清華大學材料科學工程學系學位論文
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世界效率的CuIn1-xGaxSe2太陽能電池是使用三階段共蒸鍍製程，以鈉玻璃(soda-lime glass, SLG)基板提供Na，效率可達20.4%[1]；在可饒式基板上，則以NaF後退火達到18.3%[2]。一直以來，Na參雜是CIGS太陽電池製程中，達到高效率的關鍵因素之一。本論文主要著重開發新穎Na參雜製程，包括：(1)以直流濺鍍Na參雜Mo靶材，得到Mo:Na薄膜做為成長CIGS的前驅層 (2)Na離子佈植於CIGS層，分別研究Na在CIGS太陽能元件上的效應。 第一部份，以Mo:Na薄膜搭配Mo薄膜的多層結構，既可做為良好的背電極，又可以藉由控制Mo:Na薄膜厚度，做不同程度的Na參雜。雖然整體提供Na含量不如由SLG擴散上來的多，但是卻更有效地表現Na效應，提升元件電性。由結果分析出，Na主要藉由鈍化V_Se缺陷，消除了由(V_Se+V_Cu)缺陷對在靠近CIGS表面形成的p+層，改善正偏壓下的光電流阻礙現象(current blocking)和提升Voc，進而提高元件效率。 第二部份，以離子佈植的方式在CIGS層參雜Na。本實驗室為少數團隊使用離子佈植研究Na效應，配合快速升溫退火修復晶格損傷，並使用拉曼光譜檢測晶格損傷和退火後的修復程度。於初步結果觀察到，在退火過程中，晶格缺陷的交互作用產生新的缺陷，影響元件電性表現。進一步藉由升溫基板佈植，可以將晶格損傷程度降到最低。配合適當退火條件，離子佈植Na，可以消除施體態缺陷，並有效提高載子濃度。
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本論文提出一種方法在鉑/氧化鋅薄膜/鉑的記憶體元件中將燈絲機制的電阻轉換變換成同質介面機制的電阻轉換，探討這兩種轉換行為其不同的電阻轉換特性與元件表現，薄膜中氧空缺的不對稱性分布在此機制變換中扮演著重要的角色，並嘗試在同質電阻轉換操作下去控制保護電流與抹除電壓去做多重組態記憶體的應用。 本論文亦提出了低溫製程的氧化鋅奈米柱陣列與氧化鋅薄膜的雙層結構，其具有獨特的同質接面二極體與電阻式記憶體雙元件表現。此元件利用氧化鋅奈米柱陣列與氧化鋅薄膜分別與鉑介面有不同的蕭特基能障而具有整流特性。氧化鋅奈米柱陣列與氧化鋅薄膜的雙層結構也具備優異的記憶體效能，包括較小的操作電壓和穩定的轉換參數。另外，此結構具有接觸角約125度的疏水特性可以應用在防水元件上。最後，成功地開發一個二極體與一個記憶體整合的應用，有機會實現低溫製程的全氧化鋅記憶體系統。
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本論文探討受不同劑量的加馬輻射對於聚丁二酸二乙酯等溫結晶行為的影響，利用示差掃描熱卡計(DSC)和偏光顯微鏡(POM)觀察在不同劑量的加馬輻射影響下的熱性質、整體等溫結晶速率、球晶成長速率以及形貌。 聚丁二酸二乙酯的玻璃轉換溫度為-19.9℃；隨著輻射劑量的增加玻璃轉換溫度也隨之上升但是熔點降低。從DSC數據可得知整體結晶速率常數k隨著結晶溫度的下降(從70℃到35℃)而上升但是到30℃又下降。在相同結晶溫度下，隨著輻射劑量的增加達到完整結晶的時間也越久。聚丁二酸二乙酯在等溫結晶之後，經由升溫過程可觀察到多重熔融峰，一般認為是由於升溫過程中的熔融再結晶所造成，並求得平衡熔點會隨著輻射劑量的增加而下降。聚丁二酸二乙酯的球晶成長速率在50℃左右為最大值；並隨著輻射劑量的增加成長速率有顯著的下降，推測其中原因可能是因為加馬輻射對於高分子產生交聯使得分子鏈段移動性下降。將球晶成長速率利用Lauritzen-Hoffman成核理論加以分析，可得到聚丁二酸二乙酯由Regime II轉移到Regime III的溫度為72.5℃且活化能為2.507 kJ/ mole；隨著輻射劑量的增加Regime轉移溫度隨之下降但活化能反之上升。利用相同方式分析由DSC所得到的t1/2-1可得知活化能一樣會隨著輻射劑量的上升而增加。
