中原大學化學工程學系學位論文
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本研究探討燃燒過程中，於燃料氮中之焦炭中氮元素與揮發份中氮元素對於一氧化氮生成及排放之影響。實驗於0.8 m長×0.4 m寬×4.7 m高之先導型渦旋式流體化床中進行，在固定總釋熱量130,000 kcal/hr的情況下，以焦炭、甲苯分別代表固定碳及揮發份進行混燒，當中加入吡啶、吡咯及硝基苯於焦炭或甲苯中，固定一次風風量3.5 Nm3/min、二次風風量為1.5 Nm3/min，並改變床溫(750、800、850、900°C)探討不同操作條件對於一氧化氮生成及排放之影響。 實驗結果顯示，不論是將含氮物質加入焦炭或甲苯，其混燒的結果皆顯示了床區為NO生成最主要之區域，並且隨著距離分配板高度增加而減少，至於爐出口之NO濃度因二次風之注入，使得吸附於焦炭上的氮成分與空氣中的氧氣反應形成一氧化氮，造成出口NO濃度些微上升；NO排放濃度隨著床溫上升而增加(750 ~850°C)，床溫超過850°C則下降。 燃料氮轉化成NO的轉化率之研究，以硝基形式存在的話有較高的轉化率，雜環類的部分則相對較少；無論任何含氮物質之添加，將含氮物質加入甲苯與焦炭進行混燒所得到Fuel-N轉化為NO之轉化率結果皆高於將含氮物質吸附於焦炭與甲苯進行混燒的結果，代表揮發奮中氮元素為影響NO生成之主要因素。
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油茶殼與稻稈為農業廢棄物，其熱值高適合當作生質燃料，所以本研究使用兩種不同之燃料：油茶殼及稻稈，探討燃料特性與操作變數對燃燒之影響。本研究係於高4.7 m之渦旋式流體化床燃燒爐中進行，以矽砂為床質，燃燒室為0.4×0.8 m之矩形，乾舷區內徑0.64 m，二次風距分配板上方1.56 m以切線方向注入爐內，將油茶殼及稻稈分別於固定釋熱量130,000 kcal/hr，固定過量氧氣下，改變及粒徑大小及煙氣迴流模式，探討操作條件對爐體軸向溫度、軸向濃度、汙染物排放濃度、爐內熱傳管帶出之熱量、燃燒份額、灰份變化等做比較。 實驗結果顯示，油茶殼於不同粒徑燃料之CO、NO濃度差異之小，而NO排放濃度介於180至210 ppm間，當加入迴流煙氣量，CO排放濃度些微上升；破碎油茶殼之NO排放濃度上升，顆粒油茶殼之NO排放濃度下降，係因破碎油茶殼較細，較多揮發物上升至乾舷區燃燒反應生成NO，故NO之排放濃度較高；粒徑越小，床區燃燒份額隨之減少，乾舷區之燃燒份額隨迴流煙氣比率增加而有上升的趨勢；隨著迴流煙氣量增加，所收集到的飛灰明顯上升。
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環保對現在來說是很重要的課題，科技的發展與運用雖然提升了人類物質的生活品質，但同時也產生了許多新的問題，像是在發展過程中造成環境上的汙染，所以在此研究論文中，我們開發了綠色能源材料，希望在科技發展過程中，既能提升人類生活品質也能夠兼具環保。 本研究中主要分為兩大主題，分別是石墨烯的製備並應用於鋰離子電池作為負極材料，以及萃取天然黃柏螢光粉材料應用於白光LED。由於傳統製備石墨烯之過程需要大量的酸、鹼、氧化劑等，其對環境上有極大的傷害，首先本研究透過機械法將奈米碳管製備石墨烯奈米片(GNFs)以及以低溫破碎法將石墨脫層為寡層石墨烯(FLG)，此兩種方法既簡單，在製備過程中也無須添加額外的化學藥品，所製備之GNFs其片徑約為50 nm，為奈米尺寸也具有石墨烯量子點之特性，進一步探討其發光特性，以340 nm激發GNFs，其放光為465 nm藍光，此外，也透過第一原理計算從CNTs到不同形狀之GNFs其邊界形成能，得到六角形為較為穩定存在之形狀。