臺灣師範大學化學系學位論文
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有機敏光劑於照光時可具有強氧化力，實驗結果發現：敏光劑Phenosafranin (PSF)於照光時可氧化電子授予者，N,N-diethyl-2- methyl-1, 4-phenylenediamine(簡稱DEPD)，被氧化的DEPD可與α-naphthol發生偶合反應而生成藍色產物Indophenol blue。利用此一光誘發電子轉移反應，吾人設計出一無銀式感光呈像系統。本實驗亦利用凝膠法固定敏光劑以製備無銀感光薄膜。實驗顯示此薄膜仍保有光催化生成Indophenol blue的效果。實驗亦發現薄膜的組成、氧氣的存在及外加電壓的施予均會影響感光薄膜的呈像品質
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中文摘要 本實驗研製金屬離子/大環胺醚複合物壓電晶體氣體層析偵測器，偵測常見的揮發性有機硫化物。利用石英晶體膜表面吸附化合物產生頻率變化的特性，經由實驗室自行設計之計頻系統及8255微電腦界面來讀取頻率及變化，並以自行撰寫軟體控制界面、記錄數據及繪圖。 在本實驗中，首先由靜相系統探討金屬離子/大環胺醚和有機硫化物的吸附現象，研究不同含硫數和不同碳數對訊號產生的影響。就含硫的數目而言 : SH-R-SH > R-SH；就不同碳數為 : 碳數愈長訊號愈長1-Ocnethiol >1-Hexanethiol >1-Butanethiol；1,3-propanedithiol ≧1,4-butanedithiol>1,2-ethanedithiol. 也發現塗佈金屬離子/大環胺醚複合物對於有機硫化物之偵測效果比分別塗佈金屬離子及大環胺醚為好並可使系統有不錯的可逆性。再由動相系統探討不同有機硫化物之訊號強弱及系統可逆性。 最後將系統與GC連線以金屬離子/大環胺醚複合物作為石英壓電晶體膜作為氣相層析偵測器。整個系統均由實驗室自行製作，成本符合經濟效益，對於不同的有機硫化物有良好的鑑別力。
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本研究合成碳六十(C60)-固定化酵素:碳六十-過氧化氫分解酵素及碳六十-葡萄糖氧化酵素，並研製一生物感測器。將塗佈碳六十的石英壓電晶體感測器作為研究碳六十與酵素(過氧化氫分解酵素及葡萄糖氧化酵素)之間作用力的工具，結果顯示酵素能被碳六十吸收並呈現不可逆的化學吸附現象。 將碳六十與酵素反應生成不溶水的碳六十-過氧化氫分解酵素及碳六十-葡萄糖氧化酵素，並以IR鑑定產物，將產物譜圖與碳六十及酵素的譜圖比較後，能夠得知產物是由碳六十及對應的酵素鍵結而成。碳六十-過氧化氫分解酵素及碳六十-葡萄糖氧化酵素經氧電極測試後，發覺仍具活性。為方便重複使用，將碳六十-酵素塗佈於孔徑大小約5~10μm的多孔性二氧化矽材質上。本研究使用氧電極對這兩種固定化酵素的性質做探討。碳六十-過氧化氫分解酵素的最適pH及最適溫度皆與游離過氧化氫分解酵素相同，但固定化後對酸鹼的容忍度較好，而熱穩定性較差。碳六十-葡萄糖氧化酵素的最佳pH為7，有向鹼移動的趨勢。最適溫度為30度C，比游離的葡萄糖氧化酵素(35度C)低，另外，固定化後，酸鹼值及溫度的影響皆變小。碳六十-過氧化氫分解酵素使用95天後，仍保有93%的高活性。而碳六十-葡萄糖氧化酵素使用93天後，仍保有88%的高活性。 利用葡萄糖酸(葡萄糖經碳六十－葡萄糖氧化酵素催化後的產物)能被碳六十吸附的原理，使用自行合成的碳六十－葡萄糖氧化酵素研製一葡萄糖壓電感測器。隨著碳六十－葡萄糖氧化酵素量的增加，本感測器的靈敏度提高且具有較佳的偵測下限。本系統可應用於血糖的偵測上。
