本研究使用共沉澱法製備支撐性Cu/ZnO觸媒、貴重金屬X/ZnO(X = Ru, Rh and Pd)觸媒和CuX/ZnO 觸媒,並以固定床觸媒測試四種不同甲醇重組為氫氣的反應 : 包含甲醇直接分解 (DM),甲醇蒸氣重組 (SRM),甲醇部分氧化 (POM) 和甲醇氧化性蒸氣重組反應 (OSRM)。測試結果發現,Cu/ZnO觸媒在POM與OSRM反應中顯示出此貴重金屬觸媒(X/ZnO)優異的活性;然而在POM和OSRM程序中,結合貴金屬的CuX/ZnO觸媒比Cu/ZnO觸媒在較低的反應溫度下啟動。CuRh/ZnO對於POM反應來說為最佳觸媒,且其可在423 K下展現高甲醇轉化率(CMeOH = 94.9%)、高氫氣選擇率(SH2 = 88.6%)和高一氧化碳選擇率(SCO > 10%)。此外,DM反應圖譜顯示CuX/ZnO觸媒比Cu/ZnO觸媒有更高的甲醇轉化傾向。這說明了在貴重金屬Ru、Rh和Pd加入之銅基質觸媒其POM反應中會引起甲醇直接分解而產生一氧化碳。 自發性氫氣產生過程已在本研究中被討論,其中CuX/ZnO觸媒可在室溫下啟動POM反應而CuRh/ZnO與CuPd/ZnO觸媒也可在室溫下啟動OSRM反應。在OSRM反應下的最佳觸媒為結合2%鈀金屬的銅基質觸媒 (Cu30Pd2/ZnO),且Cu30Pd1/ZnO與Cu30Pd2/ZnO觸媒皆可在室溫下啟動OSRM反應。對於Cu30Pd2/ZnO觸媒來說,OSRM反應的最佳條件為水醇比 = 1.3、氧醇比 = 0.5、溫度 = 483 K且GHSV = 60000 h-1。對於Cu30Pd2/ZnO觸媒來說,PdZn合金與SZC粒子的出現可改良反應穩定度與氫氣選擇率。 值得注意的是,在CuX/ZnO觸媒的同時監測X-ray吸收光譜中可顯示觸媒結構與反應活性的關係。同時監測X-ray吸收實驗清楚顯示出在POM與OSRM反應活性中,Cu(Ⅰ)物種為主要的活性位置。觸媒型態與表面特質可經由程溫技術與X-ray繞射實驗而鑑定。
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