臺灣大學光電工程學研究所學位論文
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本論文中，我們利用程式建立太陽電池的數值模擬，模擬包含了基於波動光學的光吸收以及基於半導體電學的載子傳輸問題，並使用背面電場和閃耀光柵有效地改善薄膜結晶矽太陽電池的效率。 首先我們使用有限元素法以及名為PC1D的程式基於半導體電學計算太陽電池中的能帶結構和載子的傳輸，在一般的幾何光學假設下，可計算得光電流和元件效率。由模擬可知，使用背面電場可以有效的增加薄膜結晶矽太陽電池的效率，而且當元件有背面電場和不錯的光侷限能力時，可以使得元件厚度小於擴散長度時有最大的效率，因此可獲得最佳的元件厚度。此外，背面電場可以使得元件在厚度較小時，大範圍的波段有最大的載子收集效率，因此有效的增加短路電流，並且當厚度變小時，可以減小飽和電流密度，進而增加開路電壓。 接下來，我們使用有限元素法以及嚴格耦合波分析法基於波動光學計算太陽電池中的光吸收，並利用有效的光捕捉結構增加光在太陽電池中的吸收，在光捕捉結構中，我們提出在元件背面加上閃耀光柵，因閃耀光柵可以提供較大的高階繞射效率，因此可大幅增加光在元件中的等效路徑，進而增加光在元件中的吸收。另外，我們也模擬了已發表期刊的光捕捉結構與我們所提出的結構作比較，由結果可知，我們的光捕捉結構確實能較大地增加元件效率。又光柵所產生的繞射角度可由光柵週期決定，而繞射效率可由光柵的幾何形狀以及材料決定，所以我們可以藉由改變閃耀光柵的結構參數達到增加長波長波段的吸收，接著在理想的太陽電池電壓電流特性曲線方程式以及合理的數值假設下，可以利用模擬獲得的光吸收計算得到元件效率，由模擬結果，我們得到了最佳化的閃耀光柵的結構參數，並比較了有無閃耀光柵下太陽電池的光吸收與效率的增益，此外，閃耀光柵確實能明顯的增加薄膜結晶矽太陽電池光捕抓的能力以及大幅的改善長波長區域的光吸收。 最後我們利用程式建構結合波動光學和半導體電學的模擬，並用來計算太陽電池加上光柵的光電流和效率，接著我們分別考慮元件加上背面電場以及最佳化閃耀光柵的例子，並計算太陽電池所獲得的效率增益，由模擬結果可知，背面電場與閃耀光柵都可有效的改善薄膜結晶矽太陽能電池的效率，而背面電場和閃耀光柵分別主要地改善了元件的開路電壓和短路電流。
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光學同調斷層掃瞄是一種非侵入式、高解析度的生物醫學影像技術。解析度可以達到約1 至15 微米，相較於傳統的超音波更精細數十到數百倍，影像速度可以高達每秒鐘十萬次的A-scan；目前光學同調斷層掃瞄已經廣泛地應用在眼科的領域中。而在口腔癌的研究方面，光學同調斷層掃瞄也具有區別良性惡性口腔病變的潛力。 在這篇論文中，我們首先針對口腔下黏膜纖維化疾病提出兩種可以使用在光學同調斷層掃瞄影像中的診斷指標，包含上皮層厚度及固有層的強度標準差，其次，我們發展了一套可以針對光學同調斷層掃瞄影像臨床即時分析口腔癌前病變的軟體。 由於光學同調斷層掃瞄採用背向散射的同調干涉訊號解析出待測物的內部結構，因此，任何能夠增強同調背向散射的技術，可以增強光學同調斷層掃瞄影像對比，都能提昇影像品質，擴展光學同調斷層掃瞄之應用。而金奈米環具有獨特的表面電漿共振特性，可以加強散射及吸收，並且金具有良好的生物相容性，於是我們利用了金奈米環來提高影像對比度，我們讓其滲入豬脂肪組織中，以觀察金奈米環由於表面電漿共振而產生的吸收及散射特性。最後，我們採用光斑變化分析方法，探討金奈米粒子在老鼠肝臟組織中的擴散情形。
