臺灣大學光電工程學研究所學位論文
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近年來高分子太陽能電池的進展快速，由於許多新穎的的有機太陽新材料問世，元件效率已經突破了10%的大關、另一項重要的指標則考驗元件是否能達到10年壽命，因此在本論文中研究以高穩定的倒置結構、並使用新穎主動層材料來組裝太陽能電池，在初步的組裝元件上遇到了一些問題、在本論文中會將這些問題一一進行改善。 首先在以施體P3HT-base系統為主的倒置結構中，改以新穎的IC60BA取代常用的PC60BM受體材料，來提升整體元件的開路電壓，但遇到了IC60BA相分離的問題，為了解決這個問題、我們提出了混摻高分子量的PVK，來改善巨觀的IC60BA:P3HT主動層均勻性，最後發現電洞高遷移率的PVK、除了能有效的改善巨觀的成膜機械性能，將開路電壓從 0.73V提升到0.82V、短路電流從6.30 mA/cm2提升到9.54 mA/cm2，最後整體元件效率從3.4%提升到4.5%。 第二部分中則以新穎的低能隙施體材料PCDTBT-base系統混摻PC70BM，來嘗試全溶液製程的倒置結構高分子太陽能電池、但是漏電流過大降低填充因子和短路電流，因此提出以蒸鍍高功函數的MoOx薄膜、來做為PCDTBT:PC70BM的電洞傳輸層，並在倒置結構的主動層內部形貌最佳化，最後發現PCDTBT:PC70BM、以CB/CF(1:3)的混合主溶劑下，能得到較好的施-受體的奈米交錯結構，元件電流從7.01 mA/cm2提升到9.76 mA/cm2，效率順利的從1.9%提升到4.5%。前面主要在論證了電洞傳輸層、在低能隙高分子上方之陽極修飾的重要性，接著本篇論文的最後部分將注意力擺在主動層下方的ZnO seed layer電子傳輸層，在此提出利用溶液製程水熱法、在ZnO seed layer上生長ZnO nanorods，主要目的是利用高比表面積(specific surface area)的ZnO nanorods，來陰極修飾以提昇載子收集能力，最後發現以75mM濃度生長的ZnO nanorods、並輔以氮氣退火，能夠大幅將短路電流從11.18 mA/cm2提升到15.11 mA/cm2，使得效率成功的從4.1%提升到5.5%。
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電射激發電漿產生13.5 nm極紫外光源之研究為一新興領域。相對於其它技術，雷射激發電漿有較高的轉換效率，且短波長的極紫外光有很高的應用價值。極紫外光可應用於半導體光微影技術，提供高解析度與高景深解析度；極紫外光亦可應用於光學同調斷層術，提供奈米級之解析度，彌補現今光學顯微鏡和電子顯微鏡解析範圍間的斷層。由於電射激發電漿的系統過於複雜、無法僅靠理論分析，故發展適當的模擬模型有其必要性。極紫外光產生的物理過程，包含流體力學、熱力學、原子物理、電磁輻射等。若要完整模擬此流程，需要極大的運算量。在此，發展一維球對稱的模型模型，並經過實驗之驗證，為完整且可靠的模擬模型。 此模型是根據MED103（已發展完成之流體程式）做修改及擴充，使其有更高的空間解析的、入射雷射波型有更高的自由度，且經由恰當的電漿平衡模型考慮離子價數隨時間的演變。最後，經由靶材離子（錫）的權重振子強度估算電漿在 13.5±2% nm 內的輻射量。最後，討論雷射強度（1010~1012 W/cm2）、脈衝長度（0~80 ns）、雷射波形（前三角波、後三角波與高斯波）、靶材大小（半徑10~100 μm）、靶材密度（1019~1022 cm-3）、靶材初始溫度（0~10 eV）對系統轉換效率之影響。並根據本實驗室之架構──雷射能量為1~2 mJ、雷射波形為前三角波、脈衝長度約5~15 ns；靶材為重量百分濃度為14%、半徑為20~40 μm之錫溶液小球，設計最佳的實驗參數。
