臺灣大學光電工程學研究所學位論文
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本論文主要研究不同量子井寬度結構的氮化銦鎵/氮化鎵發光二極體(LED)，其光電特性的比較，並著重於探討發光效率在高電流密度下衰減問題(efficiency droop behavior)。在低溫至室溫光激發螢光譜(low temperature to room temperature photoluminescence)量測中，發現量子井寬度較窄的LED結構，其估算的相對內部量子效率最高，相信這是由於量子井寬度較窄的結構，其所受的內部電場較小，其電子電洞對波函數分離較小，故其發光效率最高。另外在室溫下電激發螢光譜(electroluminescence, EL)量測中，亦可以發現量子井寬度較窄的LED結構，其電流增加所產生的藍位移量較少，同樣也跟其所受量子侷限史塔克效應(Quantum-confined Stark effect, QCSE)小有關係。在發光效率對電流曲線的量測中，我們發現量子井寬度較窄的LED結構，在通以電流至250 mA下，其總發光強度是最高的，但是其發光效率從峰值至最低值，其下降量是最多的，而量子井寬度較寬的結構，其發光效率在高電流密度下僅衰減2.9 %。此發光效率在高電流密度下衰減歸因於量子井寬度較窄的結構，其載子溢流(carrier overflow)情況較多。 同時，透過模擬方法我們得到載子在量子井內的分布，並透過能帶圖分布驗證內部電場的影響為何。發光效率衰減原因方面，由參考資料得知有歐傑復合(Auger recombination)跟載子溢流的兩種因素影響。透過模擬結果，我們提出發光效率開始下降這一段是由歐傑復合效應所影響，而當量子井內的載子飽和後，歐傑復合效應也開始趨於飽和，故在高電流密度下，載子溢流便是造成發光效率持續下降的主要原因。
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本篇論文之目的係設計及製作高效率有機電激發光元件，藉由摻雜紅光 (4-(dicyanomethylene)-2-tert-butyl-6-1,1,7,7- tetramethyljulolidyl-9-enyl)-4H-pyran) 與藍光(4,4′-bis-[2-[4-(N,N-diphenylamino)-phenyl-1-yl]-vinyl-1-yl]-1,1′-biphenyl, (DPAVBi) and N-(4-((E)-2-(6-((E)-4-(diphenylamino)styryl)naphthalen-2-yl)vinyl)phenyl)-N-phenylbenzenamine, N-BDAVBi)螢光材料以及綠光(tris-(phenylpyridine)iridium)磷光材料，並且調變有機材料發光層之厚度與濃度，製造出高效率的白光有機電激發光元件。在紅綠光發光層中，找出最適合摻雜紅光材料位置，利用綠光材料之載子複合區的能量轉移，使得綠光能量部分轉移至紅光，但效率卻不會因此而大幅度降低。實驗的結果顯示此白光結構在輸入電壓為5V之下其效率分別為12.7 (DPAVBi) 與14 (N-BDAVBi) cd/A，在 100 mA/cm2電流密度下之驅動電壓分別為7.54與8.94V，其色座標分別為(0.416, 0.485)與(0.386, 0.492)。 此外，我們也研發出具備電子傳輸能力之2,2'-bis[5-phenyl-2-(1,3,4)oxadazolyl]biphenyl (OXD) 作為發光層之主體材料，並製作出單發光層及雙發光層之高效率藍光及藍綠光有機電激發光元件。在此實驗中藉由一高電子傳輸效率材料 (OXD) 並搭配電洞傳輸特性的主體材料 (N,N’-dicarbazolyl-3,5-benzene)作為藍光磷光材料 (iridium(III)bis(4,6-(di-fluorophenyl)-pyridinato-N,C2’) picolinate) 之主體以達到雙重發光層元件，藉由雙發光層而達到延展載子複合區的特性，可確實的降低因為介面載子濃度過高，而造成的三重態載子能量焠熄。實驗的結果顯示，藉由導入雙發光層後，藍光及藍綠光磷光元件之最高效率可達 11.8及 12.4 cd/A。
