臺灣大學光電工程學研究所學位論文
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本研究成功地利用交疊結構製備較薄且絕緣能力良好的氧化鉿/氧化鋁交疊介電薄膜，並應用於可撓性p型氧化亞錫薄膜電晶體之閘極介電層，再以氮化矽作為背通道鈍化層，進一步改善氧化亞錫薄膜電晶體元件特性。並且探討機械應變對可撓性氧化亞錫薄膜電晶體電特性的影響。最後，我們研究可撓性氧化亞錫薄膜電晶體在電偏壓下的穩定性，並且探討機械應變對此特性的影響。 研究中以原子層沉積系統於200 ℃製備氧化鉿及氧化鉿/氧化鋁交疊介電薄膜。低掠角X光繞射結果顯示氧化鉿薄膜為多晶結構，而氧化鉿/氧化鋁交疊薄膜則呈現非晶結構。標準片50 nm厚氧化鉿具有良好的絕緣特性，35 nm則漏電流過大，相對地，35 nm厚氧化鉿/氧化鋁交疊薄膜具有更佳的絕緣特性，且厚度降低至22 nm同樣具有良好的絕緣能力，有利於應用可撓性氧化亞錫薄膜電晶體。接著，我們使用射頻磁控濺鍍系統製備電晶體主動層材料，製程中以金屬錫作為靶材，通入微量氧氣，搭配後退火製程以得到氧化亞錫薄膜。 可撓性氧化亞錫薄膜電晶體採倒置交錯型結構，以35 nm及22 nm氧化鉿/氧化鋁交疊薄膜作為閘極介電層所獲得之元件電特性表現與使用50 nm氧化鉿閘極介電層相當。電晶體的場效載子遷移率與臨界電壓隨著張應變量增大而下降，次臨界擺幅呈現上升趨勢，在承受壓應變時，則無明顯的電性變化。相較於50 nm氧化鉿介電層，使用較薄的氧化鉿/氧化鋁交疊介電層，在機械應變影響下電晶體的特性參數變化皆較小。在閘極正偏壓穩定性測試部份，與使用50 nm氧化鉿介電層的結果相似，具氧化鉿/氧化鋁交疊閘極介電層的電晶體其正偏壓不穩定性主要來自於界面缺陷或介電層內部缺陷的電荷捕捉；但在負偏壓測試中，可能是受到氧化鋁與氧化亞錫間界面特性不佳的影響，造成次臨界擺幅隨之改變，由此可得知偏壓不穩定性來源同時包含界面缺陷的電荷捕捉及額外缺陷的產生。此外，在定偏壓穩定性測試下，相較於50 nm氧化鉿介電層，由於22 nm的氧化鉿/氧化鋁交疊薄膜所承受的電場較大，因此電晶體的臨界電壓偏移量較大，且可能因受到氧化鋁影響，負偏壓測試下，此偏移量在機械應變影響下會顯著增加，反觀正偏壓測試，使用22 nm氧化鉿/氧化鋁交疊閘極介電層的氧化亞錫薄膜電晶體其臨界電壓偏移量值在機械應變影響下則相對穩定。
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在本論文中，我們在不同雷射照射條件下利用800奈米波長的高解析度光學同調斷層掃描系統來觀察SCC4口腔癌細胞死亡的過程。癌細胞培養在有金奈米環鍵結光敏劑磺化鋁酞菁(AlPcS)及沒有鍵結光敏劑的金奈米環溶液內，讓細胞吞噬金奈米環。運用侷域表面電漿子共振在1300奈米和1064奈米附近的兩種不同幾何大小金奈米環樣品，在光學同調斷層掃描的同時，利用四種不同雷射來照射癌細胞，包括1310奈米連續波雷射、1064奈米連續波雷射、1064奈米飛秒雷射和660奈米連續波雷射。1310奈米和1064奈米連續波雷射主要是透過金奈米環侷域表面電漿子共振產生光熱效應來損害癌細胞。除了光熱效應，藉由產生加強的雙光子吸收，1064奈米飛秒雷射可以激發AlPcS有效地生成單態氧對觀察的細胞造成傷害。660奈米連續波雷射可以透過單光子吸收激發AlPcS而生成單態氧損害觀察的癌細胞。以光熱效應滅活觀察的癌細胞會造成細胞壞死。透過生成單態氧滅活，細胞膜保持完整並且細胞內部物質聚集成團後產生強散射。在此情況下細胞經由凋亡的過程死亡。照射660奈米連續波雷射時，可以透過高速同調斷層掃描觀察到細胞內部物質流失的過程。