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本論文對於上發射式有機發光二極體以及下發射式有機發光二極體的發光效率進行研究。在研究當中，我們利用嚴格耦合波分析法與轉移矩陣法進行模擬分析，此種方式利用傅立葉級數來展開不同階的繞射係數，不但能精確地模擬出光在各種模態的比例分佈，對於週期性結構以及多層平面結構，也可以較少的計算量、較短的運算時間得到結果。 在模擬當中，我們以綠光的有機發光二極體為例，發光頻譜的最大值波長為535nm，所以光源的波長就以535nm模擬。首先模擬最佳化的平板結構，得到上發射式有機發光二極體28.55%，以及下發射式有機發光二極體23.21%的出光效率做為比較基準。 為了提高有機發光二極體的出光效率，我們在結構中加入一層一維矩形/梯形週期性光柵，研究改變光柵的週期與厚度對於發光效率的影響，並且平移光源於三個位置在平均其結果，消除光源與光柵相對位置對發光效率的影響。最後與沒有加入光柵的平板結構比較，在上發射式有機發光二極體我們成功提升了約20%的發光效率，在下發射式有機發光二極體則提升了約12%(矩形光柵))/18%(梯形光柵)的發光效率。
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能源議題在近年來受到廣泛重視，石油的枯竭與環保議題使得許多新興替代能源被積極開發，其中太陽光能發電技術因取之不竭且不會造成環境多餘負擔而成為新興產業，近來該技術中，由於導電高分子太陽電池較佳的成本效益、質輕可撓應用廣等特性而廣受注目，故本研究主要針對高分子太陽電池技術結構改良以提升光電轉換效率。 本論文以低成本之溶液製程高分子太陽電池為基礎，加以近來光電轉換效率也因為低能隙材料的使用而快速上升，並採用高元件穩定度的倒置結構，研究著於重低能隙材料倒置結構太陽能電池的形貌控制與結構優化，其中重點有利用混合溶劑與添加劑控制低能隙PBDTTT-C-T:PC71BM材料系統的主動層形貌，使主動層內部施體受體分部被控制，達到優化元件效率的效果，元件光電轉換效率可達4.61%。而在倒置結構中，無毒且可以簡單製程大量生產的氧化鋅被廣泛做為元件陰極中介層，在倒置結構中非常重要，目前氧化鋅薄膜製做方式中，應用在有機太陽電池的製做，以溶膠-凝膠法(sol-gel)製程最為普遍，因該製程為簡單的溶液製程，且不需昂貴真空製程設備而成本低廉。本研究發現可藉由控制sol-gel法溶液製程氧化鋅層的成膜，來控制氧化鋅層與有機主動層的介面形貌，使低能隙導電高分子主動層與氧化鋅達到良好的接觸，增加光吸收產生載子導出機率，使元件效率提升到5.56%，其中因為該層形貌造成的效率差異可達40%，影響甚鉅，而使用此法改良形貌增進效率，其方法不僅簡單，也可被應用於多數的倒置低能隙材料有機太陽電池系統。 研究中也提出利用氧化鋅奈米柱結構來解決高分子太陽電池之激子擴散長度短與載子移動率過低這兩項問題，利用水熱法在氧化鋅種子層上生長奈米柱結構，製做成伸入主動層的載子傳輸路逕，元件的光電流因為有效的載子傳輸效率大幅提升，並提出退火輔助主動層 分層塗佈法，使元件的主動層垂直分層形貌更佳，解決奈米柱元件填充因子過低的問題，使元件的填充因子上升到50%，併聯電阻效能也被提升。而藉由控制氧化鋅奈米柱形貌，包括柱直徑與柱間間隙大小，使得奈米柱間有更多空隙可讓主動層滲入，形成指狀交叉結構，同時改善元件的奈米柱清洗步驟、退火程序及利用主動層分層塗佈手續，可以進一步提升元件的效能，大幅提高元件短路電流。經過退火輔助主動層分層塗佈法之低能隙高分子混成氧化鋅奈米柱元件效率可達7.05%，是奈米結構太陽電池的一大突破，使單層高效率之奈米結構太陽電池深具潛力。 我們期待利用主動層形貌控制法，氧化鋅奈米柱平台搭配分層塗佈法，造出通用於多種材料的高光電轉換效率有機太陽電池結構平台及製程技術，讓低成本、適合大面積製造的高分子太陽電池技術更往商用化目標邁進一步。