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本論文研究利用原子層沉積技術(Atomic Layer Deposition, ALD)應用於氧化鋅奈米柱陣列，同時應用在光電元件上。本論文可以分為三個不同主題，第一個主題研究氧化鋅之核殼型(core-shell)結構之光學特性，首先利用水熱法(Hydrothermal synthesis)成長氧化鋅奈米柱陣列(Nanorod arrays, NRAs)，再利用原子層沉積技術在氧化鋅奈米柱陣列表面進行鍍膜。藉由光激發光(photoluminescence, PL)量測氧化鋅/氧化鋁以及氧化鋅/氧化鋅兩種核殼型結構的發光頻譜以及強度，發現氧化鋅表面會有向上的能帶彎曲(upward surface band bending)，原因可能為表面吸附帶負電荷的氧離子，此能帶彎曲造成光激發的電子電洞之波函數分離，電洞會聚集在氧化鋅之表面，使得氧化鋅的近帶隙(near-band-edge, NBE)發光強度下降，在鍍上氧化鋁薄膜後，表面的氧離子可提供做氧化鋁薄膜中氧的來源，換而言之，表面累積的負電荷可在鍍膜過程中被消耗，電子電洞之波函數可以有效的重疊使得近帶隙發光強度上升。光激發光對氧化鋅/氧化鋅核殼型結構的量測也驗證了此向上的能帶彎曲，在鍍上氧化鋅薄膜後電洞會聚集在表面，因而電子電洞會在此氧化鋅薄膜內躍遷，我們可以藉由螢光頻譜中可見光波段的改變驗證這個結果。 第二個主題則是對氧化鋅奈米柱陣列摻雜氧化鎂之研究，在氧化鋅奈米柱陣列表面利用原子層沉積技術鍍上氧化鎂薄膜，再利用爐管退火，使鎂原子擴散進入氧化鋅中。隨著退火溫度增加，從螢光頻譜中我們可以觀察到氧化鋅鎂合金的近帶隙發光有一藍位移(blueshift)之現象，之稱為能隙工程(bandgap engineering)。同時，在中間退火溫度時我們觀察到載子侷限(carrier localization)的效應，由於鎂原子分布不均勻，原子濃度由奈米柱外層向內層遞減，使得氧化鋅鎂奈米柱外層有較高的能隙能量，而最高溫退火時鎂的分佈則比較均勻，內外層的能隙能量也較接近。從變溫的光激發光實驗中，我們發現最高溫退火之樣品有較明顯的熱淬減現象(thermal quenching)，驗證了內外層能隙能量差距大時會有載子侷限之效應。 第三個主題研究氧化鋅奈米柱陣列在發光二極體(light emitting diode, LED)方面之應用，由於奈米柱陣列有較高的表面積對體積比(surface-to-volume ratio)，光會比較容易自二極體界面放出，同時能有比較好的散熱，有利於奈米柱陣列應用在發光二極體，同時由於穩定且高品質之p型氧化鋅較難取得，此處利用p型氮化鎵做為p型材料做出氧化鋅/氮化鎵異質介面(heterojunction)的發光二極體，同時研究熱退火對二極體發光的影響。二極體在逆偏下發光來自電子的穿隧效應(tunneling)，我們從電激發光(electroluminescence, EL)頻譜中發現熱退火會使得氧化鋅/氮化鎵介面模糊，同時在介面處產生介面能帶(interfacial state)，沒有熱退火處理時，由於氧化鋅與氮化鎵有很大的能帶差異(band offset)，使得在小的逆偏偏壓之下電子穿隧就會發生，同時順偏之下電流很小也沒有光從二極體放出，在此主題中我們也對電激發光頻譜的機制做了詳細的解釋。
