清華大學材料科學工程學系學位論文
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石墨烯為一單層碳原子材料，具有特殊的光學與電學性質、優良的化學穩定性及高載子遷移率，這些獨特的性質，使石墨烯具備取代矽材料作為電子元件的潛力。本研究以化學氣相沉積系統於電解拋光銅箔上成長大面積的單層石墨烯，利用轉印技術，與原子層沉積所製備之氧化鋅薄膜形成石墨烯/氧化鋅接面場效電晶體。研究中使用拉曼光譜儀、光學顯微鏡探討化學氣相沉積法所成長的石墨烯及轉印至基板後的石墨烯之品質，並以紫外光-可見光光譜儀分析石墨烯的吸光率，及原子力顯微鏡量測單層石墨烯的厚度。另一方面，利用X光繞射儀、光激螢光光譜儀分析氧化鋅薄膜之基本物性，並探討不同原子層沉積溫度對氧化鋅薄膜的影響。在場效電晶體量測上，以多探針量測系統量測元件之電學性質，並探討不同成長溫度之氧化鋅對PN接面的影響。研究結果顯示，於電解拋光銅箔上成長之單層石墨烯，其厚度、吸光率與電洞(電子)遷移率分別為0.4-0.7 nm、3.35%、4638(5470) cm2/V∙s，而電洞及電子開關比分別為2.91與2.12。經由與氧化鋅薄膜複合型成PN接面後，最後所獲得之石墨烯/氧化鋅接面場效電晶體，其載子遷移率最高可達670 cm2/V∙s，開關比為2.87 × 105。
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近年來，「材料改質技術」係材料科技發展重點之一，其中以生醫材料應用最為蓬勃發展。本研究開發常壓電漿表面改質技術，此技術具有非破壞性方式，可降低製造成本，減少製程毒性等優點。故利用不同常壓電漿製程參數進行人工心血管材料（聚對苯二甲酸乙二醇酯和乙烯-四氟化乙烯聚酯物）之表面機能化處理，並探討常壓電漿表面技術對小鼠纖維母細胞培養之影響。 常壓電漿技術, 使電漿內高能粒子與活性自由基撞擊高分子基材，與表面碳雜質反應生成H2O與CO2等氣體而從表面清除，或將自由基接於物質表面，促使基材表面分子結構斷鍵而形成活化反應。藉由表面新生成之官能基，提升生物材料所需表面特性，並進一步利用電漿接枝技術將特殊官能基之高分子單體接枝於生醫材料表面，如接枝聚乙二醇單體以達到抗沾黏的效果。亦即電漿改質會改變材料表面特性（表面能、表面官能基、表面粗糙度），進而探討改質基材與生物體（細胞）間之交互作用。 經由氬氣電漿處理，材料表面能提升及表面粗糙度增加，並有效地將氧原子導入材料表面，增加表面親水性，利於細胞貼附。再者，由氬氫混合氣添加氮氣與氧氣產生之電漿，易產生NH2和COOH官能基於材料表面，其中氮氣的添加將有效地導入氮原子於材料表面，進而形成胺基，利於細胞大量地貼附於材料表面。此外，透過電漿表面接枝聚乙二醇官能基於材料表面，因其表面太過親水，不利於細胞之貼附，可應於抗沾黏醫材之使用。本研究成功地開發新穎的常壓電漿技術，改質高分子醫療材料之物理與化學特性，並有效控制細胞貼附之情形，能符合不同醫療材料之特性應用。
