清華大學化學工程學系學位論文
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碳酸二甲酯是一個重要且低毒性有機化合物，可以稱呼為綠色化學品。在石化工業上，碳酸二甲酯可以取代硫酸二甲酯當作甲基化劑，亦可取代光氣當作羰基化劑，生產聚碳酸酯和聚氨酯聚合物。在大部分合成碳酸二甲酯的方法幾乎都會有甲醇和碳酸二甲酯的共沸物產生，由於共沸物的分離較困難，因此，發展出有效且具有經濟效益的分離方法，成為生產碳酸二甲酯的關鍵之一。分離甲醇和碳酸二甲酯之共沸物有許多方法，但其中萃取蒸餾無論在投資效益或操作安全方面都優於其它方法，是最有工業化前景的分離方法。由Quijada-Maldonado et al.所發表的文獻中得知質傳速率模型比平衡板模型提供了更好的預測溫度和濃度分布，故本研究的目的是要探討如何利用質傳速率模型設計碳酸二甲酯和甲醇之萃取蒸餾系統所需要的塔件硬體。以Hsu(2010)此篇論文之萃取蒸餾系統當作探討對象，利用其平衡板模型當作本研究進行質傳速率模型模擬時之基礎，質傳速率模型之模擬方法為在固定塔高下，將填充塔之板數逐漸增加，出料純度皆會達到收斂，而板數為塔內積分切割段數。再利用達到收斂之板數作為基礎，改變填充塔高，尋求使出料純度滿足要求之填充塔高，此即為所需填充塔高。在質傳速率模型之平衡板比例設計法中，本研究採用Aspen Plus中Bravo et al.(1985)與HanleyStruc(2012) 此兩種內建關聯公式個別進行液相膜及雙膜兩種阻力存在下的模擬，結果得知主要膜阻力為氣相膜。兩者關聯公式在液相膜中，HanleyStruc(2012)關聯公式之膜阻力較大；在雙膜中，Bravo et al.(1985)關聯公式之膜阻力較大；綜合雙膜與液相膜之結果，Bravo et al.(1985)關聯公式在氣相膜之膜阻力較大。 本研究亦使用分段設計法進行設計並與平衡板比例設計法(Bravo et al.,1985)進行比較，其所需總塔高較低，平衡板比例設計法所需總塔高較為高估。利用增加萃取蒸餾塔之萃取段及溶劑回收塔之氣提段塔高，而減少精餾段塔底進料之碳酸二甲酯純度，以利降低其所需塔高，但均不符合經濟效益；將兩塔各段之填充物種類由Mellapak 250Y換成BX，只有在精餾段中選擇適合的填充物較有利減少設備成本；利用Sulzer Chemtech公司提供的經驗值與各段進行比較，結果顯示精餾段之相當理論板高度較經驗值高出許多，萃取段與氣提段較接近經驗值。較高純度的要求是造成精餾段之相當理論板高度高出經驗值許多的部分原因。在萃取蒸餾塔中，發現質傳速率模型的精餾路徑是與平衡板模型不相同的，且精餾段的精餾路徑本來會隨著蒸餘曲線偏離鞍點，造成所蒸餾出的甲醇純度較低，為了獲得純度較高的甲醇，精餾段的塔高就必須增加，故此亦為精餾段的HETP會比其他段高度較高的原因之一；在溶劑回收塔中，蒸餘曲線亦會偏離鞍點，但蒸餘曲線在鞍點時較陡，故造成精餾段之HETP較高，但不會像萃取蒸餾塔之精餾段的HETP高出其他段那麼多。
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「溫室效應」為工業革命以來全球平均溫度明顯上升之主要原因之一，其中造成溫室效應原因為石化燃料大量使用使得大氣層中CO2濃度明顯增加，為了抑制CO2濃度攀升，「節能減碳」已成為國家能源環境政策發展之重點項目。為此我們於鋼鐵廠及實驗室內各建立一套CO2吸收示範設備，應用各種吸收劑作為相關研究之依據，並提供製程改善方法以達到節能效果。 本研究首先使用吸收劑23 wt% DETA + 20 wt% PZ於鋼鐵廠進行CO2吸收實驗，並針對PZ沉澱問題採取相關停機前及實驗前處理措施並找出最佳操作條件，為現階段最節能之吸收劑；而根據ASPEN模擬結果指出增加再生塔壓力可降低再生能耗，我們針對此製程改善方案以30 wt% MEA設計實驗驗證之。 我們在實驗室內架設小型固定床CO2吸收示範設備，以低濃度氨水捕獲CO2達到吸收率90 %的初步目標；並用此設備探討塔高與CO2吸收率之關係，其實驗結果與ASPEN模擬相當。