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本研究顯示對鋁的薄膜做高溫熱退火可製作鋁的奈米顆粒來產生表面電漿 子耦合效果，能提升氮化鋁鎵深紫外光量子井的內部量子效率。藉由比較不同製作鋁奈米顆粒的條件，包括在高溫熱退火前鋁薄膜的厚度、高溫熱退火的溫度、高溫熱退火時間，可以調整鋁奈米顆粒表面電漿子共振行為。經過最佳化，使表面電漿子共振波長盡可能靠近深紫外光量子井發光波長。 透過變溫光致發螢光可以量測出量子井內部量子效率在不同出光極化方向 的增強。由於重/輕電洞價帶與分離價帶之能帶相差很小，所以橫向電波與橫向磁波極化出光的內部量子效率大約相同。透過表面電漿子耦合增強後，不同偏振方向的內部量子效率也差不多的，原因應該是表面電漿子會同時和橫向電波與橫向磁波耦合。表面電漿子也可能和激發雷射耦合增強雷射激發而量到較高的內部量子效率。內部量子效率的增強會隨著量子井與奈米顆粒結構的距離減少而增加。製作完成的鋁奈米顆粒表面會形成一層氧化層，但這氧化層只有幾奈米厚，對於表面電漿子耦合不會有太大的影響。
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藉由優化雷射共振腔內的配置，吾人將鉻貴橄欖石鎖模雷射的頻寬從三十三奈米展寬至八十奈米。利用中心波長一千兩百六十三奈米、波長頻寬八十奈米、脈衝寬度四十八飛秒的鉻貴橄欖石鎖模雷射作為激發源，吾人首先建立起一套三倍頻頻譜系統以進行分子特性分析。本系統能夠過單束的寬頻超快鎖模雷射取得水、脂肪、黑色素、血紅素等人體皮膚內常見分子的寬頻三倍頻頻譜並分析其對應的非線性極化率。 結合三倍頻頻譜分析及三倍頻顯微術，吾人成功建立起一套頻譜解析三倍頻顯微系統，能提供七秒幀率、一零二四像素見方、三通道偽色三倍頻影像。透過將寬頻的三倍頻訊號依據波段劃分為三通道並以偽色套色，不同的分子頻率響應可以被吾人以不同的偽色調來呈現。本系統的頻譜解析三倍頻影像成功的在提供次微米等級的組織型態外，提供視覺化的生物組織內分子的頻率響應。黑色素瘤細胞、孵化斑馬魚、脂肪組織、紅血球、表皮組織、基底細胞癌、真皮層微血管等作為頻譜解析三倍頻顯微系統的離體及活體生物樣品，都展示了本系統視覺化分子頻率響應的成果。
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本篇論文以三大部分構成：準相位匹配、光參振盪器及雷射散斑原理的介紹、光參振盪器晶體及倍頻綠光晶體之設計，和光參振盪器頻譜分析、綠光倍頻實驗、寬頻綠光空間分布及雷射散斑量測。 理論的部分，由簡入繁地介紹了非線性頻率轉換、準相位匹配、基本的光參振盪器理論與散斑概述。接著在鉭酸鋰光參振盪器晶體週期設計的部分中，不同於以往單週期7.63 um 設計，設計出以三個週期7.63 um、7.64 um、7.65 um 的並聯方式，讓光束一次通過三個週期，並進行排列組合且週期和週期間有10 um 的狹縫；而倍頻綠光晶體極化反轉週期為5.495-9.845 um。 在光學測量的部分，利用薄平面鏡作為Fabry Perot 濾光鏡，使其作為光參振盪器的輸出鏡以產生梳狀的寬頻紅外光譜，並量測各種不同週期排列的頻譜，得到週期7.65_7.63_7.64 um 在132°C有最寬頻70 nm。接著利用寬頻紅外光通過多週期鉭酸鋰以產生寬頻綠光雷射，比較了不同方向入射及不同啁啾率(Chirp rate)，得到PPLT SHG 1010 mm Long Short Long Short 有最寬頻47 nm。最後利用此寬頻綠光進行空間分布分析及散斑對比值(SC)的量測比較，得到寬頻綠光散斑對比值小於5%，成功開發出低同調光源。
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本研究中，我們在氮化鋁鎵深紫外光量子井上面有123奈米的氮化鋁鎵覆蓋層上製作不同深度和夾有折射率較氮化鋁鎵低的介電質中間層之鋁突起陣列結構，將表面電漿子耦合效應應用在深紫外光量子井上，量測從低溫到室溫的垂直偏振和水平偏振方向的光激螢光頻譜，得出不同激發偏振方向的內部量子效率。因為重輕電洞能階和分裂價帶的能階差異很小，導致垂直偏振和水平偏振的內部量子效率增強比率並無顯著差異，相同的內部量子效率也可歸因於表面電漿子耦合效應會同時在不同偏振方向的躍遷中產生。本實驗中主要是利用高階共振模態的局域表面電漿子跟量子井來產生耦合效應。在量子井的發光波段的局域表面電漿子共振強度越高則會產生越強的激發光和更高的內部量子效率，同時隨著鋁突起結構尖端與量子井的距離增大會導致內部量子效率的增強效果逐漸減弱。我們利用鋁突起陣列結構產生的表面電漿子耦合效應可以有效提升氮化鋁鎵深紫外光量子井的內部量子效率，以改善深紫外光量子井發光特性。
