氫氧化鐵（FeOOH）觸媒同步還原NO /氧化CO之研究

Simultaneous NO Reduction / CO Oxidation By FeOOH Catalyst

陳碧玉(Chen , Pi-Yu)

指導教授 ： 陳孝行

國立臺北科技大學/工程學院/環境規劃與管理研究所/碩士(2007年)

https://doi.org/10.6841/NTUT.2007.00041

摘要

本研究係利用自行配製之氫氧化鐵粉（FeOOH）填充床反應器通入含NO及CO之氣體，以N２為載體，探討氫氧化鐵（FeOOH）填充床同步還原NO/氧化CO之可行性研究，藉由改變四種操作參數，包括反應溫度、NO進流濃度、CO進流濃度、鐵粉量等，探討對NO、CO去除之影響，並由反應後FeOOH XRD分析結果，推估可能的反應機制。
從溫度效應方面，在溫度373K~723K之填充床管柱實驗結果，反應溫度越高，鐵粉的活性提升，能增加系統對NO去除效率及CO利用率，系統對於CO的利用率，在反應溫度373~673 K範圍時，呈線性關係，NO去除率在反應溫度373~523 K範圍時有線性關係。反應溫度達在523K以上時，氫氧化鐵系統處理NO效果最佳。反應溫度在573K以上，CO的利用率佳。
在NO進流濃度效應部分，可知在低NO進流濃度（240~720 ppmv）時，CO利用率隨著NO進流濃度的增加而增加，但NO去除率維持在98％以上，可以推測因CO利用率提升了氫氧化鐵（FeOOH）還原率，所以未影響NO的去除率。而在較高NO進流濃度（720~1200 ppmv）時，CO利用率不再增加，因此無法提升NO去除率，反而導致去除率的降低。在CO進流濃度效應部分，CO利用率隨CO進流濃度增加而降低，但NO去除率因CO進流濃度增加而增加，可以推測CO進流濃度增加，使氫氧化鐵（FeOOH）表面經CO還原的還原態鐵量大幅提升而增加，使NO去除率增加。
在鐵粉量效應部分，在低鐵粉量（2~3g）時，由於CO利用率低（31~36％），因此氫氧化鐵粉（FeOOH）無法提供足夠的反應位置，導致系統對NO去除率不彰（僅為6％），在較高氫氧化鐵粉（FeOOH）量（4~6g）時，CO利用率隨氫氧化鐵粉量增加而提升，使氫氧化鐵（FeOOH）表面經CO還原的還原態鐵量大幅提升，因此系統對於NO的處理能力隨著氫氧化鐵還原率增加而增加。
經多元迴歸分析發現各影響因子對NO去除率的影響小為CO進流濃度＞CO利用率＞NO進流濃度＞氫氧化鐵粉量＞反應溫度。
反應後氫氧化鐵XRD分析結果，確認CO還原FeOOH中之Fe3+為Fe2+，而NO再氧化Fe2+為Fe3+，確認FeOOH反應器為一觸媒反應系統，具有同時還原NO及氧化CO之能力。

關鍵字

氫氧化鐵 ； 觸媒 ； 一氧化碳 ； 一氧化氮 ； 填充床

並列摘要

FeOOH was used in this study to evaluate the efficiencies of simultaneously reduction of NO and oxidization of CO by a packed bed reactor. There were four reaction parameters in this study: reaction temperature, NO influent, CO influent and FeOOH dosage. Possible reaction steps were investigated by X-Ray Diffraction (XRD) spectrum from raw and reacted FeOOH.
It is observed that with higher reaction temperature, the removal efficiency of both NO and CO were higher. When reaction temperature increased from 373 K to 673 K, NO removal efficiency was linearly correlated with reaction temperature. NO removal efficiency was over 98% for NO influent concentrations of 240~720 ppmv with CO concentration of 1910 ppmv with FeOOH of 3g. When NO influent over 720 ppmv, NO removal efficiency decreased due to the FeOOH is used up.
NO removal efficiency was only 6 % when CO reacted efficiency was 31~36 % at lower FeOOH Dosage 2~3g, indicating there were no sufficient sites for reactions to provide NO reduction. The higher dosage of FeOOH (4~6g) results in higher removal efficiency of NO and CO. Regression analysis shows the rank for these parameters is CO influent >CO reacted efficiency> NO influent > FeOOH Dosage > temperature
XRD (X-Ray Diffraction) was conducted to analyze the crystal structure and oxidation state of the raw and reacted FeOOH. It is demonstrated that carbon monoxide reduced Fe3+ ion of FeOOH to Fe2+ and nitric oxide oxidized Fe2+ back to Fe3+ ion, indicating FeOOH is a catalyst in the reaction.

並列關鍵字

FeOOH ； Catalyst ； Carbon monoxide ； Nitric oxide ； Packed bed

參考文獻

8.黃其聰，「醇類燃料對汽油引擎排氣分析研究」， 中原大學機械工程學系碩士論文 (2004)。

16.楊宗翰，「廢液於渦漩式流體化床焚化爐中氧化亞氮排放之研究」，中原大學化學工程學系碩士論文 (2003)。

2.唐志慧，「α-氧化鐵觸媒同步還原NO/氧化CO之研究」，國立臺北科技大學環境規劃與管理研究所碩士論文 (2005)。

3.Pernicone, N. and F. Traina, "Catalyst activation by Reduction". Pure and Applied Chemistry 50: 1169-1191(1978).

9.Furusawa, T., T. Honda, J. Takano and D. Kunii, "Abatement of nitric oxide emission in fluidized bed combustion of coal". Journal of Chemical Engineering of Japa 11: 377-383 (1978).