臺灣大學光電工程學研究所學位論文
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自90年代p型氮化鎵材料發展完備之後，氮化鎵目前為短波長發光二極體所廣泛應用的材料。發光二極體具有低耗電、使用壽命長、依賴性高、反應時間短等優點。儘管如此，在一些層面上面仍有許多發展空間，像是發光效率以及Quantum Confined Stark Effect所造成的波長漂移等議題。在本篇文章中介紹具有實用價值的奈米小球微影術方法來製作表面粗化氮化鎵發光二極體。由於發光二極體材料與空氣的折射係數差異極大，在發光二極體與空氣界面上易發生全反射，造成外部量子效應極低。目前解決的方式是在長晶過程當中額外生長粗糙層來降低全反射，不過這需要額外的時間及成本去完成。本篇文章中藉由旋塗及浸潤的方式，在發光二極體表面鋪排單層奈米粒子小球當作p-type GaN表面蝕刻遮罩，表面粗化發光二極體便可製作而成。相對於傳統發光二極體來說，無論是p-type GaN 或是ITO 表面粗化的發光二極體皆可展現具有相當程度的效能增加，且表面粗化製程不會影響到元件的電性特徵。這結果顯示奈米小球微影術提供一種不需額外增加製程的低成本方式製作高效能表面粗化發光二極體且此方法十分具有發展性。 波長漂移部分普遍的解決方式也是以在長晶過程中成長奈米結構去釋放材料中的應力。我們更進一步使用自組排列的奈米小球去製作自組性奈米柱結構氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井發光二極體。有別於傳統長晶法，提供了另一種新方式在製程上解決波長漂移，也由於在奈米柱陣列製作並聯電極具有一定難度，僅有少數相關研究結果。奈米柱陣列由鋪排好的二氧化矽小球自然曝光，接著以乾蝕刻製程來完成。以一層SOG材料填充在奈米柱間的空隙來當作絕緣層，隔絕彼此平行的奈米柱二極體單元。電激發光螢光頻譜顯示奈米柱發光二極體的放光波長在注入電流範圍在25毫安培至100毫安培間幾乎是固定不動的。這顯示QCSE在奈米柱發光二極體元件上是被控制住的。此外，由拉曼頻譜分析及單晶X光繞射分析，我們可鑑別出，在此奈米結構中原本的晶格不匹配層會有一應力釋放的機制。
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本研究論文在探討氮化銦鎵�氮化鎵發光二極體之製作與特性量測，第一部分重點在於光致電化學氧化法成長之氧化鎵薄膜對於發光二極體之表面鈍化效果與表面出光增益之影響。 在光激螢光強度的量測中，我們觀察到氧化鎵薄膜具有表面鈍化效應與抗反射膜作用，使得光激螢光頻譜上具有光學增益的效果；在氮化鎵頻譜範圍中心波長365nm部分的訊號強度約有60％的增強，而在量子井主動層頻譜範圍中心波長450nm約有80％訊號強度的提升。 在電壓－電流特性量測中，具有氧化鎵薄膜保護層之氮化銦鎵�氮化鎵發光二極體元件並未有特性劣化之現象。由電激螢光強度量測的結果顯示，與未成長氧化膜之元件相較，在中心波長處約有40％的增強，且在10伏特的逆向偏壓下，漏電流約有30％之改善。且在電激發光輻射場型的量測中，可觀察到成長氧化膜之元件在各方向上的出光強度有所增加，尤其在側向角度上有較高的增強比例。 第二部分，我們利用平坦化製程，並結合前述氧化層鈍化技術，成功完成具微米三角柱結構發光二極體製程技術之開發。在電性量測中，具氧化鈍化層之微米三角柱發光二極體元件漏電流，相較於未氧化之元件降低約兩個數量級。而在電激發光輻射場型的量測中，可觀察到微米三角柱結構發光二極體在側向角度之出光上，與一般平面型發光二極體相比，具有較高比例的出光強度。