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我們以up-conversion技術及時間相關單光子計數系統量測得到的時間解析光激發螢光資料探討CdSe/ZnS膠狀量子點及SiO2/CdSe/SiO2三明治結構的超快載子動態行為、光激發螢光強度隨著時間的變化，以及超快載子動態行為隨著時間的變化。 我們使用的是球核-球殼量子點，ZnS球殼可以鈍化CdSe球核表面的懸空鍵，所以以up-conversion技術量到的曲線中並沒有皮秒等級的衰減分量。另外，量測到CdSe量子點的升起時間為537飛秒。 CdSe量子點在空氣中會因光照射而氧化，氧化生成物直接捕獲激發的載子，加上非輻射性復合的效應增加，使得強度大幅變弱。而製作SiO2/CdSe/SiO2三明治結構可以隔開CdSe與氧氣，避免CdSe因光照射而氧化。製作成三明治結構後，強度有比較弱是因為在製作三明治結構的製程有升溫，使得CdSe的表面結構改變，更多缺陷形成，非輻射性復合變多。而以光照射三明治結構可以重組表面結構減少缺陷，使PL變強。 另外，也以μ-PL系統進行量測，也就是以高功率密度照射CdSe量子點。CdSe量子點在高功率密度照射下，激發的載子直接進入trap，非輻射性復合增加，強度變弱。而接著換成小功率密度照射，因為重組因光照射而改變的表面結構，強度變強。
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微碟雷射具有高品質係數與低模態體積，因此有良好的侷限性能將共振模態侷限在腔體中，並且能使得微碟雷射有非常低的臨界激發功率以及較大的自發輻射因子，因此微碟雷射具有在光積體電路上被應用的潛力。微碟雷射較大的Purcell factor使得自發輻射被增強而有較短的載子生命期(carrier lifetime)，使的微碟雷射具有能快速調變的特性。 在本文中我們成功的製作幾種尺寸的砷化銦量子點微碟雷射，其中最小的尺寸為直徑1.55 μm。在80 K下以脈衝光源激發其臨界激發功率約為10 μW。我們從80 K到200 K量測其模態的紅移。從動態量測結果可以看到微碟雷射具有相當短的啟動時間，約為200 ps，並且沒有鬆弛震盪的現象。以兩個指數函數擬合(fitting)時間解析光子衰減曲線，可以得到4 μm的微碟雷射跟其他尺寸的微碟雷射相比具有最大的自發輻射(spontaneous emission)增益，約為六倍左右。
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本論文探討以光子晶體提昇氮化銦鎵多重量子井 (multiple quantum well) 為主動層之太陽能電池及發光二極體元件效率。在太陽能電池效率提昇方面，利用自我組裝之聚苯乙烯奈米球微影術 (PS nanosphere lithography) 及活性離子蝕刻 (reactive ion etching) 於元件表面製作週期性二氧化矽蜂窩陣列 (SiO2 nano-honeycomb arrays) ，結果顯示二氧化矽蜂窩狀光子晶體能夠在可見光波段有效的抑制反射率，並在模擬太陽光源(air mass 1.5G, AM1.5G)照射下提升34%之光電轉換效率。本實驗亦配合有限時域差分法 (finite-difference time-domain, FDTD) 作光場模擬，以進一步了解結構與光特性之影響。另外，聚苯乙烯奈米球亦可直接堆疊於元件上以提升光電轉換效率，利用數值模擬設計奈米球之最佳化層數，並配合實作堆疊三層奈米球，使光電轉換效率提昇30%。 氮化銦鎵量子井之發光二極體目前已廣泛的被研究，然而最大的瓶頸之一在於因空氣與氮化鎵之折射率差異極大，易在介面處形成全反射在元件內形成橫向傳播之導波模態。二氧化矽蜂窩狀光子晶體可以提供額外的晶體動量，有效的將原本在元件內傳播的模態以不同角度繞射至空氣中，在各方向都能大幅的提升出光效率，其中在400mA之電流注入之下，能夠使垂直方向之出光效率提昇78%。