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寬頻譜相位延遲片被廣泛運用在液晶顯示器，傳統撥放2D內容的液晶顯示器，寬頻譜相位延遲片是用於提高顯示器之對比值，觀者不需要配戴偏振眼鏡，所以過去有關寬頻譜的設計都不需考慮觀者頭偏的情形，也就是說，不需要考慮隨觀者頭偏而旋轉的檢偏器與補償用的相位延遲片。在利用偏振原理的3D立體顯示器統中，寬頻譜相位延遲片是用來將線偏振光轉成圓偏振光，利用圓偏振光降低觀者頭偏對影像品質的影響。隨著觀者頭偏角度的改變，可看出傳統評價指標-相位延遲量(phase retardation)與穿透率之間並沒有直接的關係，也就是此傳統評價指標不適用於立體顯示器。 在本論文中，我們提出三種評價指標，以針對寬頻譜相位延遲片的性能進行量化討論，這三個指標包括交互干擾 (crosstalk)、色差 (color-shift)、亮度比值 (luminance ratio)並且依各個頭偏角度值的總與，來評價寬頻譜相位延遲片。 藉由各個指標所得到的優化結果與液晶顯示器用之解析解比較，本論文所設計的優化結果在白光交互干擾有26.17% 的改善率 (improvement ratio)、紅光色差有38.55%之改善率、綠光色差有21.1%的改善率。 另外，亦以數值方法對各種層數、材料、架構、角度進行分析。得到當頭偏角度為90度時，其白光的交互干擾與色差分別為：單層的交互干擾會小於0.015相對應的色差會小於0.014；雙層的交互干擾會小於0.0007相對應的色差會小於0.001；三層的交互干擾與色差皆會小於0.00004 最後，由於傳統設計方法只針對在550 nm附近作優化，設計的結果也是以為550 nm主，所以提出了三波長的設計方法，使優化能擴展至藍光與紅光。並且經由與傳統設計的比值，可知道在兩層延遲片時，三波長設計的白、紅與藍光色差只有傳統設計的11%、82.14%與12.53%；在三層延遲片時，三波長的白光與藍光色差只有傳統設計的9.09%與13.4%。
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本論文中，探討異質接面結構太陽能電池，以模擬的方法進行研究，並嘗試改良其結構。 傳統矽晶太陽能電池的開路電壓可藉由導入一薄膜非晶矽層來得到改進，此非晶矽/晶圓之異質接面結構太陽能電池可減少暗電流並大幅增加開路電壓，使得太陽能電池之效率得到顯著的提昇。而結構之最佳化及改良也是值得研究之課題。 利用矽鍺合金作為背面場效材料，除了傳統之背面場效所能帶來的增益外，由於矽鍺合金之能隙較矽晶圓為小，可以吸收更寬廣之頻譜，產生額外的載子並貢獻於短路電流上。帶有本質薄層之異質接面太陽能電池雖可提昇效率，但此太陽能電池為日本三洋公司之專利，為了規避專利，我們提出一種新型結構、稱作異質射極太陽能電池。此結構為本實驗室所提出，且可解決一般異質接面結構太陽能電池所面臨之暗電流問題，藉由異質射極將復合電流減小，使本太陽能電池之效率可超越一般之晶圓型太陽能電池。
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透明導電電極是光電元件中最重要且最基礎的元件之ㄧ，銦錫氧化物(ITO)則是目前最廣為大家使用的透明電極材料。但構成銦錫氧化物中的重要元素「銦」有許多的迫切的問題，一是銦的蘊藏量在地球上極為有限，二則是伴隨著低蘊藏量隨之而來銦錫氧化物的高價格問題，自2003年至今，銦錫氧化物的價格已經高漲了十倍之多。因此尋求銦錫氧化物的透明電極替代品就成為眼前極為迫切的問題。 在此篇論文中，我們使用奈米模板技術和高真空熱退火製備了一系列高導電度與高穿透度的導電薄膜。在此類奈米結構設計中，穿透度與導電度是兩難的取捨權衡，在薄膜上挖出越高比例的金屬材料，將導致電性的急速下降，反之若是留下越多的金屬成分，則是無法兼顧到電極的光穿透度。在我們最佳化的設計(厚度10奈米，週期590奈米和54.69−58.341%填充率)中，能夠同時達到八成以上的穿透度與片電阻的35Ω/□。在討論完透明電極的的光電特性後，我們挑選了一適當的結構(厚度20奈米，週期590奈米和32.154%填充率)撘配上表面平坦化技術作為測試的透明導電電極，完成一綠光的有機發光二極體，使得元件起始電壓較傳統ITO元件下降0.4V，而電流效率更是增加了84%。