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本論文以利用數值上時域有限差分法和耦合波法相互配合去探討光子晶體和表面電漿子共振腔的特性。光子晶體是由二到三個介質作一維，二維，或三維的週期性排列組成。光子晶體的特性可以應用在提升發光二極體的光萃取率。更進一步的，我們結合時域有限差分法和傅立葉轉換分析光子晶體共振腔的品質係數和Purcell係數。很大的品質係數和很小的等效體積是造成很大Purcell係數的主因。共振模態場形的高對稱性是造成高品質係數的主要原因之一。 此外，表面電漿子造成金屬光柵的異常穿透或反射的現象也被討論。之後藉由一維金屬光柵形成表面電漿子共振腔。由數值結果顯示表面電漿子會在共振腔內形成駐波。最後，我們比較兩種金屬光柵結構讓表面電漿子和量子井耦合的特性並且指出金屬光柵在半導體裡面的有機會讓量子井和表面電漿子的共振腔或耦合模態相互耦合。但是另外一種金屬光柵在空氣中的結構，只有水平的表面電漿子模態才有可能和量子井耦合。所以，金屬光柵朝下的結構會是比較好的選擇。
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本論文研究三族氮化物半導體的光學與電學性質，研究的樣品包括氮化鋁鎵薄膜結構及氮化銦鋁鎵薄膜結構，內容主要分為兩部份 : （1）氮化鋁鎵三元薄膜結構的光電性質： 這部份我們主要探討氮化鋁鎵的光電性質。我們利用XRD，電子束電子顯微鏡， 電子束螢光等實驗，光學與結構特性的修正提供了一個直接的證據支持鎵奈米團是主導其發光來源，我們的結果對於將來光電元件發光效率的增加可提供一個重要的貢獻。 （2） 氮化銦鋁鎵四元薄膜結構的光電性質： 這部份我們主要探討氮化銦鋁鎵的光電性質。但從過去的文獻中得知，氮化銦鋁鎵的量子發光效率比氮化鋁鎵來的好，但是其物理成因並不是十分清楚。首先， 我們利用光激螢光光譜與拉曼光譜的量測，來證明量子發光效率變好是因為似氮化銦鎵合金團的形成。之後，我們更進一步的量測掃描式電子顯微鏡影像，陰極螢光光普與能量分散光譜。從這些量測中，我們得到直接的證據，證明此四元化合物高效率螢光發光是來自於似氮化銦鎵合金團。由於激子被侷限在這些奈米尺度的量子合金團中，因此發光效率有所提高。接著我我們進行光電導的量測，針對持續光電導的衰減動力學分析，並結合光激螢光光譜與光激螢光激發譜，得到此四元化合物所引起的侷限能級深度。
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在本論文中，我們整合了一套光學同調斷層掃瞄系統在一個微型探頭內。系統本身採用中心波長1310奈米，具有100奈米頻寬的頻率掃描式光源。在這套系統中使用了高孔徑的光聚焦接頭和一個分光比R/T=60/40的分光稜鏡以提高收光效果。系統本身的縱向解析度為8微米，橫向解析度為20微米。因為光經由分光稜鏡分光後，在參考端及樣品端空氣中之光徑等長，故較傳統的光學同調斷層掃瞄系統在光纖內的色散問題可以得到較大的改善，而光信號的偏極化資訊也可獲得保留。利用這個探頭系統，我們先針對皮膚做活體的掃瞄。根據掃瞄結果發現，我們可清楚分辨皮膚中角質層、表皮以及真皮，這三層主要結構。皮膚影像的掃瞄深度可達1.1公分。皮膚掃瞄影像的尺寸為1.2 x 2.2方釐米，擷取速度則小於一秒。為了測試臨床掃瞄的可行性，我們掃瞄了活體口腔黏膜的影像。在我們的掃瞄過程中，我們針對口腔黏膜中的嘴唇黏膜(包括嘴唇以及口腔內側)做掃瞄。在這些口腔黏膜的掃瞄結果中發現，我們可以觀察到口腔黏膜中上皮層和固有層兩層結構，部分能看到次黏膜的構造。口腔內側影像的掃瞄深度可達1.1公分。
