臺北科技大學化學工程研究所學位論文
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本研究以石英晶體微天秤作為感測重量變化的檢測器，探討裸金界面上蛋白質的吸附行為，選用牛血清蛋白(BSA)和溶菌酶(Lysozyme)作為模型蛋白，濃度範圍為0.01~1 mM。觀察背景溶液對蛋白質吸附行為的影響；結果顯示背景溶液中的鹽類濃度提高，會減少溶質與溶劑間的排斥作用力，提高蛋白質的吸附量。此外，溶菌酶在不同濃度下，對裸金界面具不同的吸附行為，低濃度的溶菌酶呈現多層吸附；高濃度則呈現單層吸附，推斷濃度差異造成鬆弛時間不同，表面所形成的蛋白質層厚度會影響後續蛋白質的吸附行為，根據此特性探討溶菌酶的吸附動力學。
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本研究以異氰酸酯、多元醇加入丙烯酸酯，藉由改變硬鏈段之組成，合成兩種成分不同的聚氨基丙烯酸酯，並將兩種預聚物與三種不同官能基之稀釋單體以及光起始劑依照不同重量百分比濃度摻混成不同配方，照光後得到紫外光硬化聚氨基丙烯酸酯聚合物。各樣品照光10s內皆可硬化得到產品，分別以傅立葉轉紅外線光譜儀(FTIR)、核磁共振儀(NMR)來鑑定聚氨基丙烯酸酯結構，用凝膠滲透層析儀(GPC)測量分子量，用示差掃描熱分析儀(DSC)、熱重量分析儀(TGA)、拉伸測試、及硬度測試來探討預聚物與壓克力稀釋單體不同配方比的各種性質。 測試結果在熱裂解溫度方面，Oligomer B(IPDI-PCDL-HEA)的熱裂解溫度高於Oligomer A(HDI-PCDL-HEA)。而Oligomer A和B在加入不同個數官能基的單體之後，熱重損失溫度均隨著增加的量而升高。在玻璃轉移溫度方面，Oligomer B的玻璃轉移溫度高於Oligomer A，而在Oligomer A和B系列中加入不同個數官能基的單體之後，隨著單體的增加玻璃轉移溫度些微增加。在拉伸測試中，Oligomer A在抗拉強度、伸長率、楊氏係數測量的結果皆小於Oligomer B，與硬度測試所得到的結果相符合，材料剛性越強硬度越大，其楊氏係數越大。在Oligomer A和B系列中加入不同官能基的單體後，各樣品的抗拉強度和楊氏係數均增加，而伸長率有下降的趨勢，代表加入單體後使性質變得較硬，機械性質相對提升且材料的脆性增加，而樣品裡bE系列的楊氏係數和抗拉強度最好，代表機械性質較好。
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本研究利用環氧樹脂和胺類硬化劑反應，以製備化學誘發相分離法製備具有孔洞互穿結構的環氧樹脂薄膜，實驗中以雙酚A型的環氧樹脂(D.E.R.331)溶入二異丁酮(diisobutyl ketone, DIBK)中，利用2,4,6-三(二甲胺基甲基)苯酚(2,4,6-tris-(dimethylaminomethyl)phenol, DMP-30)作為硬化劑，於硬化反應的過程中，由於高分子的分子量上升使得混合熵( )降低誘發高分子與溶劑溶解度下降而相分離，製備出多孔性高分子薄膜。探討不同硬化劑比例、不同硬化反應溫度、添加三官能基環氧樹脂Trimethylolpropane triglycidyl ether (TMPTGE)、聚氧化乙烯分枝狀高分子BP6。 