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本研究製備一種奈米金顆粒/發泡石墨烯的結構並用於氨氣感測器的應用。以發泡鎳作為基板，用化學氣相沉積法成長石墨烯於其上，石墨烯的層數為5-10層，利用鹽酸蝕刻將鎳完全去除，即可得到一個三維網狀結構的發泡石墨烯。將其貼附於PET之上以穩固其結構作為基材，並利用濺鍍法將奈米金顆粒沉積於石墨烯表面以進行改質，在本實驗中，亦利用不同的濺鍍參數控制奈米金顆粒的大小。 結果顯示，藉由將奈米金沉積於發泡石墨烯上可明顯增加其在氨氣感測方面的敏感度、響應時間、回復時間等性質。而其感測表現亦隨著沉積奈米金顆粒的大小不同而改變，由於小顆粒之奈米金可以使發泡石墨烯之比表面積大幅度增加，因此其感測表現較大顆粒之奈米金更佳，此外此元件製備簡單可於室溫下對ppm等級濃度氨氣具有高敏感度並具有可逆性。 本研究亦探討不同溫度下此元件對氨氣感測的能力，於高溫環境下元件對氨氣的吸附及脫附能力有明顯的提升，可利用升溫的方式使氣體完全的脫附。
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光催化應於於染料降解與產氫效應為本研究之目的。近年來，由於可見光佔太陽光譜中極大比例，因此學者致力於找尋可應用於可見光區之半導體性質之光催化劑。此外，結合兩種具備合適能隙之半導體材料可有效降低電子、電洞對再結合機率，進而提升光催化之效率。 作用於可見光區之氮化鉭及氧化鎢為本研究之半導體材料，並製備為粉末、薄膜、微孔結構等不同形式之異質材料，以探討表面積對光催化效率的影響。 本研究利用溶膠凝膠法及原子層沉積法製備氮化鉭-氧化鎢異質薄膜於矽基板及多孔結構之聚碸模板上。五(二甲氨基)鉭與氨氣為製備氮化鉭薄膜之前驅物，其通入、沉浸、抽出之原子層沉積時間分別為2 - 10 - 2秒和2.5 - 10 - 2秒。形成之異質薄膜經由各類退火處理，並使用X光繞射儀進行晶相分析。結果顯示當製備於矽基板上之樣品經由快速高溫退火後，得到氮化鉭及非化學劑量比之氧化鎢結晶相；而當製備於多孔結構聚碸模板上之樣品經高溫退火後，得到氮化鉭及氧化鎢之結晶相。此外，亦利用掃描式電子顯微鏡、電子能譜儀、氮氣等溫吸附脫附法等分析探討材料表面形貌、化學元素組成及不同結構之比表面積。 光催化染料降解與產氫效應之結果顯示結合氮化鉭-氧化鎢異質薄膜有效提升其光催化效率，而承載適量之鉑元素作為助催化劑更能進一步提升效率。使用具備Z-scheme機制之氮化鉭-氧化鎢於亞甲基藍降解試驗經太陽模擬器(AM 1.5)照射反應一小時後，其染料吸收度趨近於0，表示亞甲基藍經由氮化鉭-氧化鎢光催化作用已充分降解；而在水解產氫試驗中，更證明製備具有直接Z-scheme機制之氮化鉭-氧化鎢異質薄膜能有效提升產氫效率，其產氫值達3072 μmol g-1。因此，本研究證明結合氮化鉭-氧化鎢異質薄膜為具前瞻性之光催化材料。
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單層MoS2是一極具光電發展潛力的二維材料，本質為n型半導體，且其能隙屬於直接能隙，光電轉換效率高，同時表面無未鍵結懸鍵，可與其他材料形成良好異質接面。將單層MoS2與塊材基板結合製作光伏元件，可以進一步增加元件的吸光區域，大幅提升其總體吸光量。 本研究先以化學合成法 (CVD) 成長單層MoS¬2，再利用轉移的方式分別與p-type Si (100) 基板及p-type GaAs (100) 基板結合，形成異質p-n接面太陽能電池。首先，p-Si/MoS2太陽能電池部分，找出具有最高光電轉換效率的p-Si基板摻雜濃度，再以此為基準，進一步嘗試不同的上電極材料。此部分，p-Si/MoS2太陽能電池光電轉換效率最高達3.362 %。接著，p-GaAs/MoS2太陽能電池部分，是以超高真空分子束磊晶技術 (MBE) 在高摻雜濃度p-GaAs基板上磊晶成長不同摻雜濃度的GaAs薄膜，再藉由調變薄膜厚度以及多層結構之元件，找出具有最高光電轉換效率之元件結構。最終製備的p-GaAs/MoS2太陽能電池光電轉換效率最高達0.406 %。
