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特殊氟鏈螯合劑及其金屬錯合物之合成、結構與反應性

合成特殊含氟吡啶[4-RfCH2OCH2-pyridine，Rf = CF2Cl, CF3, C2F5, C3F7, C11F23]、和含氟聯吡啶[4,4'-RfCH2OCH2-bipyridine，Rf = C9F19, C10F21, C11F23]、 [-RfCH2OCH2-bipyridine，Rf =C9F19, C10F21, C11F23]並將長氟鏈的化合物作為催化劑成功地運用於磷-麥可加成反應(Phospha-Michael addition)並且表現出非常良好的反應性。在高溫時，催化劑能在有溶液裡溶解並且有效地催化反應的進行。而降低至室溫時，催化劑沉澱稀出而有效得分離催化劑與反應溶液來回收再利用，催化劑在經過8次的催化反應後依然具有很好的反應性。透過NMR(1H、13C、19F)、FTIR、GC/MS鑑定之。 含氟吡啶也能與K2PtCl4形成錯合物，透過NMR(1H, 13C, 19F)、FTIR、高解析質譜儀(HR-FAB)進行鑑定。

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利用不同取代(3,3’-, 4,4’-)之聯吡啶及其鉑錯合物吸附於鍍鉑二氧化鈦的光敏劑系統在可見光下光催化降解含鹵化合物之研究

本論文發表了利用光敏劑以及鍍上鉑金屬的二氧化鈦(Pt/TiO2)，來光催化降解鹵代有機化合物的研究。我們利用Pt-3,3’(dcpy)Cl2 和1,2-benzenedithiol 在室溫下反應製備出所使用的染料Pt(3,3’-dcpy)(bdt)；此染料已用NMR(1H、13C)、FTIR、高解析質譜儀(HR-FAB)及元素分析來進行鑑定。光降解反應時，將吸附染料的鍍鉑二氧化鈦(Pt/TiO2/Pt(bdt))加入二氯甲烷水溶液中，以中心波長為419 nm的可見光照射，並定時取樣由GC及NMR檢測其降解反應。並以不同取代的此種染料Pt(3,3’-dcpy)(bdt)和Pt(4,4’-dcpy)(bdt)在光降解效率上做比較。結果發現Pt(3,3’-dcpy)(bdt)無論在各種基質降解效率上都優於Pt(4,4’-dcpy)(bdt)。我們推測原因為Pt(3,3’-dcpy)(bdt)因為立體障礙導致分子結構扭曲產生的效應，文中以UV吸收光譜、螢光放射光譜及電化學對其進行探討。

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電化學沉積法製備氧化鋅奈米片應用於染料敏化太陽能電池之研究

本研究以電化學沉積法在導電玻璃上生長氧化鋅奈米片，經有機染料D149敏化後，製備成染料敏化太陽能電池之工作電極。主要探討鍍液溫度與鍛燒時間對奈米片結構與電池元件效率的影響，電鍍液溫度分別設定為40 ℃、50 ℃與60 ℃，鍛燒溫度固定在150 ℃，而鍛燒時間則是1-36 h。 研究結果顯示，電化學沉積所得的奈米片主要由氧化鋅前驅物Zn5(OH)8Cl2構成，經鍛燒後該前驅物轉化成氧化鋅，而且原先表面平滑的奈米片上出現許多微小的孔洞。無論鍍液溫度為何，最佳鍛燒時間皆為24 h，但是染料吸附量隨鍍液溫度的降低而上升，電池元件的光電流密度(Jsc)與光電轉換效率也有相同的變化。當鍍液溫度為40 ℃，薄膜厚度為13 μm時，電池元件的光電轉換效率可達3.70 %。

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石墨烯/氧化鋅奈米顆粒複合薄膜應用於染料敏化太陽能電池之研究

