屏東科技大學環境工程與科學系所學位論文
國立屏東科技大學,正常發行
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重金屬污染土壤為全球共通性的問題，很多研究探討重金屬在土壤的行為以及進行實場整治。土壤組成複雜，各種物化性質對吸附行為亦有不同程度的影響。有機質含量與土壤顆粒表面積為影響土壤吸附行為重要特性之ㄧ。 本研究藉由實際已受重金屬污染場址之土壤，利用濕篩分離不同土壤粒徑，以及沉降方法將土壤分離為顆粒性有機質及底土，分別測其有機質及重金屬含量，探討懸浮有機質與沉降顆粒重金屬含量差異，藉此了解重金屬在土壤中分佈。 結果顯示底土土壤質量遠高於POM質量，POM重金屬全量以及有機質含量較底土高，因此重金屬元素大部分都被大粒徑中的有機物所吸附。比較POM與底土腐植質之重金屬濃度顯示POM之Cu濃度高於底土，POM之Cd濃度與底土接近以及POM之Cr濃度低於底土，而且HS之重金屬濃度以中粒徑濃度較高。以大中小分子量HS比較，大多以大分子量HS之重金屬濃度較高，小分子量HS之重金屬濃度最低。腐植質中Cu濃度與TOC以及OM含量有正相關。
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以往高解析氣相層析/高解析質譜儀(HRGC/HRMS)檢測戴奧辛與類戴奧辛化合物濃度，常有耗時與分析費用高的缺點。然而，歐美等先進國家已開發出生物偵測法-化學活化冷光酵素基因表現法(CALUX®)，可快速大量篩檢受戴奧辛污染的環境與生物或食品樣品。化學活化冷光酵素基因表現法是使用離體冷光基因表現，藉由戴奧辛與類戴奧辛物質與AhR (aryl hydrocarbon receptor)的高親合度來偵測戴奧辛與類戴奧辛化合物的濃度。本論文針對兩種臺灣本土細胞株系統和BioDetection Systems公司的CALUX®系統對戴奧辛標準品、法定管制之17種戴奧辛組成環境標準品及環境或生物真實樣品，進行研究與討論。本研究與國家衛生研究院鄒粹軍研究員合作並取得兩株本土細胞株: (1)Huh7-DRE-Luc，類似CALUX®系統，(2)腺病毒轉殖細胞株AdEasy-4#westeur024#DRE-Luc/H4IIE (攜帶4倍戴奧辛反應單元)，進行土壤、底泥、魚體、螃蟹中的戴奧辛類化合物濃度調查及學術應用。本研究發現Huh7-DRE-Luc與HRGC/HRMS在土壤、底泥的檢測上有良好顯著的線性關係，並可經由2,3,7,8-TCDD與1,2,3,7,8-PeCDD兩種戴奧辛同構物預測Huh7-DRE-Luc的反應濃度(決定係數=0.962，顯著p值小於0.001)。隨後，本研究調降Huh7-DRE-Luc暴露樣品時的培養箱溫度 (由37°C降為35°C)且添加癌細胞誘發藥物PMA (phorbol-12-myristate-13-acetate，佛波酯)，提升Huh7-DRE-Luc檢測土壤、底泥、魚體樣品中戴奧辛類化合物的敏感度與穩定性。另外，本研究將AdEasy-4#westeur024#DRE-Luc/H4IIE與環保署環境檢驗所第三組開發的快速索式萃取淨化濃縮技術結合，檢測魚類與螃蟹等戴奧辛濃度較低的樣品，仍具有良好的快篩能力。最後，本研究分析臺灣土壤戴奧辛背景值調查計畫所建置的統計資料庫（由環檢所第五組操作CALUX®進行土壤檢測）發現，800組樣品中的平均戴奧辛毒性當量濃度為36.0 pg-BEQs/g d.w.。其中採樣地點、土壤利用情況、土壤顏色、土壤濕度可能與戴奧辛類化合物濃度高低有相關性。此外，本研究發現八德市附近的工業區土壤與顏色較深的土壤，可能含有較高的戴奧辛類化合物濃度。
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近年來許多國家一直倡導室內空氣品質之重要性，由於每人每天約有90％時間都處在室內空間，而室內空氣品質之良寙，相對直接影響在國人生活健康及工作品質效率上。揮發性有機化合物是無色刺激性氣體，為維護國人身體健康及國家的生活品質，行政院環保署將總揮發性有機化合物列管為毒性污染物，並於 2012年11月23日公布室內空氣品質標準總揮發性有機化合物標準值（一小時值，0.56 ppm），因此總揮發性有機化合物對人體健康危害備受重視。 本研究以高雄小港國際機場為例，當旅客為因應報到、驗關、登機等程序，旅客於機場航廈內平均滯留時間至少兩小時以上，室內空氣品質對於來往的旅客或許是小問題，但對於長期在高雄機場內工作的職員卻是一個不得不重視的問題。 由直讀式儀器監測結果得知國際線機票劃位區(中華航空)監測濃度值為監測濃度最高點位置，4月2日濃度值為288ppb，連續每天監測結果顯示國際線航廈的室內空氣品質比國內線室內空氣品質濃度較高，連續每天監測結果顯示高雄小港機場航廈內室內空氣品質濃度最大值濃度都不超過300ppb，以參考國內行政院環保署所訂定室內空氣品質總揮發性有機化合物標準值，機場航廈內所監測到的濃度均不超過公告標準值。