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無機氣體壓電晶體感測器研製與應用 摘 要 壓電晶體感測器是一種質量感測器，利用質量變化造成頻率改變，再藉由此頻率變化值了來了解被偵測物的特性。本實驗是利用鋅離子/大環胺醚( Zn2+/Cryptand22 ) 、鈦離子/大環胺醚( Ti4+/ Cryptand22 )做為石英壓電晶體膜感測器之塗佈物質，分別對一氧化碳( CO )及二氧化氮( NO2 )進行感測。在此實驗系統中，是利用自製微電腦介面來讀取振盪頻率及其變化，其中包含了數位計數的ALTERA 及8255卡，並以軟體控制介面讀取數據及繪圖。 在本研究曾利用各種金屬離子/大環胺醚錯合物(如Ti4+/ Cryptand22、Zn2+/Cryptand22、Al3+/Cryptand22、Ru3+/Cryptand22等)做為石英晶體塗佈物，用以偵測 CO 及 NO2 ，結果發現，其中以 Zn2+/Cryptand22 為塗佈物之石英壓電晶體感測器中，對 CO為物理性吸附具有可逆性，其吸附、脫附速率分別為0.571、0.404 (Hz/sec)，且具有不錯的偵測下限( 0.26ppm )及再現性( RSD = 2.15%,n=10 )，其中 NO2 不會造成干擾，所以可以使用以 Zn2+/ Cryptand22 為塗佈物之石英壓電晶體感測器，可成功地分辨 CO及NO2。而在 Ti4+/Cryptand22為塗佈物之石英壓電晶體感測器中，對 NO2 的也為物理性吸附具有可逆性，其吸附、脫附速率分別為0.535、0.386(Hz/sec)，有不錯的偵測下限( 0.16ppm )及再現性( RSD =2.09%,n=10 )，但 CO 會有干擾產生。 水氣與溫度皆對上述之 CO 及 NO2 石英壓電晶體感測器產生干擾，其中使用五氧化二磷( P2O5 )為乾燥劑的效果最好，可將水氣完全去除且允許90%的待測氣體通過。而在溫度干擾的部分，由於本研究中的吸附現象皆屬於物理性吸附，所以感測器的訊號隨著溫度上升而有下降的趨勢。此外，在本研究中亦將石英壓電感測器與氣相層析儀之熱導偵測器( TCD )做比較，結果發現，當待測氣體通過層析管柱後，不僅可以將有機干擾物分離，也可以由石英壓電感測器可得到較好的感測結果，而 TCD 則只能感測到有機干擾物，對無機氣體CO 及 NO2 則不靈敏。 本研究中亦對感測器之使用壽命做探討，結果發現，使用一個月後，感測器之訊號大約下降40%，仍具有相當程度的靈敏度，只需對訊號稍做修正即可繼續使用，具有實用價值。 前述實驗中 CO 、 NO2 個別偵測或混合偵測後，各30組數據經倒傳遞類神經網路( BPN )分析，不管是網路學習或網路測試皆可100%將CO 、 NO2分辨出來，誤判率為0，此結果表示 BPN 可成功地將其定性化。此外，應用多元迴歸分析( MRA )也可成功地將CO 及 NO2 的濃度定量化，個別偵測後CO 及 NO2 的濃度誤差分別為-7.5 ~10%、-5.0~1.3%，而混合偵測後CO 及 NO2 的濃度誤差分別為-17.5 ~5.8%、-3.3~20.0%。此結果表示，本實驗已成功地發展出 CO、NO2 無機氣體石英壓電晶體感測器，輔助以倒傳遞類神經網路及多元迴歸分析，可將 CO及NO2 定性定量化。