寡層石墨烯(FLG)是由低溫連續式破碎機脫層而得，透過2000 bar進行破碎3次，其FLG高達85%以上之厚度約為5 nm，層數約為10層，更進一步將FLG作為鋰離子電池石墨烯負極材料進行電性測試，相較於石墨，FLG有較薄的厚度，在高電流(5C)充放電下仍然保有322 mAh/g電容量，石墨在5C充放電下僅僅只有240 mAh/g，FLG在高電流充放電下具有較佳的電性。 本研究的另一個主題為無稀土離子之黃色螢光粉，透過萃取天然中藥材黃柏中的螢光材料，可被nUV與藍光所激發，黃柏螢光粉其放光為540 nm的黃光，與商品YAG:Ce3+其放光波長560 nm相近，其半高寬為120 nm、CIE色度座標為(0.41, 0.55)，以380 nm n-UV激發黃柏螢光粉與商品YAG:Ce3+螢光粉，其放光強度為商品的139%，此外，我們將黃柏螢光粉添加至白光LED中並且部分取代商業的紅色螢光粉 (CaSiAlN3:Eu2+)，封裝後白光LED其色溫為3616 K、CIE色度座標為 (0.40, 0.40)，且可透過添加不同黃柏螢光粉的含量控制其色溫與CIE色度座標，由結果顯示，黃柏螢光粉取代稀土螢光粉於白光LED上具有應用潛力。
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本研究以聚偏二氟乙烯(Polyvinylidene fluoride, PVDF)為基材，利用蒸氣誘導式相轉換法(Vapor-induced phase separation, VIPS)之程序製備薄膜；接著，利用疏水性苯乙烯(Styrene)與親水性極佳之磺基甜菜鹼甲基丙烯酸酯(Sulfobetaine methacrylate, SBMA)合成不同比例親疏水性之高分子(PS-r-PSBMA)，藉由反應誘導自沉積法(reaction-induced self-deposition process)，以邊合成邊塗佈的方式對PVDF薄膜進行改質。目的為製備超親水/超疏油薄膜於油水分離之應用。 將改質之PVDF薄膜以表面接觸角量測儀(Contact angle)測量其水/油接觸角以鑑定其親水/疏油程度、以掃描式電子顯微鏡(Scanning electron microscope, SEM)觀察其表面形態、X射線光電子能譜儀(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)與傅立葉轉換紅外線光譜儀(Fourier transform infrared spectroscopy, FT-IR)檢測其表面元素與鍵結，最後藉由油水分離實驗以及水份儀(Karl Fischer)量測含水率以檢測改質之PVDF薄膜過濾的分離效能。 反應時間、單體比例和固體含量等不同反應參數會使薄膜具有不同的親水程度，實驗結果顯示，當改質條件反應時間為5小時、styrene/SBMA單體比例為40/60和固體含量為5 wt%時具有最佳的親水與水中疏油性質，其水接觸角在數秒內降為0˚，水中油接觸角高達140˚。另外，以五種不同的油製備油水乳化物，分別為甲苯、己烷、十六烷、才油和大豆油，並在低壓下(0.5 atm)進行油水分離的測試。接著利用卡式水分儀測試含水率，分離效率高達99%，證明了此材料在廢水處理¬-油水分離方面是具有發展潛力的。
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自從工業革命以來，人類使用大量化石燃料，隨著化石燃料儲存量減少，二氧化碳排放量增加，全球暖化日益嚴重，發展生質能是現今能源發展重要的課題，以利達到地球永續發展。近年來，隨著近無碳損纖維素生質丁醇生產技術日益成熟，生質丁醇勢必成為良好的生質能源，生質丁醇比生質酒精能多產25%的能量且丁醇與水不互溶可減少油品相分離等問題，性質上比酒精更接近汽油，可添加更多比例進入汽油。然而，發酵液中丁醇產率過低，且傳統蒸餾分離純化技術十分耗能，突顯出分離純化技術的重要。