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自然界中，玻璃是透明物質的代表，金屬則是導電物質的代表。因此兼具透明與導電兩種特性的材料，將可當作所謂的「透明電極」，廣泛地應用至半導體光電產業。例如：平面顯示器、薄膜太陽電池、透明觸控面板及發光二極體等產業。本研究利用自製銅鋁氧化物陶瓷靶及射頻磁控濺鍍法，於製程中改變各種製成參數，試圖沉積具有良好光電特性的CuAlO2薄膜於玻璃基板上。本研究以傳統陶瓷製程，藉著了解不同製程參數對陶瓷塊材之燒結性質變化的影響，製作尺寸精確的靶材。實驗結果顯示，以升溫速率2℃/min於1100℃持溫24小時燒結，可得到膨脹率約10%之2吋銅鋁氧CuAlO2陶瓷靶材。將自製靶材搭載自行組裝之射頻磁控濺鍍系統，在固定基板靶材間距7cm，腔體壓力2×10-3torr、沉積時間3小時下，探討射頻功率(W)、基板偏壓(V)及氧氣通量(S)等電漿製程對薄膜性質的影響。所有磁控濺鍍CuAlO2薄膜試片經X光繞射實驗證實為非晶結構。接著藉由添加參雜物鈣(Ca)10%原子比例改變靶材成分以改善薄膜特性。本實驗其最佳條件為鈣(Ca)10%原子比例摻雜，射頻功率120W，基板偏壓0V，氧氣通量10sccm，所得膜厚157nm，電阻率ρ=60.37Ωcm且在可見光範圍有60%的穿透率。
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本論文的研究主要在於探討如何能夠提升氧化鋅薄膜的導電能力。在論文之中，我們首先介紹了如何以溶膠-凝膠方法製備氧化鋅薄膜以及以水熱法製備氧化鋅奈米線。接著我們探討了退火、摻雜、電漿等等製程對於氧化鋅薄膜特性的影響，並在最後討論了將氧化鋅奈米線轉換為高導電氧化鋅薄膜的方法。 我們以掃描式電子顯微鏡分析氧化鋅表面的型態對於退火製程所產生的變化，並且以四點探針來量測樣品的電阻率，以外光╱可見光光譜儀分析氧化鋅薄膜在退火前後的光學性質。氧化鋅薄膜在以600˚C左右的溫度退火時能得到較佳的導電品質。若是將氧化鋅薄膜在氮氣的環境下再次退火，也能夠提升薄膜的電性。我們將退火後的氧化鋅薄膜進行氧、氬電漿處理，並且比較此兩種電漿處理的相同與相異之處。氧電漿與氬電漿製程分別能降低氧化鋅薄膜的電阻率至3.15×10-1Ωcm與6.7×10-3Ωcm。從光激發光譜的量測上可以發現，氧電漿處理能夠填補氧化鋅薄膜中的氧空缺使得缺陷變少，晶格結構更加完整而使電子電洞對從能帶遷躍至能帶的直接複合而放出的光增加。而從氬電漿製程後的氧化鋅薄膜的能量散佈光儀圖中可以看出，並未在氧化鋅薄膜上面偵測到氬元素。基於惰性氣體的特質，氬元素無法擴散進入氧空缺之中而使內部缺陷上的懸浮鍵失去活性，並且以這樣的方法提升導電度。我們根據以上等資訊、氧化鋅薄膜表面的型態加上相關的參考文獻，對於電漿製程提升氧化鋅薄膜導電能力的原因進行了推論。我們觀察疊加退火、摻雜以及電漿製程對氧化鋅薄膜的影響。最後證實退火、摻雜以及電漿製程此三種製程無法同時疊加起來而更顯著地提高氧化鋅薄膜的導電能力，相關原因也加以分析。最後，我們用退火及氬電漿製程將氧化鋅奈米線轉換為低電阻的氧化鋅薄膜。由於氧化鋅奈米線藉著生長過程而擁有晶格排列良好的特質，而良好的晶格排列有助於載子的傳輸。我們希望以此能提升最後形成的氧化鋅薄膜的導電特性。我們從掃描式電子顯微鏡的觀察上發現氧化鋅奈米線在經過製程後，確實的轉換為表面凹凸的氧化鋅薄膜。而以此方法製作出來的氧化鋅薄膜電阻率約為2.3×10-2Ωcm，並從X光繞射圖顯現出非常強烈的(002)晶格排列方向。