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溶劑在高分子的質傳現象可分為三種:(1)第一級擴散、(2)第二級擴散與(3)不正常擴散現象。大多數高分子在溶劑中的質傳行為是屬於結合第一級與第二級擴散的不正常擴散，而Harmon 質傳模型成功地將這類擴散行為以數學形式模擬出來。而我們就以此模型來模擬PMMA多壁碳管複合材料在甲醇中的質傳行為並計算出其擴散係數(D)以及擴散速率(v)。發現PMMA加越多的碳管含量，其質傳的速度越快，代表甲醇越容易進入至有加入碳管的PMMA裡，此現象皆可由D與v觀察出來。 在照射紫外光後，高分子會因光降解現象而高分子鏈交聯或斷裂，而這些情形都會使得高分子光學以及機械性質劣化。但如果加入奈米碳管形成高分子碳管複合材料後，我們欲觀察其光降解現象是否有改變。再透過質傳的實驗與模擬，發現加入碳管的PMMA複合材料在照射紫外光後，相對於純PMMA在質傳速率上，有著較小的變化幅度，因此判斷紫外光造成高分子光降解的效應可藉由加入碳管而減弱，因此在爾後，我們陸續進行相關的實驗與檢測來證實此現象。
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石墨烯 (Graphene) 為單層碳原子的二維 (2D) 材料，具有許多優異的特性，如：高光穿透性、機械可撓性、低阻抗及高遷移率，理論上可與任何具有中等載子密度的半導體產生蕭基接面 (Schottky junction)，在光伏元件的應用上已被視為具相當發展潛力的材料。 本論文嘗試製作石墨烯/矽以及石墨烯/砷化鎵蕭基接面太陽能電池。首先探討何種摻雜濃度的矽基板能最佳化矽/石墨烯蕭基接面太陽能電池的效率，實驗發現以摻雜濃度為10^15 cm^-3的矽基板所製備的電池具有最高效率，達1.55%。其次，本實驗以分子束磊晶(MBE)成長砷化鎵(GaAs)薄膜於高摻雜濃度的GaAs基板上，觀察磊晶薄膜之成長時間以及摻雜濃度對元件效率的影響，最終製備的電池最高效率為0.143%。
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FePt具有高的磁晶異相性及高矯頑場，被認為是次世代硬碟的熱門選擇。對於以L10 FePt 為基材的微粒狀紀錄媒體而言，B添加可以達到良好的微觀結構。然而故溶於FePt中的B會影響其序化行為，提升FePt的序化溫度。在本實驗的第一個部分，我們將初鍍膜的FePt:B薄膜在氧氣氛下進行後退火，發現在高溫的環境下，氧氣可以改善FePt:B的微觀結構及磁性質，使FePt:B有良好的(001)優選取向，及接近6奈米的晶粒尺寸。另一方面，C添加被認為是一個具有潛力的析出物材料選擇，其原因在於有良好的晶粒尺寸及磁性質表現。然而C會在FePt的晶粒表面析出妨礙柱狀晶成長。在本實驗的第二個部分，利用FePt:B (30 vol. %) 及FePt:C (28 vol. %)的優點，以FePt:C/FePtB的雙層結構，我們可以得到良好的晶粒分隔性及柱狀晶成長，而不破壞其序化，造成磁性質的劣化。藉由最佳化其成分及厚度，我們可以得到晶粒尺寸為6.92奈米及深寬比為1.44。本實驗利用同步輻射XPS觀察到B、C之間的鍵結，我們認為此鍵結是造成磁性質及為結構改善的主要原因。
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