中原大學化學工程學系學位論文
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本研究使用化學吸收法在旋轉填充床(RPB)中進行二氧化碳捕捉，利用乙醇胺(MEA)溶液與2-甲基乙醇胺(MMEA)溶液，由改變轉速、氣體流率、以及吸收劑濃度在不同的進料之二氧化碳負載量(lean loading)下，觀察二氧化碳移除率與KGa的變化，並估算不同配方下的再生能耗，最後再與其他文獻做比較，找出最佳吸收劑配方與操作條件。 實驗結果顯示，當吸收劑進料之lean loading = 0 mol/mol時，二氧化碳移除率會隨轉速與濃度增加而增加，隨氣體流率增加而降低。當進料之lean loading提高至0.15 mol/mol以上時，由於吸收劑黏度大幅提高使80與100 wt%的吸收劑對二氧化碳的移除率則會低於60 wt%。比較MEA溶液與MMEA溶液的移除率，發現當進料之lean loading = 0 mol/mol時，兩者表現相去不遠，提高進料之lean loading至0.15 mol/mol以上時，則是MMEA溶液對二氧化碳移除率都高於MEA溶液。再生能耗隨吸收劑濃度增加而降低，由於MMEA的反應熱與比熱都低於MEA，所以再生MMEA溶液所需能量都低於MEA溶液。 綜合以上結果，使用60 wt% MMEA當吸收劑之CO2 loading = 0.15 mol/mol時，轉速操作在2400 rpm，氣體流率10 L/min，與現有製程常使用40 wt%的MEA比較，移除率可提高7.3%，且可以減少約17.8%的再生能耗。若loading提高到0.25 mol/mol/時，60 wt%的MMEA的移除率比40 wt%的MEA的移除率更可增加50%。再與傳統填充床做相較，其使用RPB可以增加氣液接觸面積提升質傳效率，大幅減少設備體積降低成本，且KGa提升了15倍以上。顯示在RPB中使用高濃度MMEA溶液做為吸收劑吸收二氧化碳極具有開發的潛力。
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本研究於旋轉填充床反應器中利用化學吸收之方式移除二氧化碳，吸收劑為單乙醇胺(MEA)和2-甲基乙醇胺(MMEA)混合深共熔溶劑(DES)，其中DES為氯化膽鹼/乙二醇，並改變轉速、氣體流率、溫度與吸收劑配方之醇胺濃度及吸收劑中水與DES比例等操作參數，藉由測量實驗系統中氣體出口之二氧化碳濃度數值變化，探討操作參數對二氧化碳移除率、總括體積氣膜質傳係數及吸收劑之二氧化碳負載量之影響。 實驗結果顯示，移除率會隨著溫度、吸收劑中醇胺濃度及吸收劑中水的比例的增加而上升，隨氣體流率增加而下降，在轉速為600~1800 rpm時，移除率會隨轉速上升，當轉速提升至2400 rpm時則有些微下降，而MMEA的移除率高於MEA。總括體積氣膜質傳係數隨轉速、溫度、吸收劑中醇胺濃度及吸收劑中水的比例的增加而上升，但是提高氣量會使氣-液在床體中接觸時間縮短，不利反應，故提高氣量會使總括體積氣膜質傳係數下降。吸收劑之二氧化碳負載量則會隨著轉速、氣體流率、溫度及吸收劑中水的比例的增加而上升，隨吸收劑中醇胺濃度增加而下降。再生能量隨吸收劑中水量減少再生能量下降，且吸收劑中含MMEA之再生能量較MEA低。 本實驗在吸收劑為MMEA/DES/H2O(30:40:30)操作在氣量為50 L/min、液量為0.1 L/min、溫度為40℃及轉速在2400 rpm下，與30 wt% MEA水溶液相比，移除率可提高20.5%，再生能量則可由3.61 GJ/ton CO2降低為2.88 GJ/ton CO2。