不同硬化劑含量A系列薄膜孔洞形態內部孔徑尺寸最大為2.33μm、最小為0.64μm，孔隙度最大為0.62，沉浸以1.0M LiClO4之ethylene carbonate (EC)/ propylene carbonate (PC)/ diethyl carbonate (DEC)體積比為1:2:2，電解液吸附程度最好為62.1%，導電度最佳為7.89x10-4 S/cm(20oC)；不同硬化反應溫度T系列薄膜孔洞形態內部孔徑尺寸最大為1.38μm、最小為0.25μm，孔隙度最大為0.54，電解液吸附程度最好為59.3%，導電度最佳為5.13x10-4 S/cm(20oC) ；添加三官能基環氧樹脂TE系列薄膜孔洞形態內部孔徑尺寸最大為1.82μm、最小為1.26μm，孔隙度最大為0.65，電解液吸附程度最好為65.5%，導電度最佳為1.48 x10-3 S/cm(20oC)；添加分枝狀BP6之B系列薄膜孔洞形態，B(0)與B(0.1)內部孔洞形態為封閉孔洞，孔徑尺寸為孔洞2μm，添加至B(0.15)至B(0.6)則為互穿式孔洞，其以顆粒尺寸為主，最大顆粒尺寸為11.42μm、最小為4.92μm，孔隙度最好為0.63，電解液吸附程度最佳為61.5%，導電度最佳為1.8x10-3 S/cm(20oC)。 製備薄膜熱性質分析得知，A、T系列多孔性環氧樹脂材料最大裂解溫度高於420 ℃，表示製備後的多孔性環氧樹脂材料具有高熱穩定性的優點。機械性質分析中，多孔性環氧樹脂鋰電解質隔離膜之壓縮模數為0.1至0.7GPa。在室溫最佳鋰離子導電度為1.80x10-3S/cm，在 70 oC可達7.76x10-3 S/cm，預期可以應用在鋰電池之隔離膜等用途。
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靜電紡絲技術是近年來新興的奈米製程技術，可直接且快速地將高分子紡織成奈米纖維，提高比表面積、孔隙率以及具備微孔結構，並根據材料的多元化更能延伸至不同的應用領域。 本研究主要針對靜電紡絲技術的應用分為兩部分。第一部份是抗菌奈米濾材之開發，利用聚己內酯(PCL)為材料。PCL是一種生物可吸收、可分解之高分子，其環境親和性佳，使聚己內酯成為近年來備受重視之材料，它能夠溶於甲酸、乙酸、氯仿或三氟乙醇中，形成高分子溶液。實驗以甲酸：乙酸=1：1為共溶劑系統，分別加入不同比例(0.2、0.4、0.6、0.8、1%)之幾丁聚醣或奈米銀粒子等抗菌能力高的添加物，以14%PCL，電壓16.5kV，工作距離20cm的最適化條件製備具有奈米結構的抗菌濾膜。藉由電子顯微鏡(SEM)觀察纖維膜纖維平均直徑約在350~400nm，並對濾膜做機械性質分析，發現隨著幾丁聚醣、奈米銀粒子含量的提高機械性質會有下降趨勢。在濾膜的抗菌測試上，發現添加0.2%的奈米銀粒子或幾丁聚醣更能達到良好的抑菌效果。 第二部份為奈米纖維面膜的製作，將聚乙烯醇和明膠高分子混合並利用靜電紡絲技術製備長效且安定的多功能性面膜，改善目前市面上面膜比表面積、服貼度不足及成本過高等問題。10%聚乙烯醇和5%明膠混合液，在電壓16.8kV，工作距離25cm的最佳參數條件下搭配傳明酸、維他命C磷酸鎂鹽、甘油等美白保濕成分的添加製備成奈米纖維面膜，平均纖維直徑約600~850nm並以物理特性分析比較面膜的機械強度、藥物釋放率。實驗結果顯示，奈米纖維面膜比起市面上面膜明顯提高11.2%應力和105%的應變表現；藉由分光光度計(UV-visible)以波長210nm、262nm分別測得傳明酸、維他命C磷酸鎂鹽經30分鐘後可達到20%、60%的累積釋放率。最後由測試者使用後評估聚乙烯醇/明膠奈米纖維面膜商品化的可行性。