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在本論文中，首先介紹多層膜理論分析及最佳化方法，作為抗反射膜設計的理論基礎。一方面利用反應性射頻磁控濺鍍來成長氮氧化矽薄膜，另一方面藉由數值模擬方法，設計可見光波段、廣角度的抗反射膜。雖然中間折射率材無法調製出，但仍獲得氮化矽(折射率2.03)及氧化矽(折射率1.46)的膜材，我們定義評估函數 來評估設計膜在可見光波段、廣角度下的抗反射效能，並利用共軛梯度法來最佳化之。我們對太陽電池及發光二極體做簡單假設，實際設計抗反射膜，入射光在可見光波段、0˚~70˚入射角下從空氣到太陽電池僅具有4.46%的低平均反射率；而氮化鎵發光二極體在藍光波長(470nm)及綠光波長(525nm)下，排除全反射效應，從元件發出的光僅有3.04%和3.05%的光被反射。最後，我們也了解當抗反射波段、角度範圍的要求增加，要達到低平均反射率的條件愈嚴苛，實驗上厚度的控制要求要愈精準。
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在本篇論文中，我們以基因演法算來設計繞射光學元件。在所使用的演算法中，為了深入瞭解交配機制，我們排除突變機制的影響，並且提出了一種新式的交配運算子。在設計此新式的交配運算子時，我們利用了繞射光學元件具有明確目標光場圖形的性質，因此，我們亦將其命名為「目標圖形導向交配運算子」。藉由利用目標光場圖形，此運算子能夠刺激整個族群，提供演化時的動力。 在本論文中，我們探討了該運算子的特性。藉由使用不同的初始族群，我們驗證了該演算法對初始條件的強韌性。我們觀察到繞射效率及均方根誤差的快速收斂性質；同時，我們也發現在訊雜比的演化需要較多的世代數。另外，在演化結束後，我們發現在整個族群的個體表現上，繞射效率與訊雜比無法達到同時優化，而必須在其中一者有所犧牲。 我們將所提出的方法應用於二階、多階及連續相位調變繞射光學元件的設計上。我們也針對了以本方法所設計出來的結果，與其他演算法的結果進行比較。例如，與疊代傅立葉轉換演算法與簡單型基因演算法的結果比較。在與使用不同突變率之簡單型基因演算法的比較上，我們提出的演算法可以在 5,000 世代時達到相似的結果，這相當於只需要簡單型基因演算法 20 分之 1 的世代數。而在與疊代傅立葉轉換演算法的比較上，本方法所得結果的繞射效率與均方根誤差與其相似，並且訊雜比可以達到 2 倍以上。
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本論文提出以氧化鎵作為擴散源，製作鎵擴散式鈮酸鋰光波導。論文中介紹其製作流程，研究鎵原子在鈮酸鋰基板的擴散行為、光波導的基本特性以及折射率模型的建立，並且藉由馬赫任德電光調變器之元件實作和理論計算驗證鎵擴散式光波導在電光元件的實用性。 在擴散行為方面，本研究以二次離子質譜儀進行成分元素的縱深分析，針對各個基板方向，求出鎵原子在鈮酸鋰基板中的擴散常數和活化能，結果顯示鎵原子的擴散行為具有非等向性。另一方面，以電子微探儀進行濃度定量分析，研究鎵原子在鈮酸鋰基板的固體溶解度，結果顯示其固體溶解度約為2-3%，並且有隨溫度升高而增加的趨勢，不同的基板方向有些微的差距。 在光波導特性方面，本研究製作了操作於632.8nm與1550nm的鎵擴散單模通道式光波導，量測其導光模態場形和傳播損耗，結果顯示其光場侷限性良好，傳播損耗低，可以實際運用在元件的製作。特別的是，鎵擴散式光波導只會導通非普極化光，具有單極化波導的特性，適合單極化元件的應用。 在折射率模型方面，本研究利用稜鏡耦合系統量測平面波導的等效折射率，配合IWKB法反推折射率分布，然後利用電子微探儀量測鎵原子的濃度縱深分布，最後將折射率變化和濃度分布連結得到折射率模型，結果顯示折射率變化與濃度的關係為非線性函數。 在元件實作方面，本研究製作馬赫任德電光調器，配合數值模擬計算光場與外加電場的重疊積分值，根據量測得到的半波電壓，計算電光係數，評估鎵擴散製程對鈮酸鋰電光效應的影響。模擬計算得到的電光係數與理論值相當接近，顯示鎵擴散製程對電光效應沒有顯著的影響，驗證鎵擴散式光波導在電光元件應用的可行性。
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