝行為包含有序-有序相轉換 (order-order transition)，有序-無序相轉換 (order-disorder transition) 和液晶 (liquid crystalline) 行為也隨即利用不同的實驗包含穿透式電子顯微鏡 (TEM)，小角X光散射 (SAXS)，廣角X光散射 (WAXS) 與吸收光譜 (UV-Vis) 等進行觀測。我們觀察到隨著P3HT在此共軛團聯共聚高分子之體積分率的不同則會產生不同的自組裝奈米結構。同時，在不同的奈米結構下，P3HT分子鏈的構形可為一硬桿直鏈 (rigid rod)，或是較為柔曲之捲曲型態 (flexible chain)，或是介於兩者之間之半硬桿型態 (semirigid chain)。由本實驗結果發現了P3HT鏈段其兼具柔曲與剛硬的特質，其分子鏈的硬度與構形會隨者共軛團聯共聚高分子自組裝過程中不同之熱力學因素影響而有所不同。 在本論文的第三節中，我們提到了體積分率對稱的P3HT-P2VP共軛團聯共聚高分子具有特殊的結晶結構與相轉換特性。不同於P3HT均聚合物經溶劑揮發後之塊材中同時含有form I 及 form II 兩種 P3HT晶形，經溶劑揮發過之體積分率對稱P3HT-P2VP共軛團聯共聚高分子其塊材中僅具有單一form II 之晶形。再由TEM觀察可發現此種form II晶形是被侷限在纖維狀之自組裝奈米結構之中。我們認為此種單一form II晶形之產生是由於溶劑揮發過程中，纖維狀自組裝結構之生成對P3HT鏈段結晶之空間侷限影響。當此具form II晶形之團聯共聚高分子被加熱到~110°C ，在奈米纖維結構中之form II晶形會轉換成form I晶形。再把此一樣品進一步加熱至120°C 以上，則P3HT結晶逐漸融化而此團聯共聚高分子之自組裝結構也會由纖維狀轉變為層狀結構。在此一系列之晶形轉換與奈米結構之相變化過程可讓我們進一步的瞭解熱力學與動力學因素對P3HT-P2VP共軛團聯共聚高分子自組裝行為之影響。 在本論文的第四節中提到利用格林納聚合法一系列的PPP-P3HT雙共軛團聯共聚高分子已被成功的合成出來。我們利用這一系列固定PPP鏈段分子量改變P3HT鏈段長度之具有不同體積分率的PPP-P3HT雙共軛團聯共聚高分子進行此一系統之自組裝行為探討。經由穿透式電子顯微鏡和X光散射等實驗的觀測，我們觀察到此一雙共軛團聯共聚高分子所產生的自組裝行為有別於一般的柔曲-柔曲 (coil-coil) 或是硬桿-柔曲 (rod-coil) 團聯共聚高分子。 總結來說，在本論文中我們完整的觀察了含有共軛鏈段P3HT之團聯共聚高分子其自組裝行為與相轉換的特性，相較於其他剛硬之共軛高分子，如PPV，聚噻吩之衍生聚合物(poly (thiophene) derivatives) 其主鏈間C-C鍵具有足夠能力可以旋轉，因此此類團聯共聚高分子其相圖所顯示的特性有別於傳統的硬桿-柔曲團聯共聚高分子系統。隨即我們更進一步的觀察了具有P3HT鏈段之雙共軛PPP-P3HT團聯共聚高分子其自組裝特性。由於P3HT與PPP鏈段皆具有較為剛硬之分子鏈構形，因此最後此系統產生的自組裝結構為不具曲度之層狀奈米結構。此外我們亦利用PPH-PVP雙親性共軛團聯共聚高分子進行硫化鎘(CdS)半導體奈米微粒製備。一開始我們以陰離子聚合方法合成PPH-PVP之前驅物PCHD-PVP，然後經由脫氫反應得到PPH-PVP。再來分別將PCHD-PVP與PPH-PVP兩種團聯共聚高分子用來製備CdS半導體奈米微粒。經由實驗結果的觀察我們發現CdS奈米微粒被包覆在PPH-PVP微胞結構的外層，與脫氫前之前驅物PCHD-PVP與CdS所形成之微胞結構有極大的不同，此區別是由於PCHD與PPH各別在溶劑中溶解度之差異所造成。而我們亦注意到PPH-PVP團聯共聚合物吸附CdS奈米微粒之後對於發光有一quench效果，主因是由於PPH分子受到光激發後電子與電洞經由PPH-PVP/ CdS混成系統的能階傳導造成之電荷分離效應所致。