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自1980年起，環境的變遷、地球的暖化一直是全球性的環境問題，從1992年6月的聯合國氣候變化綱要公約[1]、1997年12 月的京都議定書到 2009年12月哥本哈根氣候協議，都顯示環境變遷與氣候暖化的嚴重性。而國際標準化組織（International Organization for Standardization, ISO）已於2011年6月15日公布ISO 50001能源管理系統，制定出一套國際通用的能源管理系統，協助各組織有系統化增加能源效率、降低成本、提升能源績效以達成能源管理的目標，並以此改善企業的能源績效。此標準為人類永續發展史上，繼ISO 9001品質管理系統及ISO 14001環境管理系統之後最主要的國際標準系統，預計將影響全世界60％的能源使用。 除了環境變遷與氣候暖化的問題之外，我們也正面臨著地球能源枯竭的嚴重問題，目前台灣百分之九十七以上的能源仰賴進口，更無法對此問題置身事外，因此，如何節能減碳成為一重要的議題。 但是能源的使用、消耗與浪費，不容易被觀察到，而目前市面上相關能源監控管理的系統，大多數均應用於生產製造業，不僅設備昂貴，且大多數是專案量身訂做，不僅操作複雜，且需專業人員負責操作，方能適度發揮效益。 要做好節能減碳，首先需要知道能源在何時、何地被消耗掉，並進而探討是否有效利用或產生浪費，從而擬定對策(3W:When、Where、Why，1H:How)。但由於前述能源的使用，不容易被觀察到，而大多數相關的能源管理系統建置成本高，且系統複雜。有鑑於此，本論文希望研究開發一種電力能源管理系統，將其定位為一般環境即可適用的制式化產品。 本論文希望開發與設計的電力能源管理系統產品，希望藉由制式化產品的開發，進而使產品價格可以降到合理的價格。除此之外，在架構與介面設計上，須朝向親合度與人性化設計，減低使用者的操作障礙，進而可以使包含小型商家均可以使用此一產品而做到節能減碳之目的。
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本研究量測草酸二乙酯(Diethyl oxalate)與五種有機溶劑所組成之二成分混合 物的密度與黏度數據。所考慮的五種有機溶劑包含乙醇(Ethanol)、甲苯(Toluene)、N,N-二甲基甲醯胺(N,N-Dimethylformamide)、乙酸乙酯(Ethyl acetate)與四氫呋喃(Tetrahydrofuran)。量測之溫度為303.15、313.15 與323.15 K，量測之草酸二乙酯(Diethyl oxalate)莫耳分率由0.1 至0.9，其量測之間隔為0.1。除密度與黏度量測外，本研究亦由測得之數據，計算草酸二乙酯與有機溶劑二成分混合物之過剩莫耳體積(Excess molar volume)與黏度偏差值(Deviation of viscosity)。在過剩莫耳體積方面， Diethyl oxalate 與Ethanol 以及Diethyl oxalate 與Tetrahydrofuran 兩組二 成分混合物具有正偏差行為，其他三組二成分混合物則皆為負偏差。在黏度偏差 值方面，僅Diethyl oxalate 與N,N-Dimethylformamide 二成分混合物為正偏差，其餘系統則皆為負偏差。此外，亦藉由四參數Redlich-Kister 方程式進行過剩莫耳體積與黏度偏差值之回歸計算，皆可得到滿意之計算結果。