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本研究利用商業化離子交換樹脂A26 OH與IRA900 Cl作為吸附劑，應用於植物油精製程序的脫酸步驟中，在無添加溶劑的條件下，吸附移除市售花生油中的游離脂肪酸，而使用A26 OH能較有效移除油品中的游離脂肪酸。 另外，本研究描繪了使用離子交換樹脂A26 OH進行吸附移除花生油中的游離脂肪酸，分別在25、35、45℃下之等溫吸附曲線，發現了在各種溫度下吸附皆較符合Langmuir等溫吸附模型之描述。 利用回應曲面法進行吸附條件最佳化實驗中發現，吸附劑投入量是對於游離脂肪酸移除率、游離脂肪酸總移除量以及游離脂肪酸吸附量，皆有最顯著影響的因子，因此吸附劑投入量是對於吸附結果影響最大也最全面的，而吸附溫度是影響最不具顯著性的。欲求最大游離脂肪酸移除率，本研究建議使用的吸附條件為吸附溫度25 ℃、花生油初始酸價3 mg KOH/ g、吸附劑投入量5 wt %的離子交換樹脂A26 OH，游離脂肪酸移除率可達近90%。選用吸附溫度較低為25℃，可在室溫下進行，不需額外給予能量可以降低成本，且對環境較為友善。
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本論文探討Sn-Sb-Fe三元系統在300oC下之相平衡與Sn-Sb/Co-Fe反應偶之界面反應。在Sn-Sb-Fe三元系統於300oC下之相平衡研究中，共決定出4個三相區、13個兩相區以及10個單相區。Sb於液相、FeSn2、FeSn相中之最大溶解度分別為13.7at%、9.9at%與7.9at%。Sn於Sb相中之最大溶解度約為8.5at%，Fe對於Sn、Sb最大溶解度各約為2at%。其他的穩定相皆無明顯的第三元溶解度。 在Sn-Sb/Co-Fe的整體界面反應研究中，針對Sn-5wt%Sb和Sn-10wt%Sb與不同比例下的Co-xwt%Fe合金基材(x=5, 10)做探討，實驗結果顯示Sn-Sb/Co-Fe界面反應與Sn-Sb/Co不同。在300oC下，當銲料為Sn-5wt%Sb時，界面處生成CoSn3相。當銲料為Sn-10wt%Sb時，在界面處則是生成以Sb為主的生成相CoSb3相與Sn-Sb-Co三元系統的三元穩定相π相，在銲料中析出Sn3Sb2相。固/固界面反應，Sn-5wt%Sb時，在界面處生成π相，反應活化能為15.9kJ/mol; Sn-10wt%Sb時，界面處是生成π相，反應活化能為35.6kJ/mol。各溫度下，在銲料中加入較多的Sb都能夠有效的降低反應速率。 Sn-Sb/Co-Fe界面反應生成CoSb3相，CoSb3為一方鈷礦(Skutterudite)型結構，具有良好的熱電性質，本研究之結果可以提供製備具有良好熱電性質材料之參考。
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本研究利用熱處理之溶膠-凝膠法，結合金屬-有機配位物(Metal-organic framework, MOF)及氣凝膠(Aerogel)的概念，以MIL-100(Al)之單一粒子結構AlBTC為基礎，使其在溶劑中彼此縮合成大型網狀結構，製備出具有中/微孔洞之金屬-有機氣凝膠(Metal-organic aerogel, MOA)—AlBTC MOA，同時探討AlBTC溶膠溶液之濃度、以及反應溫度對AlBTC在成膠行為及膠體特性上的影響；其中不同溶膠濃度製備成的AlBTC MOA，以AlBTC-X (單位：mole/L) MOA為代號。本研究也同時將不同濃度的AlBTC MOA，混摻於幾丁聚醣(Chitosan, CS)高分子溶液內，形成有機-無機複合薄膜(Mixed matrix membranes, MMMs)，並應用於滲透蒸發程序。在25oC、90 wt%丁醇脫水效能測試中，添加0.3 wt%的AlBTC-0.075 MOA之AlBTC-0.075/CS複合膜，擁有本研究最佳通量1233 g/m2h、選擇比1574與PSI (Pervaporation separation index, PSI)為1941 Kg/m2h；若額外添加0.25 g的交聯劑，則使分離效能擁有更加優越的選擇性，其通量為526 g/m2h、選擇比4578和PSI值為2410 Kg/m2h。 