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對於大區域關節軟骨疾病，現今雖已經有很多治療方法，包括藥物治療、細胞治療及關節置換，但仍有其限制存。本研究希望研發關節組織支架，包括可促進軟骨、軟骨下骨及硬骨之再生，然後置入病患患部達到較完整及可靠的治療方式。本研究以天然高分子膠原蛋白I、II 型與雙相三鈣磷酸鹽當作支架各分區細胞間質構成成分，並以骨髓、羊水及臍帶血幹細胞植入，並利用相同無血清培養，以評估軟骨化能力，除此之外，軟骨素A在關節再生與修復的角色與機制也會被研究跟探討，並評估是否有誘導間葉幹細胞至軟骨細胞的潛力。 利用膠原蛋白I型凝膠結合膠原蛋白II型支架與氫氧磷灰石支架作為模仿關節組織的細胞間質分布的複合型支架。其間葉幹細胞在此複合型支架的軟骨特徵表現，都相對於單一膠原蛋白二型支架上表現較佳，骨髓間葉幹細胞則被發現在此複合型支架上比羊水與臍帶血間葉幹細胞較容易趨向軟骨，在動物實驗上，複合型支架修軟關節缺損的能力相對單一膠原蛋白二型支架好。 分子量2250的軟骨素A可大幅抑制軟骨細胞團塊的金屬蛋白基質分解酵素基因，且無抑制其膠原蛋白二型與醣多蛋白基因其表現，而導致膠原蛋白二型蛋白分泌比無添加的組別多，以利保護軟骨，但此機制並沒有刺激軟骨細胞表現過多軟骨特徵基因，而且與實驗團隊相關研究比較結果，軟骨素A並不適宜作為誘導間葉幹細胞至軟骨細胞。 本研究證明了此天然複合型支架適合修復關節缺損的醫療器材，而骨髓間葉幹細胞於此複合型支架上具有相對優秀的軟骨化潛力，軟骨素A的保護軟骨機制被驗證，但不具有誘導間葉幹細胞之潛力。
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由於軟骨缺乏自我修復的能力，因此近年來軟骨治療已變成備受重視的問題，而組織工程技術可能是治療軟骨疾病的解決辦法。組織工程包含了細胞與支架，支架可以提供適合的環境讓組織再生及修復。水膠支架為三維立體網狀結構，其具有高含水率、高質傳效率及可均勻包埋細胞等優點，因此近年來被廣泛使用在組織工程。 本研究擬設計由聚乳酸-聚乙二醇及聚己內酯-聚乙二醇所組成光交聯複合水膠，其具有生物降解性及生物相容性。此光交聯水膠可做為包埋軟骨細胞的軟骨生成支架，研究中將調控不同的聚乳酸-聚乙二醇及聚己內酯-聚乙二醇之混摻比例，以達到適當之降解性質。藉由1H-NMR、FT-IR及GPC確認材料的化學結構，並經由DSC和膠含量確認水膠的基本性質。PBS降解測試中，L50C50及L25C75可維持較適當的降解速率以及減緩環境酸化的問題。由SEM的結果顯示，水膠的孔洞大小隨著降解時間增加而變大。當水膠包埋軟骨後培養於軟骨化培養基內進行觀察，L50C50及L25C75水膠依然表現較理想的降解速率。基因表現則可觀察到各混摻水膠在2週培養的過程中，軟骨蛋白聚糖以及二型膠原蛋白的基因表現會逐漸上升，而一型膠原蛋白的基因表現則會隨著時間增加而逐漸下降，符合關節軟骨之正常分化狀態。由生物化學的組成和組織學結果得知L50C50比起其他混摻水膠而言，有較佳的細胞外間質累積的情形。此研究結果將有助於軟骨組織工程之用的水膠材料開發，未來期望可做為關節軟骨組織工程之應用。
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本研究主要探討可注射溫度敏感型poly(ester-amide)水膠methoxy poly(ethylene glycol)-b-poly(pyrrolidone-co-lactide)(簡稱mPDLA)之性質以及其作為軟骨組織工程支架之潛力。利用D,L-lactide (LA)、2-pyrrolidone (PD)單體與mPEG550開環聚合反應，在固定單體比例([PD]/[LA]=30/70)下合成一系列不同親/疏水分子量比例之mPDLA(命名為P3L7)，找出具有最佳成膠特性之親/疏水比例，並且以未含PD單體的mPEG-PLA作為對照組(命名為P0L10)。結果顯示P3L7與P0L10之共聚物水溶液皆可形成奈米微胞，臨界微胞濃度介於0.1~0.3 mg/ml之間。由DLS測定結果發現P3L7共聚物之奈米微胞均隨溫度上升而有聚集的現象。藉由倒置試管法初步測試其成膠性質，兩團聯共聚物中最佳的親/疏水比例為550/1405。由流變儀可以證實P3L7兩團聯共聚物的黏度以及機械性質會隨著溫度而變化，確實具有溫度敏感性，並且可以在生理溫度下快速成膠。此外，P3L7之吸水膨潤程度較P0L10高，可以提供細胞較佳的生長環境。體外降解實驗結果則顯示P3L7降解產物造成的酸性於初期較P0L10低。在水膠包埋軟骨細胞的實驗部分可以發現軟骨細胞可以在P3L7水膠中生長並且具有正常軟骨化之表現。動物實驗結果則顯示以15 wt% P3L7水膠修復軟骨缺陷可以得到良好的結果。綜合上述結果，我們可以推論P3L7具有可注射、原位成膠以及生物相容性等優點，並且比聚酯類水膠具有較低的降解酸性、較高的含水率，因此適宜做為軟骨組織工程之水膠支架。