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多數市售洗髮精內容物皆為化學合成，有低成本、洗淨力強、製作簡單等種種優點，但是對於肌膚較為敏感的使用者會有過於刺激，進而有發炎、紅腫等傷害，另外主要清潔成分「化學界面活性劑」對於生態環境的破壞力不容小覷。此外，化學香精的製作過程亦需要大量的毒化物進行合成，對於人體、環境也會造成傷害。 若上述兩成分改以微生物生產出的天然物質如界面活性素、鼠李醣酯等具高生物相容性、生物降解性的物質來替代清潔劑中的化學界面活性劑；香料方面則改以苯乙醇、香草精等具香味的發酵產物替代，如此對於過敏使用者、環境保護等方面有著莫大的助益。 本研究目的在於更換配方，將有副作用的化學界面活性劑替換成枯草桿菌所產生的生物界面活性素(Surfactin)，同時搭配克魯維酵母所發酵而得的苯乙醇(2-phenylethanol)取代化學香精作為香料，配合其它較為天然的添加物製作成生物洗髮精達到使用者健康又環保的目的。 選定枯草桿菌的最佳培養條件後，產量可達2.6g/L至3.0g/L不等，隨後選用細菌纖維素(Bacteria cellulose)作為固定菌體的載體，以固定化的方式使產量最大化，可使產量提升至約6.8 g/L，載體重複使用次數可達4次，有明顯讓產量提升的效果；同時，酵母決定基本培養條件後，在樹脂和細菌纖維素固定化培養方法同時使用之下，苯乙醇的產量已達6.0 g/L，以上兩者產量皆已達到工業化水準，且培養方式也適合用在工業化大型發酵槽實地操作使用。 使用界面活性素配合其他成分所調製出的洗髮精，外觀和一般市售產品無異。將數種配方給消費者試用後，發現界面活性素僅需10% 即可使頭髮上之油污洗淨，使人感覺比一般洗髮精更清爽、舒適。發酵而得的苯乙醇也僅需使用約產品總量的3% 便可有明顯的香味。就以上數點而論，本實驗所製作出的產品是相當具有工業發展性和市場價值。
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本研究利用photo-DSC研究壓克力單體：甲基丙烯酸羥乙酯(HEMA)及四甘醇二丙烯酸酯(TGEDA) 水溶液，在藍光LED (450nm)照射下的進行光聚合反應，製備高分子水凝膠，研究採用兩種不同光起始劑Irgacure 819與camphoroquinone (CQ)，探討不同光起始劑濃度對HEMA/ TGEDA單體光聚合影響，利用photo-DSC測得之轉化率變化曲線。 可以成功描述實驗呈現之兩階段反應模式，並且藉此發現第二階段反應轉化率(α*)與反應組成有關。以動力學模式可以做為加工條件及水凝膠配方之重要參考。並且藉由添加幾丁聚醣微粒以改善其機械性質，發現反應速率會受到幾丁聚醣微粒含量影響，隨著幾丁聚醣微粒添加量的增加，拉伸模數由562.4MPa增加到598.4MPa。預期所製備之材料可進一步應用於傷口敷料上。
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第一部分介紹一個簡單即快速的方法同時偵測正腎上腺素(NE)與對乙醯氨基酚(AC)，是利用二氧化錳搭配化學還原石墨烯氧化物形成納米複合材料修飾電極。我們將藉由掃描式電子顯微鏡(SEM)、X射線能量色散光譜(EDX)、X射衍射、X射線光電子能譜(XPS)、傅立葉變換光譜來證明CRGO-MnO2納米複合材料的型態與組成。CRGO-MnO2修試電極對於正腎上腺素(NE)有著非常好的電催化氧化還原活性。本次實驗利用方波伏安法在最適合的條件以及相同時間下將CRGO-MnO2 modified GCE電極同時偵測正腎上腺素(NE)與對乙醯氨基酚(AC)，而且峰質電位分離在正腎上腺素(NE)與對乙醯氨基酚(AC)中高達190mV遠超過CRGO/GCE電極。利用方波伏安法對正腎上腺素(NE)與對乙醯氨基酚(AC)所獲得校準曲線範圍在2.0×10-7-8×10-4 與4.0×10-6-8×10-3 M而偵測極限為2.0×10-9 and 4.0×10-7 M。本文所提出的方法已成功的應用在檢測正腎上腺素(NE)與對乙醯氨基酚(AC)的樣品中獲得很好的結果，另外CRGO-MnO2 modified GCE電極有著良好的再現性與高穩定性。 