綜合上述各項結果，本研究針對操作溫度25oC、進料濃度為90 wt%的丁醇水溶液進行滲透蒸發分離，其中金屬-有機氣凝膠AlBTC的添加有助於提升有機高分子薄膜效能；而AlBTC結構中的有機配位體、及其與高分子鏈段間的氫鍵作用力，則有效增加有機-無機兩相的相容性、同時代替交聯劑固化高分子鏈段，藉以提升複合薄膜之選擇性。此外，相比於過去文獻分離丁醇之滲透蒸發效能，AlBTC MOA/CS MMMs在通量與選擇比都優越許多，表示AlBTC MOA及此類金屬-有機氣凝膠的孔洞材料，在滲透蒸發的應用層面上有卓越的潛力，能更有效地突破trade-off之限制、並且和高分子達成良好相容和分散的特性，進而同時提升通量及選擇比，於有機-無機複合薄膜之應用領域上有極佳的潛力。
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在現代化工產業中，酵素催化反應具有高度專一性並被廣泛認定為對環境友善的綠能製程。在工業酵素中，脂肪酶已廣泛使用，可以應用於酯類水解、酯類合成與甘油酯轉酯化(transesterification)等反應，本研究領域之重點為透過結合固定化與薄膜技術，以達到同時催化與分離的效果。 本實驗利用幾丁聚醣具有優異的生物相容性，以及氧化石墨烯擁有良好之機械強度與表面富有含氧官能基可提供酵素固定化之特性，將皺褶假絲酵母脂肪酶固定化於幾丁聚醣/氧化石墨烯複合薄膜，期望此新穎的複合材料相較於傳統純幾丁聚醣高分子擁有較佳之固定化活性及操作特性。並比較1-ethyl- (3-dimethylaminopropyl) carbodiimide(EDC) / N-hydroxyl succinimide(NHS)兩種偶聯劑及單純EDC偶聯劑表面改質對固定化活性之影響，探討不同混合比例之CS/GO複合膜的最佳固定化條件及操作穩定度，利用傅立葉紅外光譜(FTIR)及X射線光電子能譜儀(XPS)於固定化之表面鑑定。 此外，探討不同比例之氧化石墨烯添加量對整體複合薄膜之膨潤現象之及機械強度，並建立一簡易反應器模組，將測試不同複合薄膜應用於長期操作下之轉化率，利用場發式電子顯微鏡(FE-SEM)觀察操作前後之表面形貌改變，利用滲透蒸發分離程序，測試複合膜於25 ℃、90 wt%乙醇/水之分離效能，透過結合酵素活性及薄膜分離兩者之優點，期望後續仍可透過更改反應器設計，將此薄膜推廣於水解、酯化及轉酯化等不同之酵素膜反應器之應用。
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本研究為針對水性聚氨酯樹脂(waterborne polyurethane, WPU)進行化學結構設計，利用具有羧酸基(-COOH)與側鏈EO(ethylene oxide groups)結構之聚氨酯原料，以預聚物離子混合加工法製備出具有此特殊結構的水性聚氨酯樹脂，並經由含浸(dipping)加工方式固定於紡織品纖維表面，使鹼性臭氣透過與羧酸基的酸鹼中和形成有機鹽類，及側鏈EO上的氫鍵將酸性臭氣吸引結合，賦予紡織品對於酸性與鹼性臭氣的除臭性能，且具有除臭性能還原及耐水洗性能。 透過傅立葉轉換紅外光譜(FTIR)，驗證所製備的水性聚氨酯樹脂具有羧酸基與EO的基團結構，並經由消臭加工紡織品驗證法，驗證改質水性聚氨酯樹脂經由適當地配方設計，不同比例的羧酸基與側鏈EO合成量，對於除臭效果之相關聯性，使紡織品具有除臭特性，再經水洗過程，使紡織品的除臭性能還原；利用掃描式電子顯微鏡(SEM)證明經由水洗過程後，水性聚氨酯樹脂的高分子官能基能固定在紡織品纖維上，增加其耐水洗性。
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近年來，能源回收是處理廢棄物的方式之一，而大部分處理對象是固體廢棄物，關於液體廢棄物之處理報告則少之又少，且液體與固體之燃燒行為有所不同，以此研究探討了解其燃燒行為及汙染物排放情形。 本研究之實驗皆於0.8 m長×0.4 m寬×4.7 m高之先導型渦旋式流體化床中進行，在固定總釋熱量130,000 kcal/hr的情況下，以廢液、痲瘋籽油及煤炭為進料，一次風總風量3 Nm3/min，過量空氣50%，改變床溫、液體燃料比例及粒徑大小，探討操作條件對爐溫、床內燃燒份額及氮氧化物排放的影響。 實驗結果顯示，床內燃燒份額在固液混燒的情況下，會隨床溫增加而增加，但隨著液體比例增加而減少。氮氧化物的排放濃度隨床溫增加而增加，但隨著液體燃料的增加，須視液體內氮含量多寡才能推斷結果，若液體燃料之氮含量較煤炭多，氮氧化物排放量會越來越多；反之，則越來越少。