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在本篇論文中，我們將先討論氮化鎵系的太陽能電池，接著為氮化鎵系的發光二極體，最後是我們的總結。 首先，在氮化銦鎵系的多重量子井太陽能電池上，利用自組裝的銀奈米小球當作蝕刻遮罩，去做反應式離子蝕刻，製做出二氧化矽奈米柱陣列。由於光捕捉效應及折射率的匹配(在空氣及元件間)，使此二氧化矽奈米柱陣列可有效地降低元件的表面反射率(從330至570奈米波段)。電池在模擬太陽光源(air mass 1.5G)的照射下，其短路電流明顯提升，而轉換效率可增加21 %。模擬軟體的分析也進一步証明此表面結構能改善電池的光伏特性。 第二，將太陽能電池的p型氮化鎵層製做成微米鐘的結構，也可以顯著的提升其轉化效率達102 %之多。此微米鐘結構能降低元件表面的反射率，增加電池的光吸收能力，並提升短路電流及填充因子。此經由磊晶直接成長出微米鐘的方法，可有效的改善元件的光伏特性。 第三，二氧化矽奈米柱陣列/p型氮化鎵微米鐘的分層結構被應用在氮化銦鎵的多層量子井太陽能電池上，以當作光擷取層。同樣以自組裝的銀球當作蝕刻遮罩來做反應式離子蝕刻，來將二氧化矽奈米柱陣列製作於p型氮化鎵微米鐘之上。由於此粗糙結構的光捕捉效應以及奈米柱具匹配的折射率，使得介面的菲涅耳反射(Fresnel reflection)能被更有效地降低。具此分層結構的電池表現出優異的光伏特性，能提升短路電流及填充因子，進而使轉換效率增加1.47倍。此外，元件光吸收能力的增加與以有限差分時域法(finite-difference time-domain, FDTD)分析的結果相吻合。 最後，我們將此分層結構應用在LED上，發現能增加LED的出光強度。與表面未經粗化的LED相比，在20mA注入電流下，微米鐘LED出光強度增強16.7 %，而奈米柱/微米鐘LED則增強了36.8 %之多。此結果歸因於粗化結構能使出射光散射並提供一等效折射率，來降低元件的內部全反射，進而提高光萃取率。此LED出光強度的增加也同樣可由有限差分時域法來分析得到。
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本論文在非量子局限尺寸下研究一維奈米半導體/壓電材料之光電性質及電子結構與討論其超越其本質材料的優異光電特性。 首先，由於一維奈米材料具有次波長的直徑、高的長寬比及大的介電常數，所以具有顯著的光學異向性。在此我們發現75o–85o斜向氧化鋅單晶奈米線陣列之新穎材料具有顯著的水平雙折射及優異的偏極化放光特性。其中，此水平雙折射的大小( 0.11)比起塊材氧化鋅大一個量級。這研究結果說明此新穎材料不只可以應用於被動光學元件且可以用於具有偏極化光學偵測與發光元件。 第二，由於一維奈米材料具極大的表面積與體積比且半徑接近於德拜長度，所以光電性質強烈地被表面電子結構所影響。這裡我們透過四個主題研究一維奈米材料的電子結構（尤其是表面電子結構）與其光電性質的關係：（1）利用光電子能譜配合場效電晶體量測觀測氧化鋅奈米線的表面能帶彎曲之關係; （2）利用x光吸收光譜研究摻鉺氧化鋅奈米柱陣列的電子結構與1.54 μm放光效率; (3) 透過表面鈍化加強近帶隙發光; (4) 氧化鋅奈米帶的光響應與表面及介面效應的關係。這些研究結果非常有助於一維奈米材料製作感測器與光電元件。 最後，因為氧化鋅是纖鋅礦極性半導體具有機電耦合效應，所以利用氧化鋅奈米線陣列的壓電特性來作為能量收集的研究也在論文中被討論。而鋯鈦酸鉛是傳統認知的壓電材料，故我們也研究鋯鈦酸鉛奈米線陣列的壓電特性來與氧化鋅的結果做比較。這研究有助於深入瞭解與設計奈米發電機。
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在本論文中，我們建構了二維的蒙地卡羅光跡追蹤法，並且輔以實驗室所開發的2D-DDCC模擬程式，解出飄移、擴散以及帕松方程式。 藉由結合這兩種程式，我們可以得到電流的資訊，發光輻射結合率分佈，並以此值帶入跑出元件的光萃取效率，如同我們所知，大部分發光二極體材料的折射率都大於空氣，所以大部分的光子入射在材料介質與空氣的交界上，會因為小角度的全反射角而返回元件中，這代表光很有可能會被元件吸收轉成熱能，以及造成了電流驟降的現象。 所以在發光二極體的光萃取效率優化上，二維蒙地卡羅光跡追蹤法扮演重要的角色。而我們將它運用在研究不同形狀的表面圖形化粗化、以及金屬接面的粗話與否對整體出光的影響，不同的n型氮化鎵層厚度以及多個電極設計、金屬大小不同對光萃取效率的影響。