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近年來嵌段共聚物在高分子基礎科學及應用領域均為熱門題材，其可調控形態的特殊性質尤其受到廣泛研究，包括外加電場、光感應、熱退火以及溶劑退火等，均為改變嵌段共聚物奈米微結構的常見方法。本研究使用嵌段共聚物及PDP小分子組成超分子，探討溶劑蒸氣對於嵌段共聚物及超分子薄膜微結構形態之影響。在嵌段共聚物中添加小分子形成超分子之後，可以使溶劑蒸氣對超分子微結構發揮調控方向性的作用。透過PS與P4VP一系列溶解度測試，在低溶解度參數的溶劑中，4VP與PDP的氫鍵可以穩定存在；在高溶解度參數的溶劑中，4VP與PDP的氫鍵比例大幅降低。 透過AFM、GISAXS、橫截面TEM等影像分析，均可以證實本系統選用的超分子薄膜自組裝巨觀結構為PS形成的圓柱及P4VP-PDP所形成的間質，以溶解度參數較小的三種溶劑做溶劑退火時，薄膜巨觀結構為垂直於基板的圓柱；反之，以溶解度參數較大的三種溶劑做溶劑退火時，大尺度自組裝圓柱結構平行於基板。此差異是由於溶劑退火過程中4VP與PDP氫鍵的強弱不同所致。透過溶劑蒸氣調控薄膜微結構方向性的方法具有可逆性，可以透過不同溶解度參數的溶劑對同一片樣品反覆進行微結構方向調控。為了比較不同溶解度參數對於同一超分子薄膜的方向調控能力，本研究由六種溶劑當中挑選蒸氣壓相近的兩種組合：chloroform / THF 以及 toluene / p-dioxane，並以不同莫耳分率組成雙成分溶液，對超分子薄膜做溶劑退火，由AFM影像可以觀察薄膜微結構由平行於基板過渡到垂直於基板的變化。
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本研究分為三個部分，第一部分利用高溫快速成膜法製備PEDOT導電薄膜，討論添加PTAA與PVP對導電度及透明性的影響。第二部分比較不同之ZnO晶種及長晶濃度，討論其對PEDOT以及PEDOT-PTAA薄膜上成長ZnO奈米柱之晶型影響。第三部分則是利用前兩部分所得到之高分子薄膜與薄膜上生成ZnO晶柱後進行pH緩衝效果的測試。 第一部分我們利用高溫快速成膜法製備PEDOT導電薄膜，討論不同比例之PTAA或PVP的混合及不同塗佈次數所造成的影響，並利用FT-IR、UV-vis等儀器鑑定其成分，同時觀察不同比例配方下之導電度與透明度差異。研究發現PEDOT摻混PVP後，利用兩次塗佈的方式能夠獲得透明度以及導電度最好的成品，其導電度約100 S/cm，透明度可85%。第二部分中我們於薄膜上以晶種利用水熱法成長ZnO奈米柱，討論不同薄膜與不同ZnO溶液濃度下，ZnO晶柱的差異。其中，含有PTAA之PEDOT-PTAA薄膜在成長ZnO晶體後能獲得比PEDOT薄膜長晶有較大的ZnO長徑比，當長晶濃度控制在0.01 M左右，可獲得較為細長且緻密之ZnO奈米線。在第三部分進行薄膜的pH 緩衝測試，結果發現PEDOT 與PEDOT-PTAA薄膜對於弱鹼性有緩衝效果，而加入ZnO晶柱PEDOT/ZnO與PEDOT-PTAA/ZnO複合薄膜除了在弱鹼性有緩衝能力外，對於弱酸性也有不錯的調控能力。