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有機導電高分子與無機半導體材料的結合對於光伏電池的可能應用吸引了許多關注。此主要是由於導電高分子薄膜有許多無機薄膜所沒有的優點，例如沒有晶格匹配問題、大面積覆蓋性、低溫製程容許性、簡易製程，及低成本等。因此，高分子/半導體異質接面結構對於進一步降低光伏元件成本被視為大有可為的。平面型高分子/半導體異質接面元件結構，只有接面附近的的光生載子能被有效地收集而不至於復合。為突破高分子/半導體異質接面太陽能電池的功率轉換效率，高分子/半導體奈米線異質接面結構被提議出來。由高分子覆蓋奈米線之結構大幅地增加放射狀方向的接面數，因此提高了電子電洞對分離後、復合前收集位於高分子與半導體界面處光生載子的機率。並且，使用矽奈米線可提供電子未被打擾的傳導路徑，矽奈米線結構更能有效抑制光學反射，並增加材料的光學吸收。這些性質能夠改善高分子/半導體異質接面太陽能電池的功率轉換效率。 我們以低成本、低溫製程且製程簡單的金屬輔助化學濕蝕刻方式，去製作大面積的矽奈米線，以此方式所製備的矽奈米線能保有原矽晶片的高品質單晶的優點，並探討蝕刻時間對矽奈米線長度、形態，以及其對於反射率的影響。 為了改善金屬輔助化學濕蝕刻對於較長矽奈米線所產生的聚集成束現象，我們發展二次金屬輔助化學濕蝕刻法，先沉積銀粒子於矽晶圓表面，後以蝕刻溶液藉銀粒子垂直向下蝕刻，製備出大面積且均勻分布的矽奈米線陣列。 最後呈現出矽奈米線/poly(3,4-ethylenedioxy thiophene)/poly(styrenesulfonate) (PEDOT:PSS)異質接面太陽能電池，我們觀察到奈米線結構型異質接面太陽能電池之光伏表現較平面型有明顯改善。為呈現此效應，一大面積矽奈米線陣列藉金屬輔助化學濕蝕刻製作於n型矽基板上，並以PEDOT:PSS旋塗於矽奈米線上製成異質接面，於寬頻可見光照射下對其作電流對電壓量測觀察。
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本論文以濺鍍法生長氧化銦鎵材料，深入探討其生長條件與材料特性。隨著製備條件(鍍率、氧分壓、溫度)與製備方式(共濺鍍、堆疊結構)的不同，氧化銦鎵可由導電材料轉變為半導體或絕緣材料。 氧化銦擁有低相變化溫度僅250°C，易形成 bixbyite立方的晶相，在相變化前後由於結晶相的變化，材料載子遷移率會升高，同時材料的電阻率會有相對應的變化。氧化銦的電氣傳導特性是靠材料內部氧空缺所提供的電子，若要製作半導體元件，就需要設法控制材料的氧空缺。吾人嘗試以摻雜絕緣氧化鎵以抑制氧化銦的氧空缺，並應用其半導體特性來製作二種不同的半導體元件：相變化記憶體與薄膜電晶體。 吾人利用氧化銦低相變化溫度的特性研製相變化記憶體，同時為了升高元件電阻以降低重置電流，吾人以共濺鍍法摻雜少量氧化鎵至氧化銦中。將氧化銦鎵於低氧分壓(<1×10-4托耳)環境下中速沉積(約1A/sec) 可獲得良好的相變化特性，此時電阻率約在1-103 Ohm-cm間。為提供平行的電場分布，使得材料能較容易被均勻相變化，吾人又引入上下雙加熱柱結構於氧化銦鎵相變化記憶元件中。