本研究利用節能的多段吸附分離純化技術且吸附劑可以重複利用，是個有潛力的分離技術。本實驗先利用不同矽鋁比的沸石ZSM-5(Zeolite Socony Mobil-5)從發酵液中吸附丁醇，實驗結果可以知道高矽鋁比ZSM-5沸石具有高的丁醇吸附量，但由於ZSM-5不只會吸附丁醇也會吸附少量的乙醇和丙酮。因此，實驗最後利用SAPO-34吸附劑具有可吸附乙醇與丙酮，不太吸附丁醇的特性來提高丁醇純度。本研究發現SAPO-34吸附劑在操作時間3小時吸附乙醇與丙酮具有最高的選擇比。本研究提出的多段吸附方法，產物中正丁醇的純度可高達99.52wt%。
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氫氣(H2)的取得通常是藉由水煤氣轉化反應而來，而反應過程中會伴隨氮氣(N2)、二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)的生成，因此如何從混合氣中分離出氫氣對氫氣純化十分重要。氫氣的純化必須開發高性能氣體分離程序，以減少能源消耗和環境影響，有機金屬骨架(MOFs)其孔洞大小(window size)易於調控且具有選擇性吸附氣體能力，近十年來一直被學者應用於氣體分離與儲存的研究。有機金屬骨架薄膜之製備過程非常繁瑣耗時，我們若能簡化有機金屬骨架薄膜的製作方法，將可大幅提升有機金屬骨架薄膜的實用可行性，有鑑於此，本研究開發出和傳統長晶製作混合基質薄膜完全不同的創新方法，新方法可藉由簡單的製程製備出與傳統製膜方法性能相同的有機金屬骨架/高分子複合薄膜。 本研究使用壓濾方式製備ZIF-8/PSF複合薄膜，藉由添加聚多巴胺(PDA)增加ZIF-8顆粒間的黏著性，再利用氧化石墨烯(GO)填補ZIF-8顆粒間隙中的孔洞，最後以稀薄Pebax溶液修補剩餘缺陷。FE-SEM、DLS、PMI和氣體透過測試被用於鑑定薄膜性能，ZIF-8/PSF複合薄膜氫氣與氮氣選擇比(αH2/N2)由6.17(Pebax/ZiF-8/PSF)提升至15.11(Pebax/GO/PDA/ZIF-8/PSF)，氫氣(H2)通量仍保有1000GPU。
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發光二極體(light-emitting diodes, LEDs)是近幾年迅速崛起的固態發光元件，因其具有照明壽命長、輕量、節省電力、熱損耗低等優點，故可作為取代白熾燈泡、螢光燈、高壓放電燈等的新技術及產品。由於在螢光粉混合調光的過程中，會因為缺乏紅色放光的貢獻，而導致其演色指數較低。因此目前有許多研究著重於開發新穎的紅光螢光粉來解決這個問題。本研究以固態反應法在空氣氣氛下成功合成摻雜銪離子與釤離子之磷酸鹽、矽酸鹽、硼酸鹽螢光粉，如NaYPO4F:Eu3+, La5BSi2O13:Eu3+, Ca2Y8(SiO4)6O2:Sm3+ 和 La6Ba4Si6O24F2:Sm3+，並且透過各式儀器分析探討其結構與發光特性，如使用X光繞射及結構精算來探討其晶格大小、晶格常數與離子半徑之關係；光致發光譜、變溫光致發光譜、電致發光譜、時間解析光譜則是分析螢光粉的發光特性在不同的電流、溫度、不同摻雜濃度下其光譜性質造成的影響。在應用方面，本研究也對提及的螢光粉做LED封裝測試，並探討其色溫、演色指數、CIE色度座標等LED特性分析。