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本研究主要探討不同末端基的聚乙二醇(PEG)對聚乳酸(PLLA)/PEG系統之相容性及結晶動力學的影響。聚乳酸在結晶時，會在較高的結晶溫度下形成排列較緊密的α晶體結構；在較低的結晶溫度下，形成排列相對較鬆散的α’晶體結構；而在這之間的溫度下，則形成兩相共存的晶體結構。我們將PEG摻入PLLA中，改變玻璃轉移溫度及平衡熔點，利用POM、DSC、XRD觀察其結晶動力學的模式與熱力學參數間的關係，尤其著重在兩相共存區的影響，最後我們也發現這共存區的結構是由兩相透過動力學模式互相競爭而形成。 另外，我們也摻入了PEG-2NH2、PEG-2OH、PEG-2CH3三種不同末端基的PEG，對PLLA/PEG系統進行觀察。不同末端基的PEG與PLLA具有不同的相互作用力，除了改變玻璃轉移溫度及平衡熔點外，也改變了結晶時晶片的摺疊鏈端表面自由能，因此間接影響到PLLA/PEG系統的結晶動力學。
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此實驗主要可分為兩個部份，第一部份是利用乳化聚合法合成PEDOT奈米乳膠顆粒，第二部份是將第一部份得到的PEDOT奈米乳膠顆粒，與PU薄膜作結合，以得到具pH緩衝功能之PEDOT/PU奈米抗靜電複合薄膜。 在第一部份我們利用乳化聚合法，使用Fe(OTs)3以及雙氧水當作雙氧化劑系統，氧化EDOT (3,4-ethylenedioxythiophene)單體，合成出導電高分子PEDOT奈米乳膠顆粒。合成好之PEDOT乳膠顆粒利用TEM及動態光散射法( DLS )觀察其型態與粒徑分佈，發現PEDOT乳膠顆粒粒徑約為60-150nm，並以UV-Visible光譜觀察PEDOT乳液透析純化前後摻雜( doping )程度的影響。第二部份則是將PEDOT乳膠顆粒與PU作結合。在PEDOT/PU方面，分別以未純化之PEDOT以及經過透析純化之PEDOT與PU作結合，製備成PEDOT/PU複合薄膜。接著我們將PEDOT/PU複合薄膜以熱重損失分析儀( TGA )、微差掃描卡計( DSC )與萬能拉力機探討分析其機械性質、熱性質、相容性與結構間作用力等問題。 在導電度方面，以未純化之PEDOT進行與PU的混摻，我們發現此複合薄膜，其導電度隨著PEDOT的含量上升而上升。結果顯示，在添加2wt% PEDOT時，導電度由純PU的10-8S/cm提高到 10-6 S/cm，成功達到抗靜電範圍。另一方面，我們以掃描式電子顯微鏡( Scanning Electron Microscopy, SEM )觀察PEDOT/PU複合薄膜表面型態，從SEM圖發現，未純化之PEDOT/PU複合薄膜，PEDOT分散地較為均勻，彼此相容性佳。而藉由PU本身的材料特性，可以有效改善PEDOT本身硬脆，不易加工的缺點。 在酸鹼緩衝部分， PEDOT/PU複合薄膜可讓pH=5-9之水溶液調控到pH=7附近。因此本實驗成功地製備了同時具有酸鹼緩衝與抗靜電特性之多功能PEDOT複合薄膜。
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本研究主要著重於脂質奈米膠囊的製備及其表面修飾葉酸，作為具有生物相容性的載藥粒子，並且探討葉酸修飾之脂質奈米膠囊對於乳癌細胞上大量表現的葉酸受體之作用，以達到增進脂質奈米膠囊對乳癌細胞的標定效果。 脂質奈米膠囊是利用相轉換溫度法合成，隨著溫度的提升乳膠系統從o/w經過一個相轉換區 (Phase transitional zone) 後變成w/o/w，在進入相轉換區後加入大量冷卻水以得到脂質奈米膠囊產物。