本研究探討將石墨烯摻入氧化鋅工作電極對染料敏化太陽能電池的影響，主要的控制變因有石墨烯的種類、石墨烯酸化與否、石墨烯的添加量以及氧化鋅薄膜厚度。本研究使用二種來源不同的石墨烯，一種是市售，一種是用Staudenmaier法合成，並使用混酸(硝酸：硫酸= 3：1)在60 ℃反應2 h加以官能基化。我們將石墨烯按兩種不同比例(0.01 %與0.05 %)摻入氧化鋅奈米顆粒配製成漿料，再以刮刀法搭配低溫熱處理(150 ℃, 1 h) 於FTO導電玻璃上形成薄膜，並以N719染料敏化後，製成染料敏化太陽能電池。 研究結果顯示酸化處理可於石墨烯表面產生羧基、羥基等官能基，可以提高石墨烯在極性溶劑中的分散性，降低石墨烯團聚的情況。添加適量(0.01 %)的石墨烯可提升電池元件的短路電流密度與光電轉換效率，石墨烯添加量過高(0.05 %)反而使元件光電轉換效率下降。添加0.01 % 的Staudenmaier法石墨烯，可使元件光電轉換效率提升至3.67 %，相對於未添加石墨烯的元件效率3.06 %，增加幅度約20 %。添加0.01 %官能基化的市售石墨烯也有類似效果，元件效率最高達3.47 %。

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二氧化鈦溶液鍍膜於不同基材對於光觸媒的影響

二氧化鈦光觸媒是利用光能，經紫外光照射過後生成電子電洞對，與空氣中的水氣及氧氣產生氫氧自由基及超氧離子，可將吸附在光觸媒表面的有機物質分解。由於二氧化鈦具有高光學活性、高比表面積、高光催化效率、化學性質及熱性質穩定、耐光腐蝕等優點，被廣泛應用於水中有機汙染物的降解、室內空氣的淨化、抗菌、除臭等功用。商業用粉末狀奈米TiO2光觸媒顆粒細微，容易造成粉塵汙染，引起人體肺部發炎或纖維化的可能性，因此應用上需要二氧化鈦光觸媒的固定化技術。本研究選用奈米二氧化鈦水溶液，藉由浸塗及高溫燒結法，於非平面之立體基材如體表面積大的玻璃串珠和不鏽鋼網表面上進行二氧化鈦光觸媒鍍膜，使用SEM、EDX、XRD等儀器鑑定分析表面鍍膜情況，並利用紫外光(395nm)的光源照射，以亞甲基藍水溶液進行光催化降解實驗，作為二氧化鈦鍍膜於不同基材光催化活性分析的指標。

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以狼尾草和米糠為固態發酵基質生產纖維水解酶之研究

本研究以狼尾草和米糠為基質，木黴菌Trichoderma reesei RUT-C30為生產菌株，利用錐形瓶進行小規模固態醱酵，探討培養條件對纖維素水解酶 (cellulase)生產的影響，所探討的條件涵蓋狼尾草之預處理方式、狼尾草和米糠的比例、醱酵時間、溫度、起始濕度與酸鹼度。研究結果顯示，最佳培養溫度、起始濕度與醱酵時間分別為30°C、70%與6天，最適起始pH值為3-6，最佳狼尾草對米糠的質量比例為2 : 3，而狼尾草的蒸爆預處理對纖維素水解酶的生產沒有幫助，使用蒸爆預處理過之狼尾草反而造成酵素活性下降。以未經預處理的狼尾草與米糠進行固態醱酵，於最適條件下培養，纖維素水解酶活性可達26.8 ± 1.6 FPU/g dry substrate，β-葡萄糖苷酶活性可達20.0 ± 1.1 IU/g dry substrate。

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利用分開及同步醣化發酵自狼尾草生產生質乙醇之研究

狼尾草是一種深具潛力的能源作物，經由酵素水解後，再進行微生物醱酵，可將其轉換為乙醇、琥珀酸等平台化學品。本實驗室先前已針對狼尾草渣建立蒸煮爆碎/鹼性過氧化氫的預處理法，本論文的研究的重點在於預處理後狼尾草的酵素水解及乙醇醱酵條件最適化，所使用的基質濃度為15 wt%，乙醇醱酵菌株為‎Saccharomyces cerevisiae， 探討基質和酵素批次或階段饋料對醣化率的影響，並比較分開水解醱酵(separate hydrolysis and fermentation, SHF)與同步醣化醱酵(simultaneous saccharification and fermentation, SSF)對乙醇生產的影響。研究結果顯示，在酵素水解醣化部份，為兼顧葡萄糖濃度、葡萄糖產率等因素，最適操作參數為酵素批次加入(即於醣化反應起始全部加入)，而狼尾草則分別於0 h、12 h、48 h饋料1/3，經過120 h的反應，葡萄糖濃度與產率分別達76 g/L與 59.7%。在乙醇生產部份，SSF比SHF的表現較為優異，最適操作條件為物料與酵素皆於醱酵起始即批次加入，乙醇濃度達58.6 g/L，而其產率達48.3 %，為理論產率之96.6%。