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臺灣西南沿海地區由於地質因素造成地下水含砷物質，引用含砷地下水作為灌溉用水，砷可能在水田土壤及稻米累積，對糧食安全性產生影響。本研究針對長期使用含砷地下水作為灌溉用水之農地，探討高灌水量及低灌水量對土壤累積砷及水稻吸收砷能力的影響。試驗田位於臺南市將軍區兩個相鄰之農田土壤，使用相同一地下水源。於102年2月17日種植臺農84號水稻，102年6月18日採收。在水稻分化期及成熟期採集水樣、土壤及植體，分析地下水、土壤及植體的砷濃度。 高灌水區田間用水量為1580 mm，低灌水區為1270 mm。102年1月及4-6月地下水中砷濃度分別為3.78、5.78、8.42及10.0 μg/L。由於地下水之EC值高於灌溉水質標準2倍，導致部分土層pH值高達8.0以上。本研究區土壤中砷含量與其他文獻相比，屬偏低的範圍。砂質壤土特性使得水稻在成熟期時，高灌水區土壤中砷含量1.03-2.58 mg/kg，而低灌水區砷含量1.20-3.54 mg/kg，因此不同灌水量對於土壤中砷含量無明顯影響，且與入水口距離無明顯的相關性。分析四種不同深度土壤(0-15、15-30、30-45及45-60 cm)中砷含量，發現表土砂粒含量高，導致砷主要累積在30 - 45 cm的壓實層中。高灌水區鐵膜中砷含量115-933 mg/kg，低灌水區52.3-385 mg/kg，顯示砷主要累積在根部鐵膜，且灌水量多寡會影響鐵膜中砷含量，但在根部及地上部(莖葉、稻殼及稻米)無明顯差異。砷在水稻各部位之累積量高低依序為鐵膜 > 根部 > 莖葉 > 稻殼 > 穀粒。
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土地的轉變、利用以及森林中生態系被破壞和土壤的退化，二氧化碳的釋放和全球氣候變遷都有相當重要的關係，而我們知道有機質在土壤中佔有相當重要的組成部分，土壤有機質會因為分解、生成的階段不同，具有以下的幾種類型：新鮮有機質泛指未被微生物分解的動植物殘體；半分解是有機殘體在缺氧條件下，經微生物作用後形成的黑褐色物質，像泥炭、腐植質及一些簡單的有機化合物，由有機殘體以及有機質分解所產生的化合物。 本研究使用行政院農業委員會農業試驗所中的「土壤資料庫系統」所提供的資料為依據，並且利用地理資訊系統 (Geographic Information System, GIS)，主要目的為探討氫離子濃度指數 (pH值)、土壤質地、有機質，及探討屏東縣地區土壤深度0-20 cm 有機質含量並預估土壤碳儲存量。 土壤資料庫系統中的土壤調查報告，九如鄉土系分別是崇蘭系中地形的部分為平坦的沖積平原，舊冬腳與洲子皆屬於平坦的沖積平原，而洲子系中偶爾有階段沖積平原在較高的地方，公館系的地形為平坦中較高的沖積平原，還有大坵園系屬於接近河流溪邊中平坦的沖積地。研究結果顯示九如鄉土系，崇蘭系、舊冬腳系、洲子系、公館系以及大坵園系有機質分為報告書以及實測值，報告書中數值分別為 1.78%、1.86%、2.57%、1.51%、0.81%，實測值為 0.4%、1.64%、2.45%、0.84%、0.91%，推測其土壤有機質會因氣候、pH、地形、質地的關係而受到影響。
