清華大學化學工程學系學位論文
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交通運輸工具使用富氧燃燒引擎，可以提高燃料使用率，使燃料更有效地被運用，但亦同時增加氮氧化物的排放，因此本研究利用由固態氧化物燃料電池所發展出來的電觸媒進行氮氧化物的分解。 作為電觸媒陰極材料中的某種成份或是多種成份可能會吸附反應環境中的氮氣時，使氮物種於陰極表面的擴散受到阻礙，影響電觸媒分解氮氧化物。 廢氣中含H2O，對電觸媒分解氮氧化物並不會造成負面的效果。H2O於電觸媒陰極的反應，可促進氮物種的擴散，從而增進電觸媒分解氮氧化物的能力。 電觸媒於氮氣中的氮氧化物分解能力相較於氦氣中來的較差。然而於富氧模擬廢氣中進行反應，因為陰陽極的氧濃度差增大使EMF上升，可進而提高電觸媒的氮氧化物分解能力，也可縮小與在氦氣中進行反應的差異。
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交通運輸是形成氮氧化物的主要汙染來源，其中富氧燃燒引擎(lean-burn engines)雖可提高燃料的使用效率，但卻提高了氮氧化物的排放，傳統三相觸媒無法解決，勢必要發展更有效的氮氧化物處理技術。本研究分別使用的鈣鈦礦結構為La0.57Sr0.38Ag0.05Co0.95Cu0.05O3-δ(LSACC)和La0.58Sr0.4CoO3-δ(LSC)，作為電觸媒管(electrocatalytic tube)和陽極支撐型鈕扣電池(anode electrolyte bilayer button cell)的陰極材料。 本研究前面主要是測試LSACC電觸媒管材料處理氮氧化物的基本測試，觀察氮氧化物分解處理的情形。為了更加貼近真實的模擬廢氣，將系統中的氦氣換成氮氣，卻發現氮氣系統下的氮氧化物轉化率降低很多，推測為材料中添加的Cu對於N2產生強吸附，會阻礙被吸附氮氧化物中氮物種的表面擴散結合成N2離開。基於上述的原因，改以A site有缺陷的La0.58Sr0.4Co為電觸媒管陰極材料，由於文獻提到A site有缺陷的鈣鈦礦結構會增加氧空缺，想要觀察La0.58Sr0.4Co材料是否有此特性以及在氮氣系統是否可行。後來進行La0.58Sr0.4Co的觸媒測試，發現其轉化率與電觸媒管下的轉化率沒有相差太多，推測應為管型電觸媒的頂端呈圓弧型，受到流體力學的影響使陰極模擬廢氣無法與陰極觸媒反應完全。由於上述原因，改以La0.58Sr0.4Co為陽極支撐型鈕扣電池陰極材料。
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The interactions between a fungal pathogen and its host are a complex and dynamic process. This present work adopted a systems biology approach to investigate a Candida albicans infection in a host zebrafish model. We sampled surviving fish at various post-infection times to obtain transcriptome microarray data and to conduct histological analyses. Principal component analysis (PCA) was used to analyze dynamic variations in significant gene expression profiles in C. albicans and zebrafish. PCA results indicated that C. albicans infection occurs in three distinct stages: the adhesion, invasion, and damage phases. Our findings were supported by histological analysis results. We found that in both C. albicans and zebrafish, the primary ontological function of genes exhibiting significant variation is iron-related. During the invasion and damage phases, C. albicans overexpressed most of its iron-related genes, whereas zebrafish suppressed most of these genes during the same periods. Zebrafish shut down iron homeostasis control after massive hemorrhage during the later stages of infection, during which C. albicans activated its own iron scavenging function, suggesting competition for iron between the host and its fungal pathogen during infection. Our findings provide evidence for the dynamic iron competition mechanisms and identify potential regulatory processes that occur during fungal pathogenesis.