本研究目的在於將葉酸分子修飾上脂質奈米膠囊表面，所以先利用胺丙基三乙氧基矽烷與脂質奈米膠囊進行縮合反應讓奈米膠囊表面帶有胺基，接下來胺丙基三乙氧基矽烷修飾之脂質奈米膠囊與葉酸分子之間，則是利用葉酸活性酯 (NHS/DCC方法) 與胺基所形成的胜肽鍵加以鍵結。 接著討論經葉酸分子修飾後的脂質奈米膠囊其各項性質，從傅立葉轉換紅外線 (FTIR) 光譜矽-氧-碳及碳氧雙鍵特徵峰的出現，可以確認胺丙基三乙氧基矽烷與脂質奈米膠囊的縮合反應成功以及葉酸分子與胺丙基三乙氧基矽烷修飾之脂質奈米膠囊之間的鍵結。在粒徑分佈、穿透式電子顯微鏡 (TEM)中可看出修飾過葉酸後脂質奈米膠囊的粒徑從10 nm增加至40 nm左右，且沒有聚集現象產生。 為了測試葉酸修飾之脂質奈米膠囊其細胞毒性以及標定效果，本研究將不同濃度葉酸修飾之脂質奈米膠囊與正常的纖維母細胞 (3T3) 一同培養，用來測試所合成奈米膠囊的細胞毒性，結果顯示纖維母細胞對於葉酸修飾之脂質奈米膠囊可容忍的最大濃度為55 μL/mL。最後藉由流式細胞儀及雷射掃瞄共軛焦顯微鏡來測試其標定效果。在流式細胞儀及共軛焦顯微鏡的數據中均可以看出修飾上葉酸的脂質奈米膠囊能提升其對乳癌細胞(BT-20) 的標定效果。
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有機色料是傳統工業上，產品調色、塗層等製作程序中不可或缺的原料，其中包含可溶性染料與微細顏料兩類。縮小色料顆粒尺寸，將有助於提高穩定性，同時增加色彩強度、對比及穿透度。本研究成功利用(逆)微乳液與反溶劑法，完成Red 60染料與RGB顏料之微粒化及分散製備。 Disperse Red 60實驗結果，在水/苯醇/十二烷基硫酸鈉 (water / Benzyl alcohol / SDS＝92.2/8.2/15 wt%)之微乳液系統，10℃持溫30分鐘得到棒狀產物，大小約3.5*1 (=長*寬) ~5*1μm；而二甲基亞碸/環己烷/二辛基磺基丁二酸鈉 (DMSO / Cyclohexane / AOT＝2/28/10 wt%)之逆微乳液系統中，10℃持溫5分鐘產物為2*0.6~5*1.3μm。與原始染料(80*15-200*30 μm)相比，微粒化效果顯著。以逆微乳液產物進行UV-可見光譜實驗，在波長650nm處，穿透率可達98.8%。此外，當增加微乳液中界面活性劑濃度，再結晶粒子尺寸會略為縮減，形成較均勻之棒狀。在溶劑擴散法中，改變三相組成為water / Benzyl alcohol / SDS＝10/10.5/5 (wt%)，不同溶劑添加速率下再結晶結果為10*6~30*10μm (50g/35mins)、15*2~40*4μm (100g/35mins)。 顏料Pigment Red 177經逆微乳液系統(DMSO / AOT / Heptane)分散後，顆粒聚集由269.7nm改善為201.0nm，穿透率則提高2.43倍。 製備四種不同溫度(25℃、40℃、60℃、80℃)之逆微乳液(DMSO / AOT / Cyclohexane、DMSO / AOT / Heptane)，比較Pigment Green 36在其中的分散情形，我們發現粒子聚集現象會隨操作溫度提高而更為明顯。25℃操作溫度下，擺放第0、1、3、6天之粒徑分布如下：原始顏料－297.2、282.5、316.7、457.9(nm)；Heptane－214.7、210.9、234.4、263.1(nm)；Cyclohexane－261.6、281.5、279.2、296.4(nm)。本實驗之逆微乳液系統確實可幫助顏料分散。 在Pigment Blue 15:6的部分，我們嘗試增加逆微乳液系統(DMSO / AOT / Isooctane)中界面活性劑含量，觀察系統組成改變對於顏料分散的影響，其中wt%：2/28/20、2/28/30等兩組產物之穿透行為極為接近，而在波長500nm處穿透率可達98.9%，與原始顏料(80.9%)相比，提高約20.0-20.2%。