完成的具上下雙加熱柱之記憶體元件，當加熱柱接觸面積為6.2 um2，且氧化鎵摻雜比例為0.2%時，則氧化銦鎵相變化記憶體操作所需條件如下：寫入電脈衝80 ns/ 7.25 V/ 0.8 uA；重置電脈衝20 ns/ 4.7 V/ 18 uA；寫入與重置的體積能量密度為1.77+-0.11與7.26+-0.44 pJ/um3，顯示元件內的氧化銦鎵材料在雙加熱柱結構中被完全相變化。此外，吾人分別以示差掃描熱卡量計與溫度加速法求得氧化銦與元件相變化活化能1.275+-0.005 eV，加上剖面HRTEM圖與其微區晶格結構分析，可證明氧化銦鎵相變化記憶體之電阻變化是源自於氧化銦材料因熱效應所產生的相變化。氧化銦鎵是低相變化溫度，低相變活化能的材料，這能解釋氧化銦鎵元件較傳統GST元件為低的寫入/重置電流，與僅有75°C/ 10年的資料保存時間。 緊接著我們將注意力轉到研究氧化銦鎵薄膜電晶體之上，吾人提出以結構設計取代材料混合比例的方式，來控制氧化銦鎵通道的傳導特性。此通道結構的設計概念，源自於對氧化銦與氧化鎵具備不同良傳導特性的了解：氧化銦具有高濃度氧空缺與高載子遷移率的材料，因此選來來扮演堆疊結構中的導通層；而寬能隙的氧化鎵因較不容易形成氧空缺，可作為位障層抑制氧空缺之傳導。堆疊結構的另一個好處就是堆疊中的每個氧化銦層都是由二元氧化銦化合物所構成，易藉沉積條件形成較大尺寸的晶粒，而有助於提升材料之本質載子遷移率。實驗結果如吾人所預期，氧化銦/氧化鎵堆疊結構的薄膜電阻率隨著氧化鎵厚度的上升而呈現線性上升。 而在薄膜電晶體的製作上，吾人選用絕緣性優異的高介電係數氧化鉿材料，以傳統原子層沉積法製備，選用的條件為基板溫度280°C，介電係數27.9，厚度90A。考慮功函數與金屬與氧化物的化學反應性，吾人選用了鉬金屬作歐姆接觸電極，完成的元件具閘極錯開式薄膜電晶體結構，並具有7層之氧化銦/氧化鎵堆疊結構。元件最高場效載子遷移率uFE可高達51.3cm2/Vs，同時VT,tri = 0.57 V，VT,sat = -0.04 V，ION/IOFF > 6×107，S = 0.38V/dec。顯示本實驗室所提出的氧化銦/氧化鎵堆疊通道，有助於提高氧化物通道的載子遷移率，使元件特性最佳化。 於本研究中吾人深入鑽研氧化銦與氧化鎵材料特性，同時於相變化記憶體與薄膜電晶體元件的製作與量測過程中學習許多半導體元件的分析知識，並獲致不錯的成果，然氧化物半導體屬於新興起的研究領域，尚待後續研究者繼續深入了解其材料與元件特性，並拓展其應用領域。
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抗反射在太陽能電池領域中是一重要的課題，而表面粗化為其中一種方法，在電池的上表面蝕刻出週期性的幾何結構，且其大小需大於光波長數倍，主要的效果為增加光在結構中的反射次數，進而使光入射的機會增加，減少光在電池上表面的反射率。 在本論文中，我們針對兩種主要的粗化結構，V型溝槽及正金字塔陣列作分析，推導出能描述反射次數和路徑的分析式。其中光源採平行光，並考慮垂直入射和傾斜入射結構，在傾斜入射V型溝槽時再細分成平行週期與平行溝槽傾斜兩種情況，推導過程除了使用幾何光學外，也引入座標轉換。而從V型溝槽的分析中，我們更發現正金字塔陣列可由V型溝槽來近似，使得正金字塔陣列的分析式因此簡化，只需要平行週期與平行溝槽傾斜入射V型溝槽的線性組合即可。 我們也從分析式計算出減少的反射率，並與商業軟體TracePro作比較，驗證分析式的正確性，再與未作表面粗化的平板結構作比較，從中可確定使光線平行溝槽傾斜入射V型溝槽為抗反射效果最好的方式，能有效降低光在太陽能電池上表面的反射率，且高傾斜入射角的反射率也能降至5%以下。最後再將分析式擴展到與折射率隨光波長變化的intrinsic silicon材質，以及計算加入抗反射薄膜後的反射率，並從中得到了最佳的薄膜厚度。