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表面降解特性之生物可降解材料由於降解過程中仍可保持一定的機械強度，因此具有應用於骨修復材料上的潛力，其中聚酸酐即為表面降解特性之生物可降解材料。本研究利用脂肪族單體Sebacic acid (SA)和不同碳鏈數的芳香族單體1,3-bis(p-carboxyphenoxy)propane (CPP)、 1,6-bis(p-carboxyphenoxy)hexane (CPH)與1,8-bis(p-carboxyphenoxy)octane (CPO)共聚合形成聚酸酐高分子，並添加以polycaprolactone (PCL)表面改質後的陶瓷材料hydroxyapatite (HAP)，即g-HAP來增強高分子共聚物的性質，期望能符合應用骨修復替代材料之需求。 當共聚物單體碳鏈原子數相同時有利結晶，從XRD分析顯示出CPO-SA之結晶度相當高，可達到50.46%。而在28天降解實驗中質量損失百分比為CPO-SA>CPP-SA>CPH-SA，且添加g-HAP會因共聚物結晶度下降而增加損失速率；此外在機械強度方面CPO-SA組別及CPH-SA混摻20% g-HAP之機械強度損失較緩慢，在28天降解後可維持60%以上之壓縮強度，因此預期CPO-SA群組以及CPH-SA混摻g-HAP之複合材料在骨修復材料的應用具有良好潛力。
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近年來由於鋰離子電池的高能量密度、高功率密度、長時間使用壽命等優勢，使其在目前的3C及電動車市場中，已成為不可或缺的重要替代能源，而鋰離子電池如何在這些應用產品上有更突破性的提高性能，成為一項熱門的話題。由過去的文獻中，均提到在充放電過程中，經由電化學反應，在負極材料上所形成之鈍化層是影響電池性能的重要因子，包含其厚度、組成成分及高溫穩定性都是重要的議題。此外，鋰電池內部含水量的多寡，更是製程中需嚴格管控的重要因素。因此其組裝過程需在相對濕度<5%之乾燥室或手套箱中進行，大幅提高鋰電池的製造成本。 本論文主要針對此關鍵性的因素，開發出一種新型雙重添加劑，使其能在電解液中含有微量水時，仍能改善鋰電池的電池性能，包含充放電過程中不可逆比例的減少、室溫及高溫循環壽命的改善及高功率密度效率提高等優勢。除此之外，針對此種特殊條件下在不同官能基含量之負極材料所構成之固液界面的成分、厚度及形成機制，更是本篇論文的研究重點。因此，鋰離子電池在日後製造過程中，經由加入此種添加劑，將可降低乾燥室所需的相對溼度，節省較多之電費使用及減少老化所損耗的貯存成本，使其能真正達到節能目標。
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本論文內容主要包含矽、矽化銅(Cu3Si)奈米線的合成與應用，以及使用鍺奈米材料開發高效能鋰電池負極材料。 首先，在矽奈米線的合成上，提出兩種新的合成機制。第一種為利用SiOx催化合成奈米線的機制，於超臨界苯中，利用SiOx薄膜覆蓋的矽基板合成出單晶矽奈米線，有別於傳統需利用金屬奈米粒子催化的製程，不須使用金屬奈米粒子即可合成出矽奈米線，這是由於不飽和的SiOx具有高反應性可做為催化劑。第二種則為利用金屬塊材直接催化矽奈米線合成，銀、鋁、銅、鐵、鎳、鈦、鉛可在超臨界苯中做為催化金屬使矽奈米線成長，且金屬可重複使用。另外，直接生長於金屬上的矽奈米線有相當優異的場發射效能，這是由於金屬與矽奈米線有很好的黏附力。此合成方式也可使用各種型態的金屬，如線狀、塊狀、鋁箔、可撓式基板、TEM銅網，且新型態的矽奈米線/金屬異質結構相信可發展至更多的應用上。 在矽化銅奈米線的研究中，我們直接利用銅基板於超臨界苯中合成出Cu3Si奈米線，是第一個於液相中合成金屬矽化物奈米線的方式。