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本論文的主旨在於探討如何藉由改善LED模組外在封裝的方式，加以增進整體 LED模組之光取出效率(extraction efficiency)及增進白光LED的光學特性：包括光均勻性或增進單位立體角光強度。主要利用TracePro光學軟體進行整體LED模組的設計與模擬，並輔以部份實際實驗量測結果來確認模擬結果的正確性與可靠性。 研究中首先成功的於TracePro軟體中建立了YAG:Ce螢光粉的散射模型與光波長轉換機制模型。之後我們藉由設計不同的凹杯以及取光鏡的形狀，搭配不同形式螢光粉的塗佈方式來嘗試提升LED模組的總光通量；另外藉由設計不同形式的反射杯及聚光透鏡來使LED達成高單位立體角光強度的目的。 在增進整體LED模組光取出效率方面，根據模擬結果，擁有最高光通量強度的組合為利用上直徑4.2 mm、下直徑3.2 mm、深度1 mm形式的凹杯，搭配上螢光粉遠離塗佈的技術，再加上型狀為半圓取光鏡的LED模組。預計可讓裸片發光強度為170 mW的藍光晶片經由封裝過後發出173.27 mW、相對色溫為6500K的白光，換算出的流明值則約為54流明。此光通量值為應用相同凹杯配合上傳統封裝形式(螢光粉均勻塗佈以及未加上取光鏡)時所能獲得的1.38倍。 在增進LED模組單位立體角光強度方面，比較利用反射杯及聚光透鏡兩種聚光方式：利用反射杯形式可獲得更高的單位立體角光強度值，其中心單位立體角光強度為未加反射杯LED模組的6.36倍，但卻伴隨較高的光損耗(6.33%)而造成較低的總光通量;而利用聚光透鏡可在光損耗較小(小於2%)的情況下達成聚光的目的，但能達成的單位立體角光強度值為未加聚光透鏡LED模組的5.27倍，小於利用反射杯形式聚光所能達成的值。
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本論文主要分析氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井的光學與材料結構特性，透過穿透式電子顯微鏡實驗、X光繞射光、激螢光光譜以及光激螢光激發光譜及時間鑑別光激螢光頻譜，來研究其材料結構與光學特性。 在第一部份中，我們研究不同銦含量之量子井藍光及多磊晶了一組量子井藍光之氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井樣品的光學及材料結構特性。由光激螢光光譜之溫度變化比較中，可以知道在光激螢光光譜中所觀察到的量子井相關訊號，並不完全是來自於能帶間躍遷的訊號，有一部分可能是來自於在氮化銦鎵量子井中銦組成的不均勻性，造成位能波動起伏所形成的侷限態的躍遷訊號。隨著溫度升高訊號有紅位移的趨勢並伴隨著半寬的增加，利用活化能的經驗公式模擬可以知道氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井的活化能約數十毫到數百毫電子伏特。當氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井之銦含量增加，活化能增加以及再多增加一組量子井，因缺陷密度及載子侷限效果也會跟著增加，活化能增加。然後利用時間鑑別光激發光頻譜，當氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井之銦含量增加，衰退時間較大。然後透過光激螢光激發實驗，我們觀察到很大的史托克位移，這主要是由於銦濃度變化與量子侷限史塔克效應的影響。最後由X 光繞射及穿透式電子顯微鏡實驗，我們可以測定樣品的量子井厚度以及量子井中的銦含量。 在第二部份中，我們研究不同量子井的成長溫度不同的氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井樣品及另一個不同量子井結構樣品的光學及材料結構特性。當氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井之量子井磊晶溫度較低時，造成銦在沉積時比較好，因而銦含量增加了，整個光激螢光光譜紅移了，但因量子井磊晶溫度較低的關係造成樣品不均勻性與樣品品質不好。 由光激螢光光譜的溫度變化，我們發現氮化銦鎵量子井相關訊號存在著一個不尋常的發光現象。隨著溫度的升高，其峰值能量的改變呈現著一個S型的能量變化。利用能帶尾端侷限態之模型，即導電帶與價電帶尾端之狀態密度以高斯分佈來描述分析之。在時間鑑別光激發光頻譜中，因氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井之銦含量增加，衰退時間較大。而在光激螢光激發實驗，我們觀察到有較大的史托克位移，這主要是由於量子侷限史塔克效應的影響。在另一個不同結構的氮化銦鎵/氮化鎵多重量子井，不同結構所造成的光學特性。由X 光繞射及穿透式電子顯微鏡實驗，我們可以測定樣品的量子井厚度以及量子井中的銦含量。另外我們可以觀察另一個不同結構所造成的光學特性.