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此研究中，使用三種方式製備接近超疏水/超親油性之聚偏二氟乙烯薄膜: 蒸氣誘導相轉換法、液相誘導相轉換法以及表面電漿處理法。表面電漿處理之目的是由CF4 與 CH4兩種電漿氣體於膜面建立C-F鍵與C-H鍵來平衡疏水與親油性質。本研究的目標為建立超疏水/親油性薄膜來分離油含水的乳狀溶液。在探討薄膜分離效率之前，薄膜結構、孔洞大小、孔隙度、機械強度、親水特性與親油特性等不同性質會進行完整的分析鑒定。 蒸氣誘導相轉換法與液相誘導相轉換法所製備的薄膜具有類似的薄膜孔隙度，但液相誘導相轉換法所製備的薄膜(LIPS membranes)與商業化聚丙烯薄膜相較於蒸氣誘導相轉換法所製備的薄膜(VIPS membranes)具有較大的孔洞。LIPS membranes的機械性質較VIPS membranes來的強，但商業化聚丙烯薄膜具有最強的機械性質。使用CF4進行表面電漿處理可於2分鐘獲得超疏水性表面，薄膜孔隙度會些微降低，但平均孔洞大小並無明顯改變。CF4表面電漿處理會些微降低聚偏二氟乙烯與聚丙烯薄膜的疏水性質但會增加其親油性質。改質後的PVDF-LIPS membranes之機械性質會較 PVDF-VIPS membranes來得弱，主要是由於離子與自由基對於高分子鏈的結構破壞所致。類似的影響也在改質後的聚丙烯薄膜觀察到但依然保持良好的機械強度。 使用超聲波震盪來製備庚烷、己烷、甲苯、與十六烷的油水乳狀液(45/5 油/水 體積比)。商業化聚丙烯薄膜的通量可達6000kg/m2h，而電漿改質後的薄膜也顯示類似的通量。VIPS membranes的通量可達3000kg/m2h。商業化聚丙烯薄膜具有最高的通量效能是由於結合了大的孔洞結構以及油與膜材間的化學親和性。VIPS membranes並沒有像其它改質後的薄膜其油水分離效能可達99.7%。對於一些改質條件，增加電漿改質時間可強化油水分離效能達99.9%。好的親油/疏水特性的協調搭配適當的薄膜物理結構可提供改質後薄膜處理油包水的乳狀溶液具有較佳的水回收效能。
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台灣水源的供給以地面水及地下水為主，而因氣候變遷及工業用水需求上升等，常導致缺水危機，因此期望以再生水解決缺水問題，再生水是指生活汙水及事業廢水經處理產生可再利用之水。 本研究利用薄膜蒸餾針對鳳山、福田、內湖及迪化汙水廠等之放流水產製再生水進行實驗探討，實驗分為直接接觸式薄膜蒸餾(DCMD)及氣隔式薄膜蒸餾(AGMD)試驗，藉由改變進料溫度及流量，進行通量及膜面結垢的探討。量測滲透液離子濃度及化學需氧量進行水質分析。 DCMD試驗結果顯示，當進料溫度50℃，Re=6550，鳳山水樣其通量接近一般RO逆滲透產水速率30 kg/m2hr，福田、內湖及迪化水樣在相同操作條件下其通量接近鳳山水樣。藉由量測進料端及滲透端電導度以推算離子阻擋率部分，鳳山及福田水樣阻擋率較高，分別約95%及85%，而內湖及迪化則較低，僅約50-60%，後兩者為都市汙水，進料中揮發性有機物質通過薄膜而滲透液pH值改變，影響電導度量測。SEM-EDX分析結果顯示，膜面僅些微結垢物附著，而結垢物主要元素為碳、氧。 AGMD的試驗結果顯示，當進料溫度60℃，Re=3611，迪化水樣其通量為13.33 kg/m2hr，離子阻擋率可達90%。本研究最後則藉由Memstill®概念，將熱能回收，進行平板式AGMD能源預估，薄膜有效面積為1×1 m2，進料及冷水入口溫度分別為80及30℃，流速0.01 m/s的設定下，其每立方公尺所需耗能146 MJ/m3。