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臺灣嘉南平原曾經在1960年代發生嚴重的烏腳病疫情，其病因為當地居民長期飲用含砷地下水所導致，雖然目前嘉南平原地區之含砷地下水並不再被飲用，但仍做為灌溉用途，最後會經由食物鏈對人體造成潛在性危害。 本論文探討含砷地下水中各物種砷之含量，以瞭解地下水層中砷之氧化還原物種型態。利用物理分離地下水不同分子量範圍之溶解性有機質(DOM)及瞭解其所結合的砷濃度以及利用樹脂分離土壤樣品不同親疏水性有機質及瞭解其所結合的砷濃度。同時以紫外光/可見光分光光度與螢光光譜激發/放射光譜指標來探討有機質特性，並由螢光衰減法探討腐植質與砷之吸附能力(KDOM)。研究結果顯示，2013年9月、11月及2014年3月、5月共四季中，地下水砷濃度皆超出飲用水管制標準，並以五價砷為主。而且總砷濃度隨著溶解性有機碳(dissolved organic carbon, DOC)含量增加顯著(p < 0.05)(R2=0.6843)。模擬由地下水灌溉所產生之土壤水中發現，砷濃度約5-10 μg/L，比原地下水之濃度低，原因是受土壤中鐵氧化物或腐植質吸附所影響。另外，由地下水所分離之大(0.45μm-10 kDa)、中(10-1 kDa)及小分子量(< 1 kDa)有機質發現砷主要分佈在小分子及中分子量有機質中。由土壤萃取之親水性有機質砷濃度較高，原因為腐植質中的-COOH及-OH基，易與砷形成複合物之故。由KDOM得知，地下水DOM對三價及五價砷之吸附能力以小分子量及中分子量者較佳。由螢光圖譜可發現本論文地下水中的腐植質以黃酸為主，而傅立葉紅外線光譜分析得知地下水中DOM確實與砷產生鍵結作用。
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為了探討觀光夜市於夜市活動時段（夜間）與非夜市活動時段（日間），民眾可能接觸或暴露之懸浮微粒上所含多環芳香烴化合物之情形與特性。本研究選定南臺灣高屏地區三處重點觀光夜市（包括：高雄市區六合觀光夜市、屏東市區觀光夜市與瑞光夜市）進行研究。採樣時應用個人階梯衝擊式採樣器（Marple），進行日間與夜間之懸浮微粒採樣工作，採樣完成後，濾紙上懸浮微粒樣本先經索氏萃取、濃縮、淨化、再濃縮、吹拂等相關程序，再以GC/MS完成PAHs之定性與定量分析。 研究結果顯示：（1）Marple採樣器所採得微粒總質量濃度而言，日間與夜間平均總質量濃度範圍分別為116.19 ~ 140.95 μg/m3與187.15~ 273.15 μg/m3。（2）Marple採樣器採得微粒質量濃度，除了屏東和六合夜市夜間以可吸入性微粒較高，其他均以呼吸性微粒較多，佔總質量濃度35 ~ 49%，而微粒之粒徑分佈，主峰均位於粒徑14.8~21.3 μm。（3）Marple採樣器所採得微粒上PAHs濃度，日間與夜間平均總濃度範圍分別為630.36 ~ 892.19 ng/m3與602.46 ~ 1032.69 ng/m3。（4）三處觀光夜市日夜間PAHs濃度均是以呼吸性微粒較高，而微粒上PAHs均以五環為主要，高分子量PAHs為最高。（5）夜市作業人員和遊客之固相PAHs總暴露量分別為1301.31 ~ 2231.62 ng/d和162.66 ~ 278.83 ng/d。
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探討觀光夜市於非夜市活動時段 (日間) 與夜市活動時段（夜間），懸浮微粒所含多環芳香烴（Polycyclic aromatic hydrocarbons；簡稱PAHs)化合物之分佈特性。本研究選定南臺灣高屏地區觀光夜市（高雄市六合觀光夜市、屏東觀光夜市與屏東瑞光夜市）進行研究，本研究所使用儀器為八階微孔均勻沈積衝擊器 (Micro-Orifice Uniform Deposit Impactor, MOUDI) 進行日間與夜間觀光夜市之大氣懸浮微粒採樣。採樣後，將濾紙上懸浮微粒樣本先經秤重並計算出質量濃度，再以索氏萃取法、濃縮、淨化、再濃縮、吹拂等相關程序，最後以GC/MS進行PAHs之定性與定量分析。研究結果顯示： (1)就總質量濃度而言，六合夜市大於屏東觀光夜市大於瑞光夜市，且三個觀光夜市營業時段/非夜市營業時段比值均大於1。 (2)三處觀光夜市Total-PAHs濃度，非夜市營業時段平均總濃度介於59.20~126.00 ng/m3，而夜市營業時段之平均總濃度介於122.84~160.56 ng/m3，其中以六合夜市夜間Total-PAHs為最高，其次為瑞光夜市夜間。 (3)三處觀光夜市在環數上，皆以五環為最高，其次為四環。以低中高分子量而言，皆為高分子量佔據最高 (66.93 %~78.13 %)。 (4)觀光夜市之Total-BaPeq為六合夜市夜間為最高，其次為瑞光夜市夜間，而瑞光夜市日間為最低。 (5)觀光夜市之工作人員和遊客暴露量範圍分別為346.81~265.33和43.35~33.17 (ng/d)，以六合之工作人員暴露量為最高，其次為瑞光夜市，而遊客之暴露量也具有此現象。