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本研究目的在於以狹縫式塗佈製作電濕潤顯元件及其衍生的孔洞性基材塗佈，塗液為低黏度的烷類溶劑，藉由改變溶劑、塗佈參數設定及基材規格探討各個參數的影響，並以流場觀測分析塗佈缺陷的生成。 首先以測試溶液建立塗佈視窗，結果顯示狹縫式塗佈是適合製作電濕潤顯示元件且膜層均勻度高，其中表面張力在塗佈過程中影響較大，因此本研究調整多項變因改善成膜性，並了解各變因對膜層的影響，又為了要改善元件顯示效果與元件封裝法，將使用不同的染色溶液與元件製作方法，同時探討個參數對缺陷的影響。 電濕潤元件本身為凸起的網格結構基材，因此油墨填入孔洞的機制為本研究另一重心所在，本研究將改變基材規格與塗佈參數設定分析各變因對塗佈液珠的成膜性是否有益，結果發現基材的親疏水性對塗液的潤濕性影響較大，表面張力會影響塗佈液珠生成與膜層變化。
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由於石化燃料的大量使用與人類活動頻繁，全球二氧化碳濃度逐年增高，造成全球的氣候變化，致使生態環境與人類生存面臨重大的影響。如何降低二氧化碳的排放，已是全球最關注的問題之一。在眾多二氧化碳捕捉的方法中，化學吸收捕捉二氧化碳為目前最廣用的方法，但此製程再生能耗較大是一缺點。近年來發現，在無額外加熱的狀態下，使用離子交換樹脂加到吸收劑中，可以使吸收飽和的離子液體，二氧化碳負載量明顯下降，說明可以利用離子交換樹脂輔助脫附二氧化碳。本研究對於離子交換樹脂輔助脫附二氧化碳做了一系列實驗，其中吸收劑為離子液體，主要為[Choline][Pro]與[K+][Pro-]兩種，進行吸收與脫附實驗；離子交換樹脂則為氯離子交換樹脂，與氫氧根離子交換樹脂兩種陰離子交換樹脂。 本研究針對氯離子交換樹脂輔助脫附的部分，本研究實驗了有無氮氣汽提與離子輔助脫附的關係，溫度輔助離子換樹脂脫附的關係，不同的離子液體，於離子交換樹脂脫附的效果，與樹脂再生實驗，這些實驗釐清了氯離子交換樹脂的特性。以氯離子交換樹脂輔助脫附二氧化碳，其通入氮氣與加熱，對離子交換樹脂輔助脫附的效果沒有幫助，並發現使用不同的離子液體，也可以使用此方法輔助脫附二氧化碳，還可以達到0.1以上的循環負載量，並在離子交換樹脂脫附量變少時，可以將樹脂再生，使得樹脂脫附量可以回復。在使用氯離子交換樹脂輔助脫附，與氫氧根離子交換樹脂除氯的製程中，解決了多次循環裡，二氧化碳吸收飽和負載量，與脫附後二氧化碳負載量皆下降的現象。於另一實驗也驗證了舊的吸收劑一樣具有吸收能力。最後利用再生樹脂技術於循環實驗中，證明使用樹脂輔助脫附，利用再生液再生樹脂製程的可行性。本研究中的多次循環實驗，循環負載量都達0.8以上。最後針對氫氧根離子交換樹脂輔助脫附二氧化碳，每次以新的離子液體進行吸收，與舊的氫氧根離子交換樹脂脫附，其循環負載量可以維持0.1以上。在氫氧根離子交換樹脂再生實驗得知被交換溶液離子量越多，則可以交換到樹脂上的離子量越多；樹脂上的氯離子越多，則再生液能交換的越完全。 所以在不用額外加熱，不需通入氮氣，就可以用離子交換樹脂輔助脫附二氧化碳，與傳統高耗能的脫附製程相比，具有非常大的優勢，而且不管是使用氯離子交換樹脂脫附，或是氫氧根離子交換樹脂脫附，循環實驗都可以維持0.1的循環負載量，與目前廣用的30wt%MEA操作循環負載量的0.08相比，沒有明顯的差別，而且樹脂若脫附量變少時，也可以再生離子交換樹脂，使得樹脂可以多次使用，故利用離子交換樹脂輔助脫附二氧化碳，是非常具有實際應用的可能。
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