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由於近期有機電子產品可商業化於顯示器或是發光照明上及還在開發的有機太陽能電池，因而受到許多學者的參與研究。最常見到的有機電子元件即是有機發光二極體 (Organic Light Emitting Diodes, OLEDs)。其基本結構裡都含有n型掺雜的電子注入或傳輸層與p型掺雜的電洞注入或傳輸層。其作用是來幫助載子從電極注入到有機層及提高元件本身的導電度並降低元件操作電壓。本論文一開始即是藉著導入掺雜的無機物半導體的一些物理概念延伸到掺雜的有機物半導體中。其中像是費米能階(Fermi level)及蕭基能障(Schottky Barrier)的概念。藉著這些觀念來幫助我們了解有機半導體。而之後會提到有機半導體中n型掺雜及p型掺雜的原理介紹。最後著重討論一種新型的p型的掺雜物，過渡金屬氧化物，氧化鉬MoO3。從實際元件效率及紫外光電子能譜激發術 (ultraviolet photoemission spectroscopy, UPS) 和 X光電子深層電子能階譜激發術 (x-ray photoemission spectroscopy, XPS) 這兩種技術討論氧化鉬應用於元件的原理與機制。我們發現到共蒸鍍電洞傳輸層NPB與MoO3,將會使元件電性獲得大幅改善。甚至單只用一層MoO3放置在陽極與NPB之間，元件本身操作電壓也會下降。同時，當使用MoO3放置在不同陽極與NPB之間，電性會趨於一致。也利用UPS證實出此種現象即是費米能階釘札(Fermi level pinning)所產生的效應。而後我們也發現到應用薄金屬搭上MoO3的組合，也可以有效的應用在其他相關的有機電子元件結構來增進元件效率。總結此論文探討了無機與有機掺雜半導體間的基本特性，介紹了兩者掺雜機制的不同。同時也實例用Cs2CO3、F4-TCNQ、MoO3等三種掺雜物材料探討其中於OLEDs裡掺雜的原理與應用。
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本篇論文的第一部分(第一章至第三章)當中，我們將詳盡的描述有機無機太陽能電池研究。首先，我們先進行n型的矽奈米線的蝕刻製程，並藉由特殊的轉移方法，將矽奈米線轉移至P3HT高分子薄膜上方，之後接著製作P3HT/SiNWs以及P3HT/SiNWs/PCBM等兩種高分子/無機半導體共軛結構的太陽能電池。在P3HT/SiNWs結構的有機無機太陽電池之中，我們在矽奈米線與P3HT介面之處發現載子經過照光後分離的情形，量得光電轉換效率為0.36%，並且得到開路電壓為0.39V，短路電流為2.358(mA/cm²)，以及填充因子為38.8%。之後，我們並更進一步的在矽奈米線上方旋塗PCBM薄膜，使有機無機主動層結構成為P3HT/SiNWs/PCBM，藉由矽奈米線之高電子傳導性質及吸收可見光特性，來增加元件整體之光電轉換效率及光學性質。在P3HT/SiNWs/PCBM結構的有機無機太陽電池之中，P3HT薄膜經過照光之後，能夠在與矽奈米線以及PCBM接觸之兩種介面產生載子分離，比起上述第一種有機無機混合P3HT/SiNWs結構，其光電轉換效率因此而提昇至0.7%，效率提昇的原因為整體元件的導電率增加，導致短路電流增加，並且得到開路電壓為0.52V，短路電流為3.7(mA/cm²)，以及填充因子為35.8%。 於本篇論文的第二部分(第四章)當中，將介紹在P型氧化鋅薄膜上的研究成果。我們將提供兩種以溶液旋塗為主的製作方法來製備p型氧化鋅薄膜。第一種製程為同時在氧化鋅溶液中摻雜氮原子（N）以及鋁（Al）原子，鋁原子能夠增加氮原子取代氧原子的能力。得到品質最好的p型氧化鋅薄膜，其製程參數為使用氨原子與鋅原子與鋁原子的比例為三比一比零點零一（N：Zn：Al＝3：1：0.01），其p型氧化鋅薄膜的電洞濃度提昇至9.5×1015， 而電阻率下降至29.1(Ohm-cm)。第二種製程為在氧化鋅溶液中摻雜五氧化二磷（P2O5）粉末，經過快速熱退火以及準分子雷射的熱能量處理來形成p型氧化鋅薄膜。品質最好的p型氧化鋅薄膜，其製程參數為經過快速熱退火800°C熱處理，得到的電洞濃度為5.36×1015， 而電阻率則為0.082(Ohm-cm)。
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本篇論文基礎架構為利用對掌性垂直配列液晶去製造半穿透半反射式液晶顯示器。利用模擬軟體DIMOS 1.D，藉由調變會影響液晶顯示器光學表現的各種參數，進而達到T-V與R-V 光電曲線（光強度對應電壓曲線圖）的匹配。達成這個光電曲線匹配的過程中，我們也同時使用了反對掌性液晶模態去完成設計。最後我們也會討論其反應時間，視角以及如何利用非摩擦配向方法（如：光配向，電漿束配向等）去實現設計。