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製造具自我排列特性的奈米材料，其分散技術為製程中之關鍵。於此，我們利用離子交換反應以及非共價鍵方式製造奈米混摻材料，如：將奈米銀粒子修飾在矽酸鹽黏土與奈米碳管上。這篇論文將分成三部份，分別探討奈米材料之分散性、粒徑大小、粒徑分佈及其電性探討。 第一部分 此部分是探討利用無機矽酸鹽黏土噹分散劑，可合成窄小尺寸分佈及具低熔點之奈米銀粒子。由於天然黏土是片狀幾何形狀，可提供其高表面積固定奈米銀粒子，使其尺寸維持在粒徑大小17−88 nm的範圍。當銀離子/黏土的離子交換當量比為1/1時，可透過掃描式電子顯微鏡及可見光吸收觀察生成之銀粒子具窄小分佈的尺寸(polydispersity of Dw/Dn = 1.2 at 26 nm)及波長為420nm時，有一特徵吸收峰。在無有機分散劑存在下，膠狀之黏土仍可和銀離子嵌合並穩定生成之銀粒子。由於那層間距離僅微小的擴張 (12.0 A versus 13.9 A)，銀粒子是穩定生成在黏土之表面。在經過80 的乾燥並再分散回水中後，銀粒子仍穩定且例子大小均一；更進一步藉由掃描式電子顯微鏡觀察得知，那黏土表面上之奈米銀粒子具有一低熔點 (110)性質。這類銀奈米粒子在低溫下製造銀導線及導管是有其潛在之應用性。 第二部分 經由將銀離子溶於DMF/water溶劑中，並以poly(oxyethylene)-imide (POE-imide)當為分散劑可將銀粒子修飾於碳管表面，而此高分子(POE-imide)可使碳管及銀粒子不會聚集於溶液之中並可將銀離子還原為銀粒子。由此法製備而成的奈米銀粒子其粒徑分佈為8−30nm並且經由TEM觀察可看到有部分的銀粒子會貼附於碳管表面之上。 若無此高分子幫助穩定及還原銀離子，硝酸銀藉由DMF還原過程中，產生銀鏡現象且附著在反應容器之壁上。可以利用紫外光/可見光光譜儀於波長為550nm及420nm分別觀察碳管及奈米銀粒子的特徵吸收峰變化情形。經由水洗將分散劑與自由奈米銀粒子去除後可得奈米銀粒子(20-30nm)之單一多壁奈米碳管。從未經修飾之多壁奈米碳管，此有機分散劑的合成提供了簡單的方法來製備Ag/MWNT奈米混掺材料。 第三部分 我們呈現一種直接合成poly(oxyethylene)-imide (POE-imide)複合奈米銀粒子/多壁奈米碳管方式，並利用加熱方法探討其混成薄膜之電性。藉由簡單塗層Ag/MWNT/POE-imide混合液於聚醯亞胺基材上並加熱至160 oC，奈米銀粒子遷移至表面且聚集成直徑為100−150 nm，當溫度增加至170 oC時，那複合薄膜外觀轉變成呈現乳白色，其片電阻值也大幅降低為2.2 x 10-1 Ohm/sq，當溫度持續加熱至350 oC時，此時複合膜顯示為白色之表面且具有最佳之片電阻值(2.7 x 10-2 Ohm/sq)。電性之提升是由於奈米銀粒子催化高分子降解並進而熔融，此機制可由掃描式電子顯微鏡(FE-SEM)、熱重分析儀(TGA)及廣角X-ray繞射(WAXRD)等儀器鑑定得知。就我們所知，於此低溫度下所測量之Ag/MWNT薄膜片電阻值是最低的且目前文獻上沒有報導。