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中文摘要 含羧酸基聯比啶之二價釕錯化合物已成功的合成出，混合不同推拉電子基的聯比啶共合成六個錯化合物，分為下列兩類：[Ru(LL')(mcbpy)](PF6)2，(LL' = dmbpy, tmbpy, dnbpy), 及[Ru(bpy)3-x(mcbpy)x](PF6)2 (x=1,2,3，mcbpy=4'-methyl-2,2'-bipyridine-4-carboxylic acid)。 在吸收光譜中，二價釕聯比啶錯化合物的特徵吸收峰，金屬到配位基的電荷轉移吸收 (MLCT)，隨著聯比啶上拉電子基的增加而紅位移的現象愈明顯。其吸收最大值依序為：[Ru(bpy)2(mcbpy)](PF6)2，456 nm ；[Ru(bpy)(mcbpy)2](PF6)2 ，460 nm；[Ru(mcbpy)3](PF6)2，465 nm；[Ru(dmbpy)2(mcbpy)](PF6)2，463 nm；[Ru(tmbpy)2(mcbpy)](PF6)2，447 nm；[Ru(dnbpy)2(mcbpy)](PF6)2，475 nm。它們的冷光光譜亦有相同的趨勢，其冷光光譜最大值分別為：625 nm, 629 nm, 633 nm, 645 nm, 655 nm, 675 nm。 錯化合物在基態的酸解離平衡常數 (pKa)，經由吸收光譜實驗結果可得到：[Ru(bpy)2(mcbpy)](PF6)2，[Ru(bpy)(mcbpy)2](PF6)2 ，[Ru(mcbpy)3](PF6)2 及[Ru(dmbpy)2(mcbpy)](PF6)2，[Ru(tmbpy)2(mcbpy)](PF6)2，[Ru(dnbpy)2(mcbpy)](PF6)2 在基態的酸解離平衡常數分別為： 2.98, 2.10, 2.50, 2.30, 2.47 和 2.06。在激發態的酸解離平衡常數 (pKa*) 是以冷光光譜滴定曲線與對激發態的生命期做校正後，可得到這六個釕錯化合物之酸解離平衡常數分別為：3.25, 2.88, 3.99, 3.01, 3.4, 和 2.08。由實驗結果可知，所有的釕錯化合物在激發態的鹼度要比基態來得大些。 由二者的差值 (激發態的酸解離平衡常數-基態的酸解離平衡常數)可得 (DpKa)：0.27, 0.78, 1.49, 0.71, 0.93, 0.02。相差愈大的，代表含羧基聯比啶在激發態時有較多的電子密度。由此結果可知釕聯比啶錯化合物在激發態時定性上的電子密度分佈情形。
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摘要 本研究是針對中油公司煉油過程中產生廢觸媒的資源化利用，因為每天中油廢觸媒卸出量為2公噸，且往常都用掩埋的方法處理，所以對環境而言是一大的負擔。 資源化利用的方向是添加在混凝土裡，因為廢觸媒的主要成分為Al2O3和SiO2，而其成分比例和有波索蘭效果的高嶺土相似， 所以可以應用X光粉末繞射分析(XRD)和固態NMR儀器來探討廢觸媒是否有波索蘭反應，接著由水化熱和初、終凝的凝結時間、抗壓強度和壓汞測孔儀(MIP)的壓汞孔隙率來研究添得觸媒對水泥漿體的材料性質的影響。 研究結果顯示觸媒在水泥漿體裡會進行波索蘭反應，且其效果比矽灰來得好，因為用XRD和固態NMR儀器實驗分析得知觸媒的波索蘭反應時間比矽灰快，故對水泥漿體的抗壓強度和緻密性有比較正面性的幫助。觸媒的顆粒小且反應活性大，所以當添加在砂漿時會消耗大量的水，造成砂漿流動性變差， 故要提高水膠比和強塑劑的量來增加砂漿的流動性。但因觸媒的添加，砂漿黏度會比較大，使得砂和水泥漿體不會有析離現象出現，故砂漿流動和分布會比較均勻。 初、終凝的時間會因添加觸媒在水泥漿體而縮短，其原因是觸媒會加速水泥的水化反應，使得水泥漿體很快就由可塑性變成硬固性。因此，廢觸媒可以應用在因要早點拆模而需要凝結時間較短且抗壓強度較大的混凝土工程上。