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本論文以模擬軟體做為工具，探討如何設計出快速反應兼廣視角的單間隙半穿透半反射OCB mode液晶顯示器。實驗內容主要分為三個部分： 第一部分是光電曲線的匹配，我們承接上一屆學長李孟霖的研究，使用穿透區與反射區不同預傾角的方式來達到光電曲線的匹配，並嘗試調整操作電壓至較為合理的範圍。第二部分是反應時間的實驗，針對各個可能影響反應時間的參數做調整，利用軟體模擬計算這些參數對反應時間的影響，期望藉由實驗結果成功設定出最適合高速反應OCB mode液晶顯示器的參數組合。第三部分是寬頻與廣視角的實驗，先測試文獻中寬頻技術的效果如何，再嘗試設計各種不同的相位補償膜以求增加視角範圍。在設計相位補償膜的同時，也會考慮本實驗的液晶結構在實際製作上是否簡單、合理，以求設計出模擬結果良好與兼具實用價值的液晶結構。 本實驗設計的液晶結構在光電曲線匹配、反應時間與寬頻技術方面都得到了不錯的模擬結果，特別是反應時間成功降至大約1毫秒左右。而視角方面雖然成果普通，但亦利用穿透區與反射區不同相位補償的模式設計出兩種完整的半穿透半反射液晶顯示器結構，並根據實驗結果提出了未來展望，提供後續研究者思考與著手的方向。
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折射率是光學元件中最重要的光學性質。對於許多光學元件來說如望遠鏡和眼鏡，還有光學鍍膜如布拉格反射鏡和抗反射薄膜，折射率匹配的設計主宰了整個光學應用的表現。事實上對於光學元件中，某些特定折射率數值的需求是常被需要的。但是等效折射率數值常被用來彌補這個需求的空缺。斜向入射電子束蒸鍍法可以用來製造可調變折射率和超低折射率的奈米孔洞薄膜。我的實驗中奈米孔洞的薄膜是利用二氧化矽，二氧化鈦和矽蒸鍍源蒸鍍而成，並分別討論他們的奈米孔洞結構，折射率的變化，奈米孔洞結構的薄膜厚度減少量和空洞佔奈米孔洞薄膜的比率。其中我們做出最低的折射率是折射率等於1.08的奈米孔洞薄膜。 在奈米孔洞薄膜的應用上面，已經利用只有二氧化鈦的材料製作出單對和雙對在矽基板的布拉格反射鏡並且將反射率提高至74%。而在載玻片上面製作的單層抗反射層也將反射率從原先中心波長的7%下降至0.1%。四層的漸近折射率抗反射層在矽基板也使反射率降至小於5%的區域從527奈米到1279奈米，反射率小於1 % 的區域從618奈米到972奈米，這個抗反射層提供了廣波段的抗反射頻譜圖。 奈米孔洞氧化的現象在之前也被討論過，我的實驗主要針對因為不同蒸鍍的角度對於不同氧化程度的量測，而奈米孔洞氧化現象對於抗反射鍍膜上面的影響也被證實，這裡並且提供一個簡單的方法去避免這種氧化問題。
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由於有相近的晶格及層序匹配，氧化鋅被考慮用來當作三族氮化物磊晶成長的基板材料。因此我們的工作包含了使用有機金屬化學氣相沈積磊晶技術在晶格匹配的氧化鋅基板上成長氮化銦鎵及氮化鎵磊晶層。因為在成長氮化鎵基底材料元件上，有機金屬化學氣相沈積磊晶為一個主要的生長技術，因此在其成長氧化鋅基板上有需要在一全面完整的探索。然而，在使用有機金屬化學氣相沈積磊晶在氧化鋅上成長氮化鎵仍有數個數個議題待解決。其中一個是氧化鋅基板的熱穩定性，鋅原子會向外擴散到氮化鎵層並且氫氣會背向蝕刻氧化鋅基板，這會造成氮化鎵較不佳的品質。高解析度X光繞射量測可確認出在氧化鋅上成長的氮化銦鎵及氮化鎵薄膜。而透過室溫和變溫的光激發螢光檢測，我們可得到樣品的光學及結構特性。另外，為了避免鋅及氧原子擴散到磊晶層，我們在氧化鋅上加上一層氧化鋁的過渡層。高解析度X光繞射量測顯示出我們成功的在氧化鋅基板上的氧化鋁過渡層上成長了單晶的氮化銦鎵薄膜。 而我論文的第二個部份，是奈米碳管材料的研究。研究的主要課題是討論由微波電漿化學氣相沉積法成長之奈米碳管的場發射性質。我們的樣品是在矽基板有厚度10奈米的阻障層及厚度7奈米的鎳催化劑層，鎳層再經過電漿處理後，會轉變成分離的島狀物。奈米碳管就是藉微波電漿化學氣相沉積成長在覆蓋有鎳層的區域上。較佳的奈米碳管薄膜具有非常低的場發射門檻電場，門檻電場在電流密度每平方公分10微安培下大約是每微米0.088 伏特。我們發現微波電漿化學氣相沉積的製程參數對奈米碳館的場發射性質有著重要的影響，其中包括甲烷的流率及製程的微波功率。掃瞄式電子顯微鏡的觀察則顯示出了中空，且類似竹子結構的多壁奈米碳管。而場發射量測和F-N分析則可得到奈米碳管的門檻電場、啟始電場、及場增強因子。最後經由拉曼光譜的測量我們可得到奈米碳管的石墨化程度。
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