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癌症為人類死亡之主要原因，許多研究致力於控制癌細胞生長及癌症治療。熱療法，由於對人體其他健康細胞無害，且副作用較小，被視為極具發展潛力的癌症治療法。本研究致力於發展奈米銀/氧化鐵與其蜘蛛絲複合材料，於光熱治療及磁性熱療之應用。利用成本低廉、已商業化的LED，以光照方式成長奈米銀，調控奈米銀之粒徑與形貌，進而獲得可在可見光與近紅外光區間(600nm至800nm)，吸收特定波長之奈米銀粒子。並且，使用親水性之聚丙烯酸，製備出超順磁之Fe3O4奈米粒子，藉此發展出可達到雙重熱療效果之複合材料：以可見光達到發熱效果，避免體內其他金屬植入物所導致的渦流損耗，而造成健康細胞受到傷害；亦可透過磁性熱療，穿透至較深層細胞，解決近可見光無法到達區域之問題。 接著，將可吸收400nm至800nm可見光之Ag / Fe3O4奈米粒子，置於高生物相容性蜘蛛絲蛋白內，以防止其裸露與散落，而對健康細胞造成傷害。最後，本實驗經由可見光加熱及磁性加熱實驗證實，Ag / Fe3O4蜘蛛絲複合膜可使周遭環境溫度上升，有明顯的加熱效果。本研究的結果可製備出Ag / Fe3O4蜘蛛蛋白複合材料，期望此複合材料對於治療癌症方式提供更多選擇，能有助於癌症光熱熱療及磁性熱療之應用。
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本研究藉由薄膜結構設計製備具雙連續結構之聚醯亞胺(Polyimide, PI)管式薄膜(tubular membrane)，進一步利用界面聚合反應，製備聚醯胺(Polyamide)/聚醯亞胺管式薄膜，應用在奈米過濾操作程序。 研究中探討不同分子量之聚乙烯吡咯烷酮(Poly(vinyl pyrrolidone), PVP)造孔劑對於PI管狀薄膜結構型態之影響。實驗結果顯示，隨著PVP分子量之上升，鑄膜液黏度亦隨之提升，可降低薄膜相轉換速率，因而產生較連通之薄膜表面。此外，PVP之造孔效應可提升PI管式薄膜之純水通量達30 L/m2h (LMH)，為未添加PVP之PI管膜的2倍。研究中同時探討相轉換系統中非溶劑醋酸(Acetic acid, AA)之添加對於PI管狀薄膜結構型態之影響。由於AA與PVP、NMP之間產生氫鍵作用力，使鑄膜液黏度升高而導致相轉換速率降低，因此薄膜表面生成較大孔洞且截面開始形成雙連續結構，而雙連續結構之厚度隨著鑄膜液黏度上升而上升，在鑄膜液中添加10 wt.% 醋酸時，經相轉換後，PI管狀薄膜屬於整體雙連續之結構型態，其水通量在4 bar下可達80.90 LMH。研究中同時發現，在雙連續結構下PI管狀膜之厚度變化幾乎不影響薄膜結構而可提升透過效能。 為提升PI管狀薄膜之奈米過濾效能，研究中將 (15 wt.% PI+4 wt.% PVP360k+10 wt.%AA)/NMP鑄膜液所製備具雙連續結構型態之PI管狀薄膜利用Piperazine (PIP)以及Trimesoyl chloride (TMC)進行界面聚合反應，製備聚醯胺/聚醯亞胺管狀複合薄膜之選擇層，應用於奈米過濾程序中，其對Na2SO4以及NaCl分別具有80%以及20%之阻擋率，而對Brilliant Blue R染料之阻擋率則為98%，顯示此聚醯胺/聚醯亞胺管狀複合薄膜在染料純化之應用上具有良好之潛力。
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本研究目的在設計能製造次氯酸的電解設備，並應用到麻瘋樹種子之消毒。首先探討單一變數對溶液之pH值、ORP值(氧化還原電位)、ACC (有效氯濃度)之影響，變數有電解功率、電解時間、原料濃度、溫度、電極間距、電極面積。找出主要參數為原料濃度(X1)、功率(X2)、電解時間(X3)，然後藉由回應曲面法Box-Behnken實驗設計，迴歸出預測模型，再利用此模型套用到其它設備設計上。 實驗結果顯示模型在中濃度的預測較佳，所以參數選擇是以(X1=2.7M，X2=21W，X3=30min)做為操作參數，可製造800ppm、pH7的次氯酸電解水，然後立即稀釋至400ppm以阻止分解反應，再依所需濃度進行稀釋。 關於麻瘋樹種子消毒所需濃度已由文獻整理出，所需控制條件為中性次氯酸濃度60ppm，浸泡25~30分鐘。