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電化學沉積氧化鋅奈米結構應用於染料敏化太陽能電池之研究

本研究以二階段電化學沉積法於低溫下製備階層式氧化鋅奈米結構，並將其製備成染料敏化太陽能電池的工作電極。二階段電沉積過程包含先將氧化鋅奈米片沉積於導電玻璃基板上，再於奈米片上沉積奈米顆粒。探討的主要變因是第一階段電沉積的鍍液溫度(50-70°C)與時間，以及第二階段電沉積的ZnCl2濃度與沉積時間。研究結果顯示，第一階段電化學沉積溫度會影響奈米片中氧化鋅前驅物Zn5(OH)8Cl2之比例，低溫較高溫容易形成Zn5(OH)8Cl2，經熱處理後，該前驅物會轉變成氧化鋅，並於奈米片上形成微小孔洞，奈米片的孔隙度與鍍液溫度成反比。經過沉積條件的最適化，以此多孔性奈米片結構製成的D149染敏電池，效率最高可達3.56%。接著藉由第二階段電沉積形成奈米片/奈米顆粒複合結構，相較於單純的奈米片結構，此複合結構增加染料吸附量，並改善電池的光電流，電池光電轉換效率最高可達4.22%。

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從狼尾草提煉木寡醣之研究

狼尾草具有生長快速、生產力高與耐高溫等特性，因此被視為有潛力之理想能源作物。在台灣狼尾草汁也被開發為健康食品，而榨汁後的狼尾草渣可用來生產高經濟價值的木寡醣。本研究以蒸煮爆碎法處理狼尾草渣，可將半纖維素中之木聚醣降解成木寡醣溶解於液體中。但是蒸爆液中醣類分子量分布相當廣，除了益生性較好的木二醣至木五醣外，還含有不少聚合度較高的水溶性木聚醣，而且蒸爆液中還含有醋酸、糠醛等雜質，以及可能源自木質素的褐色物質，需要經過有效的分離純化及脫色，才能得到純度較高的食品級木寡醣。本研究結合酵素水解與掃流過濾，開發自狼尾草蒸爆液純化食品級木寡醣的製程，我們首先添加市售木聚醣內切酶至蒸爆液中進行水解反應，藉此提高木寡醣濃度，接著依序以微過濾膜(0.3 μm, GE-Osmonics)和超過濾膜(MWCO 3 kDa, GE-Osmonics)去除蒸爆液中分子量較大的雜質並脫色，最後再以奈米過濾膜(MWCO 150-300 Da, GE-Osmonics)去除蒸爆液中的有機酸與糠醛類雜質，並同時對木寡醣液進行濃縮。研究結果顯示，市售的木聚醣酶有助於木寡醣產率的提升，選用之超過濾膜可有效脫色，而奈米過濾膜可有效去除蒸爆液中之有機酸與糠醛類雜質，並保留大部份的木寡醣。

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染料敏化太陽能電池模組設計及製程研究

染料敏化太陽能電池屬於第三代太陽能電池，它同時具備了攜帶方便且可透光、可曲折、鮮豔多彩的染料等特點，對於未來的普及和應用端具有非常大的潛力。 　　本篇論文將單一染料敏化太陽能電池元件組裝成電池模組，以便具備應用所需的光電流及光電壓。以不鏽鋼314取代導電玻璃，作為相對電極之基材，以達到輕量、省成本的目的。本研究主要分兩部分，第一部分，利用鈦層對不鏽鋼314基材做保護，降低不鏽鋼基材314受到電解液中碘離子的侵蝕。研究結果發現，運用鏡面不鏽鋼314並以鈦層保護，能有效阻止受到電解液腐蝕長達一個月。 　　第二部分，針對模組內相鄰染敏電池間銀線的寬度以及二氧化鈦與銀線之間距做研究。研究結果發現，銀線寬度的改變不會對染敏電池模組效率產生影響；而二氧化鈦與銀線間距越近時，會有較佳之電池效率。最後，以室內光源為發電的能量來源，成功運用染敏電池模組驅動市售的電子標籤、小型風扇，以及各式低功率電子產品。