第二部分是利用鐵氰化銀(AgHCF)與poly (3,4-二氧乙基噻吩)( PEDOT)結合，藉由循環伏安法修飾玻璃碳電極，此修飾薄膜的特性將用原子力顯微鏡(AFM)、掃描式電子顯微鏡(SEM)、能量散佈光譜(EDS)、X射線繞射分析儀(XRD)、電化學阻抗分析法(EIS)做分析，我們用循環伏安法與電流分析法來檢測聯氨發現此薄膜優點，此修飾電極針對聯氨具有高靈敏度(62168uA/Mcm2)以及很快反應時間(3秒)，而且具有簡單製備、穩定性、重複性等特色。 第三部分利用電共沉積成功的製備出新穎奈米銀、銅、鎳粒子與多層奈米碳管修飾電極，此Ni/CuAg/MWCNT/GCE修飾電極非酵素來感測葡萄糖。我們藉由掃描式電子顯微鏡(SEM)、X射線繞射分析儀(XRD)分析出奈米銀、銅、鎳粒子成功的沉積在多層奈米碳管上(MWCNT)。Ni/CuAg/MWCNT/GCE修飾電極在鹼性環境下對於葡萄糖有好的活性與低過電，在0.38V與0.5V都有氧化波峰，反應電流大於Ni/CuAg/GCE修飾電極與MWCNT/GCE修飾電極1.7~5.8倍。利用計時安培法偵測葡萄糖，偵測電位在0.6V，我們可以得知反應時間為10秒，線性範圍在5×10-6–4.2×10-4 M，具有高靈敏度5062 μA mM-1 cm-2與低偵測極限5×10-6 M (S/N = 3)。此修飾電極可避免干擾只針對葡萄糖濃度進行分析，此非酵素型感測電極具有低過電位、高靈敏度、好選擇性、好穩定性、反應快速、低成本等特性。
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以電化學方法在還原態石墨烯氧化物(RGO)修飾玻璃碳電極(GCE)上製備花型鐵氰化釔(YHCF)顆粒修飾薄膜，一開始以不同莫耳比例的硝酸釔及鐵氰化鉀來控制YHCF的顆粒型態，利用掃描電子顯微鏡(SEM)和能量色散型X射線裝置(EDX)和紅外線光譜學(IR)和X光繞射法(XRD)來研究RGO/YHCF複合材料的表面型態及組成，利用循環伏安法(CV)及線性掃描伏安法(LSV)來偵測RGO/YHCH修飾電極對對乙醯氨基酚(PA)的電催化活性，此外，此修飾電極可實際應用於偵測市售的對乙醯氨基酚片。 我們開發了一個簡單的電化學方法合成星型結構的鐵氰化鑥(LuHCF)，控制LuHCF的平均大小在7+8μM，在將LuHCF固定在RGO/GCE上，LuHCF顆粒的尺寸大小及表面形態是由沉積時間來控制，該LuHCF的表面型態由掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜(IR)和能量色散譜測定(EDX)，LuHCF/RGO/GCE的電化學阻抗比LuHCF/GCE及GCE還來的小，以循環伏安法及電流分析法測定後發現此複合膜修飾電極對水楊酸(SA)有良好的電催化活性，經計算後其偵測極限與靈敏度分別為0.49 μA and 77.2 μA mM-1cm-2，不僅如此，還可對市售的阿斯匹靈及水楊酸軟膏實際偵測，且具有良好的穩定性。 第三部分在此我們研發對尼古丁有高靈敏度的鐵氰化鈀(PdHCF)與石墨烯氧化物複合材料感測器，利用電化學方法將鐵氰化鈀顆粒電沉積析出，再利用循環伏安法(CV)、定電位計時安培法、電化學阻抗譜(EIS)和掃描式電子顯微鏡(SEM)對此材料進行電催化活性及表面形態研究。這種結合PdHCF/GO複合電極具有對尼古丁良好的電催化活性，膜上的GO具有很大的比表面積及增加PdHCF奈米粒子之電子轉移能力，此修飾電極對尼古丁的偵測線性範圍從8 μM到240 μM，靈敏度經測試後為1.208 μA μM-1cm-2，且修飾薄膜具有良好的穩定性。