而Cu3Si奈米線也具有優異的場發射性質，因此是個非常值得期待的光電元件材料。此外，因合成溫度較低 (~400°C)，所以Cu3Si奈米線可生長於各類基板，如玻璃、PI膠帶上，而我們也針對Cu3Si奈米線的液相合成機制做深入探討。 於鋰電池負極材料的開發上，我們使用十二烷基硫醇(dodecanethiol)將鍺奈米線表面進行化學修飾後，結果顯示顯著提升了鋰電池的效能。於0.1 C速率進行100次循環後的可逆電容量高達1130 mAh/g。同時，此電極在高速率充放電循環仍能維持一定的電容量，11 C的速率下，電容量仍然有555 mAh/g。且在500次不同速率的循環測試後，將充放電速率回復至0.2 C時，電容量仍可回復至1000 mAh/g以上。鍺奈米線負極與LiFePO4正極搭配後所組裝的鋁袋型全電池，其電容量約為30 mAh，可用於點亮LED燈泡與蜂鳴器。修飾的奈米線可維持穩定電容量即高電容量是因為於充放電過程中，鍺奈米線會與PVDF形成C-F鍵結，以保持奈米線在充放電過程中的結構完整性。 我們也利用碳/鍺奈米粒子/石墨烯複合物做為負極材料，首先以液相合成法，合成出鍺奈米粒子/石墨烯複合物後，再利用高溫燒結製做出碳/鍺奈米粒子/石墨烯的三明治結構，此結構可確保鍺奈米粒子被包覆於碳與石墨烯中，所以在充放電過程不會由石墨烯表面脫落。於鋰電池效能測試中，以0.2 C的速率充放電其電容量可高達1200 mAh/g，而在1 C的速率下進行600次的循環充放電後電容量依然可維持於~900 mAh/g，這些結果清楚說明碳/鍺奈米粒子/石墨烯三明治結構的穩定性。在不同充放電速率的測試中，速率提升至10 C時，電容量維持在700 mAh/g，且500次不同速率的循環測試後，將速率回復至0.2 C時，電容量可快速回復且至1000 mAh/g以上。最後也將碳/鍺奈米粒子/石墨烯負極與LiCoO2正極搭配，製備成鋁袋型的鋰電池，單顆電容量可達約25 mAh。
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近年來，Aurantiochytrium limacinum SR21因具高油脂含量與高docosahexaenoic acid (DHA, C22:6) 產量而受到重視。本研究利用間歇性饋氧方式以維持溶氧平均值於50 %，並產生一溶氧震盪的醱酵環境，促使Aurantiochytrium limacinum SR21同時進行生長與油脂累積生成。實驗結果發現，碳氮比1.25與饋料濃度為Glycerol 100 g L-1、Yeast extract 40 g L-1, Peptone 40 g L-1的情況下，Aurantiochytrium limacinum SR21最高菌體濃度可達61.76 g L-1，油脂含量最高65.2%、DHA濃度20.3 g L-1、DHA產率122.62 mg L-1 h-1。溶氧震盪的醱酵環境可以改變Aurantiochytrium limacinum SR21SR21胞內脂肪酸組成。在醱酵中後期，Aurantiochytrium limacinum SR21胞內的飽和脂肪酸C16:0比例大幅降低至5 %以下，並提高不飽和脂肪酸C22:6的比例至70 %。 藉由添加Oleic Acid並結合溶氧震盪的醱酵環境，可促使Aurantiochytrium limacinum SR21將油酸轉化合成DHA。實驗結果發現，以Oleic Acid 50 g L-1進行醱酵培養，Aurantiochytrium limacinum SR21可獲得最高菌體濃度可達44.87 g L-1，油脂含量最高95.4 %、DHA濃度23.54 g L-1、DHA產率367.79 mg L-1 h-1。此實驗結果可以大幅降低DHA原料成本，且大幅提升DHA產率。
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