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在這篇論文，我們討論PTB7:PC71BM運用在倒置型高分子太陽能電池。高分子太陽能電池有非常多的優點，包括低成本製程、具機械上的彈性、大面積滾輪製造、製程簡單和質量輕，因為這些優點，科學家致力於研究高分子太陽能電池。高分子太陽能電池的進步來自於材料上的創新以及元件結構上的工藝，最近一個新穎的高效率主動層材料被發明出來，此材料為PTB7:PC71BM，這個令人驚艷的材料有著破紀錄的效率，很多研究都投入在這個材料上。這篇論文著墨於元件結構上的創新，以期許效率可以往上進行突破，在此同時其相關的機制也被探討。 在第二章，介紹一些基本原理和機制。部分原理與無機太陽能電池是一樣的，無機太陽能電池的相關機制已經被發展完善，然而在高分子太陽能電池裡有些機制仍然不清楚，因此更多相關的細節在這個章節被拿來探討。 在第三章，探討使用氧化鋅當作電子傳輸層以及其相關的應用。電子傳輸層在倒置型高分子太陽能電池相當重要，因為ITO的功函數高的關係，所以電子傳輸層可以拿來降低陰極電極的功函數以阻止空間電荷效應和減少載子複合。此外，氧化鋅非常適合拿來當作電子傳輸層，因為它具有高導電度和高穿透度。這邊比較一些常見的主動層材料搭配氧化鋅當作電子傳輸層，除此之外，多層氧化鋅結構可以更平坦的與主動層接觸，所以搭配兩層氧化鋅薄膜其效率可以達到6.25%。另外值的一提的是氧化鋅可以拿來做多種的奈米結構，一個解決主動層擴散長度短的極佳方法為將氧化鋅柱插入主動層中，氧化鋅柱可以提供一個新的通道來傳輸載子，因此載子可以被有效的萃取，電流密度大量的提升使其效率來到7.56%。然而氧化鋅柱的長度是很重要的課題。 在第四章，PEIE和PFN被用來改變ITO和氧化鋅的功函數。報告指出PEIE有能力降低多種材料的功函數，在這章裡，PEIE被用來降低ITO和氧化鋅的功函數，因此介面上的能階調變被有效的改善，在兩層氧化鋅上塗佈PEIE有較佳的效率為6.56%。然而PFN也有相同的能力改變ITO和氧化鋅的功函數，三層氧化鋅上塗佈PFN有很明顯的提升，效率6.78%來到更高的境界。最後，電洞傳輸層和陽極電極也被優化，優化後的元件效率達到6.84%且FF有62.73%。 最後總結這篇論文，多種元件結構上的工藝被探討。這些工藝更進一步推升效率到達另一個境界，而且它們可以被用在新的高效率材料，然而必須花費更多的心力投注在提升高分子太陽能電池。
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近來，在光纖端面製作次微米金屬結構並應用於表面電漿共振感測十分受到矚目，到目前為止已經發展了許多應用。因此，表面電漿共振光纖探針的需求與日俱增。其中表面電漿共振光纖探針的大量製作方法，是我們在本篇論文的主要焦點。 在此論文中，我們先介紹表面電漿共振光纖探針的製作過程。光纖探針的大量製作由光纖集束來實現，但由於此光纖集束即使在研磨後，仍然無法得到適合阻劑旋塗的平面，我們應用了奈米轉印技術來克服這項問題，此技術靠著材料之間表面能的差異來轉移金屬結構。我們選用聚二甲基矽氧烷做為轉印過程中印章的材料。在製作含有週期結構的印章的過程中，圖案的設計是藉由我們實驗室特有的雙光干涉曝光系統來完成。然而在將複製圖案至印章時，我們發現印章圖案在次微米的尺度下會有結構黏合的問題，此問題是因未固化的小分子而起並可由一些有機溶液或加長固化時間來減緩。將處理過後的印章鍍上金屬後，我們先於玻璃基板上進行奈米轉印並優化參數，而後才將優化的參數應用於光纖集束上。經由一系列量測結果顯示轉印結果良好，並且製作的結構為一三維結構。 