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化學萃取整治時效快速、可針對重金屬在土壤中以不同形態存在而使用不同的萃取試劑，移除土壤中的目標污染物。本論文以兩種螯合劑(EDTA、檸檬酸)及三種還原劑(連二亞硫酸鈉、鹽酸羥胺和焦亞硫酸鈉)作為四種受重金屬汙染土壤(A、B、C、D)之萃取試劑，探討萃取試驗最佳化條件、試劑組合及以BCR序列萃取法了解重金屬在土壤中之型態，另外，以1.0 N HCl進行傳統酸洗法萃取四種土壤中重金屬，並與上述螯合劑及還原劑比較優劣。實驗結果顯示，HCl、檸檬酸及EDTA對鎘、鉻、銅、鎳、鉛、鋅之移除效率較佳；焦亞硫酸鈉及鹽酸羥胺可移除部分土樣中的鎘、銅、鎳、鉛、鋅；連二亞硫酸鈉移除重金屬效果最差，僅可移除部分土樣之鎘與鋅。序列萃取顯示，原供試汙染土壤中鎘之型態分布主要以一弱鍵結、高度移動性之酸可溶及可交換態為主(約佔45 %)；鉻、鎳、鉛主要以殘餘態為主；銅和鋅則以可還原態及殘餘態為主，預期以還原劑能破壞可還原態之重金屬來提升移除效率。 以還原劑及螯合劑萃取供試汙染土壤後之序列萃取顯示，大部分移除的重金屬型態主要為殘餘態，而焦亞硫酸鈉、連二亞硫酸鈉及鹽酸羥胺僅還原部分土樣中的氧化物而釋出重金屬，又以焦亞硫酸鈉還原氧化物後溶解之重金屬比例最多(約10 %)。混合試劑皆可大幅移除土樣中的6種重金屬，還原劑與檸檬酸及EDTA分別混和後發現，以EDTA混合還原劑的效果最佳，進一步比較EDTA與三種還原劑混合以移除重金屬之效果則以25℃、pH 6之0.1 M EDTA及1.0 M焦亞硫酸鈉之效果最好，可用來代替傳統HCl萃取以減少廢酸液的處理成本及廢液量。 關鍵詞 : 土壤重金屬、化學萃取、序列萃取、螯合劑、還原劑
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論文摘要內容: 近年來因原油蘊藏量減少及油價上漲，使各國紛紛投入替代能源之研發，其中以生質柴油為柴油引擎替代燃料廣受大家重視與研究。本研究以1～3 %純丙酮(Acetone，簡稱A)/含水丙酮(water-containing acetone，簡稱WA)及1 %異丙醇(Isopropyl alcohol，簡稱P)分別混合1、3、5、10、20及30 %酯化廢食用油(Waste-edible-oil biodiesel，簡稱W)於純石化柴油(67～97%)之混合生質柴油(Biodieselhol)，以探討發電機在無負載及3 kW負載下使用各混合生質柴油摻配比時排氣多環芳香烴化合物(Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)及其毒性當量(BaPeq)排放特性；此外利用人類男性單核細胞(U937)以MTT(3-(4,5dimethyl-thiazol-2-yl)-2,5-diphenyltetrazolium bromide)法對排氣各有機溶劑萃取物進行細胞毒性試驗。初步研究結果顯示:無論有無負載發電機使用W1、W3、W5、W10、W20及W30等各廢食用油生質柴油時，其排氣Total-PAHs及Total-BaPeq濃度均以W20時最低。與D100相較，無論有無負載發電機使用各廢食用油生質柴油及混合生質柴油(Biodieselhols)時均可降低其排氣Total-PAHs及Total-BaPeq濃度，當廢食用油生質柴油添加1~3%純丙酮/含水丙酮時可再降低其排氣Total-PAHs及Total-BaPeq濃度，且大致上隨純丙酮或含水丙酮添加比例提高其排氣Total-PAHs及Total-BaPeq濃度可再進一步降低。 與D100相較，無論有無負載發電機使用添加丙酮/含水丙酮之混合生質柴油可有效減少排氣有機溶劑萃取物對U937之死亡率。與W1、W3、W5、W10及W20相較，發電機3 kW負載下使用添加1~3%丙酮/含水丙酮之混合生質柴油時均可進一步降低其排氣有機溶劑萃取物對U937死亡率，且均隨丙酮/含水丙酮添加比例增加其排氣有機溶劑萃取物死亡率可再進一步降低，且排氣有機溶劑萃取物對U937死亡率之減少均為WnWA3> WnWA2> WnWA1。 關鍵字:發電機、廢食用油生質柴油、丙酮、異丙醇、多環芳香烴化合物、細胞毒性