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本研究以一系列的合作行動研究，使生手教師(個案教師)能發展其STS(Science/Technology/Society)教師專業能力，著者作為個案教師經由下列四階段發展STS教師專業能力：階段一、參與STS教師研習活動；階段二、經由參加"溫室效應"STS錨式活動發展；階段三、在鷹架學習情境中開發及帶動STS活動發展教師專業能力；階段四、帶動錨式及鷹架式共創活動發展教師專業能力。經由這四個階段，著者以教學者、學習者和研究者的角色，使用教學歷程檔案為學習及評量工具建構STS教師專業能力。本研究結果顯示透過合作行動研究，以四階段的教師專業能力發展方案及建立教學歷程檔案之附加價值法能培育STS教師專業能力。建立教學歷程檔案之附加價值法促使教師自省、自評、自律、自信及願意為自己的學習負責。研究結果發現經過四階段培育之教師能發展學習者之STS素養，進而激發以價值為中心的創造力。因此著者建議應鼓勵教師們經由合作行動研究培育STS教師專業能力。
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棘黴素是quinoxaline族中具有抗腫瘤功效之藥物。利用化學足跡法發現，棘黴素對於以d(CG)為中心之序列具有最好之結合能力。到目前為止，對此複合物的結構生物學研究，多半針對迴文對稱週邊序列的DNA做探討，以降低其複雜性。但由於棘黴素本身並非完全對稱的結構，因此乃探討非迴文對稱週邊序列DNA與棘黴素結合成複合物後，是否會有不同結構的複合物生成。本文採用[d(TACCGCAT)•d(ATGCGGTA)](簡稱CG8)的不對稱序列DNA做探討，並與之前做過[d(CCGC)•d(GCGG)](簡稱CG4)序列比較。和CG4與棘黴素所生成的複合物相比，CG8和棘黴素亦生成兩組穩定複合物。整個複合物仍以氫鍵、凡得瓦力和鹼基間堆疊作用力來穩定結構，其中以堆疊作用力更為重要。在結構方面，發現DNA和棘黴素結合後會有鬆開的現象，遠距及側翼殘基彼此間距離變短，類似A-form DNA。藥物插入部分的醣基會比較傾向A-form DNA，遠距殘基則維持B-form形式。和CG4複合物相比，整體結構更偏於B-form的形式。
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中文摘要： 本研究是以Hruby和Stock的醯胺合成法研發出一系列不同環數的含硫大環冠狀二醯胺化合物，利用萃取及傳輸實驗對銅(II)離子的錯合能力進行探討。 我們以此系列化合物做為對過渡金屬離子錯合的配位子，在混合各種離子的傳輸實驗(pH=1.9)中，此酸性條件下對鈀(II)離子具有良好的抓取能力，比較之下對銅(II)離子則相差甚多，因此我們以氫氧化鈉調整在各種pH值下進行銅(II)離子的萃取及傳輸實驗，發現在偏中性環境(pH=6.8)下，含硫大環冠狀二醯胺化合物對銅(II)離子的萃取能力，傳輸速率均大幅地增加。 從傅氏紅外線光譜(FT-IR)及快速原子撞擊質譜(FAB-MS)分析的結果說明了此類化合物在偏中性環境下錯合時的去質子現象。可由此一現象來解釋pH值的不同對此一系列化合物與銅(II)離子錯合能力之影響。 除此之外，本實驗也利用了兩種電化學的方法來計算含硫大環冠狀二醯胺化合物對銅(II)離子在甲醇中的錯合穩定常數Ks值：在循環伏特安培法中使用二氧化錫導電玻璃為工作電極(working electrode)，鉑絲為輔助電極(counter electrode)，以銀絲為參考電極(reference electrode)，利用半波電位(E1/2) 與配位子濃度之對數的關係計算出Ks值；而電位滴定法是以此系列大環化合物滴定銅(II)離子，利用當量點後的電位來測得錯合穩定常數Ks值。測得此系列化合物對銅(II)離子之log Ks 約為4。
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