為研究表面電漿共振光纖探針的光學特性，我們引用了FDTD Solutions與Comsol兩套商業軟體。模擬結果預測了反射與穿透頻譜的趨勢，同時表面電漿共振的位置與特性也被探討與證實。在外界環境的模擬當中發現到，穿透頻譜中的共振位置隨著環境改變而飄移，但另一方面，由於三維結構製作完整，反射頻譜並不隨環境而改變。在實驗量測的部分，頻譜量測結果與模擬結果有高度的相似性，證實了模擬模組的可靠性。藉由多重頻譜的重疊，暗示了利用奈米轉印技術達成表面電漿共振光纖探針大量製作的潛力。穿透頻譜在折射率感測方面亦有良好的表現，在共振位置之靈敏度為265.7 nm/RIU。本論文最後則示範以該光纖探針進行牛血清蛋白之生物感測。
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在本論文中，我們首先使用非線性偏振旋轉啟動1.6微米被動鎖模摻鉺光纖雷射，並嵌入不同長度之色散補償光纖進行腔內色散管理。在未嵌入色散補償光纖，即操作摻鉺光纖雷射在負色散區時，光固子鎖模脈衝具有最窄405飛秒之脈衝寬的雷射輸出在高泵浦電流的條件下。在更進一步嵌入近30公尺之色散補償光纖後，即調整此摻鉺光纖雷射被操作在微負色散區，此時藉由調整偏振控制器可觀察到有典型光固子與另一似噪脈衝之兩種鎖模操作態的自由轉換與輸出。當摻鉺光纖雷射在典型光固子模式工作時，最窄220飛秒之壓縮鎖模脈衝的產生可以被獲得;而在似噪脈衝模式工作時，最窄109飛秒之鎖模雷射脈衝可以被觀察到。最後，於摻鉺光纖雷射嵌入約55公尺之色散補償光纖後，藉由適當調整腔內偏振，鎖模脈衝更可進一步在三種含耗散光固子、展寬脈衝及似噪脈衝之鎖模操作態間自由切換。當摻鉺光纖雷射在耗散光固子之輸出下，中心波長位於1567.8奈米之1.35皮秒的鎖模脈衝可以被觀察到;在展寬脈衝的工作模式下，75飛秒之中心波長為1583.8奈米的輸出脈衝可被獲得;而調整在似噪脈衝之鎖模運作下，1597.8奈米之中心波長的150飛秒鎖模脈衝可被觀察到。由於雷射腔內之非線性偏振旋轉，輸出波長可藉由偏振控制器的調整而改變，根據波長相依色散之關係，不同波長分別對應至不同色散，因此不同的鎖模波長會對應至不同的腔內色散，產生不同色散下的鎖模操作環境，進而產生不同鎖模運作模式的脈衝輸出。 接著，我們使用低溫電漿增強化學氣相沉積以製備鍺薄膜來作為飽和吸收體並啟動1.6微米被動鎖模摻鉺光纖雷射。在材料與結構的特徵分析上，場發射掃描式電子顯微鏡與拉曼光譜之分析顯示出此鍺薄膜為厚度約200奈米且具備高結晶性的結構。能量色散X光譜與選區繞射圖案之分析分別指出此鍺薄膜已嚴重氧化與具有兩微弱之繞射環，分別對應至(111)與(311)之晶向。場發射穿透式電子顯微鏡之高解析影像分析指出此鍺薄膜為近乎非晶結構但有少數奈米結晶的存在，奈米鍺晶體成長之優選方向為(111)晶向。在非線性光學特徵的表現上，鍺薄膜之自振幅調變係數約為0.016，優於文獻上所發表之碳黑與木炭材料的數值，說明其可用於被動鎖模光纖雷射的啟動上。在被動鎖模摻鉺光纖雷射的性能表現上，最窄之654.39飛秒的鎖模脈衝且中心波長約為1600奈米的特徵可以被觀察到。儘管鍺薄膜飽和吸收體在鎖模力量上的表現劣於碳黑與木炭飽和吸收體，但在其已嚴重氧化的情況下還能夠啟動被動鎖模，意味著此鍺薄膜飽和吸收體亦為另一種可用於啟動第一階段光纖雷射被動鎖模之優良材料。 最後，我們使用非線性偏振旋轉啟動2微米之摻銩光纖雷射鎖模脈衝輸出。當操作雷射在低泵浦功率時，波長位於1.95微米之1.059皮秒的鎖模脈衝可被觀察到。當操作雷射在高泵浦功率時，鎖模脈衝更進一步被壓縮至909飛秒。由於非線性偏振旋轉的固有特性，鎖模脈衝對外界環境的擾動敏感度與中心波長的調變範圍皆可藉由適當調整腔內偏振來分析與達成。藉由調整偏振控制器之波片，此雷射具有高達18度之四分之一波片的可鎖模容忍角度與22奈米的波長可調變範圍，說明了此雷射相對於環境的擾動較不敏感與在2微米生醫使用波段的高價值應用。
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