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鑽石薄膜由於其優異的物理及化學特性，被視為極具潛力的場發射陰極材料。它的場發射行為近年被廣泛的研究，從文獻資料可以大致歸納出幾個重要的影響因素。例如鑽石晶粒的大小，晶界的比例，薄膜導電度，鑽石的缺陷結構，表面官能基，表面粗糙度等等。 本研究發現在薄膜成核過程先行添加奈米石墨纖維，將有助於提升鑽石薄膜成長後的場發射性質。這種薄膜的起始電場達到 4.4 V/μm ,且在7 V/μm 的電場下有0.06 mA/cm2 的電流密度。這種薄膜由於石墨的添加而提升了導電性，並且產生缺陷能帶讓電子場發射更加容易。薄膜中石墨與鑽石的連接還可使薄膜功函數降低，進而降低場發射的起始電場。 本研究針對碳嵌入奈米鑽石薄膜的電子場發射行為進行深入探討。先以場發射掃描式電子顯微鏡和原子力顯微鏡觀察鑽石薄膜表面的形貌及粗糙度。用拉曼光譜儀，X光繞射分析儀，X光光電子能譜儀和穿透式電子顯微鏡觀察其結構，再用四點探針和陰極激發光譜儀量測其導電度和發光特性，最後以自組裝二極式場發射系統量測薄膜的場發射性質。 未來可以調整鑽石薄膜在微波電漿輔助化學氣相沈積成長的製程參數，將其性質最佳化，讓它更符合場發射陰極材料實際應用的需求。
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高能輻射是目前已知非常便利的一個方法用來改善高分子的機械性質。然而，經加馬射線輻射處理過後的高分子，在高於玻璃轉換溫度退火的機制目前還未被釐清。在本實驗中會探討後輻射退火於聚乙烯之效應。在此提出理論模型來分析市售的高密度聚乙烯及低密度聚乙烯。 微硬度在不同輻射劑量照射後隨著退火時間的變化相當明顯。高密度及低密度聚乙烯皆以鈷-60加馬輻射源以劑量率5 千戈雷/小時照射並在絕對溫度313-393 K空氣氣氛下進行後輻射退火。0 千戈雷的高密度及低密度聚乙烯作為實驗對照組。無論樣品是否經過輻射，高密度聚乙烯的微硬度皆大於低密度聚乙烯，這是因為結晶度的緣故。結晶度可由X射線繞射儀與示差掃描熱卡計而得。高密度及低密度聚乙烯皆會在四十小時內微硬度達到飽和，硬度會隨著輻射劑量增加而有明顯上升。高密度聚乙烯在輻射劑量800 千戈雷時有最佳的硬度特性。硬度在低於軟化點的時高溫時會上升，此實驗結果與時效溫度大於玻璃轉換溫度的聚碳酸酯相符。然而此現象與聚甲基丙烯酸-2-羥基乙酯及聚甲基丙烯酸甲酯相反。 理論上硬化過程的速率常數遵守阿瑞尼士方程式。硬度受加馬射線照射後產生的缺陷所控制。較高的輻射劑量所需的活化能比較低的輻射劑量還低，而此過程的焓的變化量大於零，代表此反應為一個吸熱反應的過程。
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本研究以改良合金成分之新型鈷基超合金(X 合金)為對象，探討不同熱處理條件對於X 合金碳化物二次析出的影響以及碳化物二次析出對於材料性質的影響。研究發現鑄造態X 合金在樹枝間區域中有M(Cr, Co)7C3 和 M(Cr, Co, W, Mo)6C 碳化物；在樹枝狀區域中有中國文字形貌的碳化鈮(NbC)。經1000 ℃時效4小時，可發現大量碳化物M23C6 和M6C顆粒二次析出。經1106 ℃時效4小時，可發現有大量碳化物M7C3和M6C顆粒二次析出。經1200 ℃固溶12小時後中國文字形貌碳化鈮(NbC)尺寸會成長並觸及樹枝間區域的共晶相，再經時效1000 ℃時效4小時，與未經固溶熱處理而直接1000 ℃時效4小時相比，可發現固溶熱處理反而使試樣具有較寬的無析出區，及數量較少並且尺寸較大的二次析出碳化物，不利於合金的強度、抗腐蝕和磨耗性質。 鑄造態X合金經過1000 ℃ / 4 h和1106 ℃ / 4 h熱處理後，碳化物二次析出可有效地提升合金的強度和磨耗性質，但同時會降低合金基地相的鉬和鉻含量，因此X 合金對於室溫3.5wt% NaCl (pH=7) 和0.5 M (1 N) H2SO4水溶液的抗蝕能力也會變差。經1106 ℃ / 4 h熱處理後，再經1200 ℃固溶2小時，可提升鑄造態X 合金在室溫3.5wt% NaCl水溶液中的抗蝕能力，同時提升其抗磨耗性質。在室溫1 M (1 N) KOH水溶液極化試驗測試後，可發現原本在合金內作為強化相的碳化物會被優先腐蝕。
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