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  • 學位論文

含氮官能基之碳材的製備與其於電化學儲能/轉換系統之應用

Synthesis of N-doped cardon materials for electrochemical energy storage/ conversion systems

指導教授 : 胡啟章
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摘要


此研究旨在製備兩種不同類型之具氮摻雜的碳材,分別應用於電化學能量轉換的系統以及電化學儲能系統。研究的第一個部分介紹以膠原蛋白合成氮摻雜的碳材,探究其於燃料電池(電化學能量轉換系統)陰極催化氧氣還原的能力。膠原蛋白為動物體內含量最豐富的蛋白質之一,經過聚甲醛的交聯反應,再於不同溫度下碳化可得不同的氮摻雜碳材。材料分析的數據顯示隨著碳化溫度提升,膠原蛋白製得之碳材的孔洞結構會越趨於一層層的膜狀結構;此外,高溫碳化容易形成quaternary-N的結構,並提升碳材內部的石墨化程度。因此,於800 oC碳化六小時的碳材(CG800-6),因含氮官能基與高比表面積的加成貢獻,於電化學分析對氧氣還原有很好的催化效果,其電子轉移數接近白金的四個電子轉移,適於做為燃料電池的陰極。然而,針對在不同溫度下(400 oC、600 oC、800 oC)碳化四小時的碳材而言,在催化氧氣還原的反應中反倒顯現經兩個電子轉移而促使雙氧水產生的特性,尤其在電位低於0.6 V vs. RHE的範圍。於400 oC碳化的膠原蛋白,其雙氧水的產率甚至高達93 %。與不具氮摻雜的碳材相比,膠原蛋白製得之氮摻雜碳材具備較高的起始電位與兩個電子轉移的特性,顯示這些材料適於in-situ雙氧水的生產,於廢水處理移除有機汙染物的應用有很高的發展潛力。 本研究的第二個部分則是分別製備出具氮摻雜之石墨烯與不具氮摻雜之石墨烯,以辨識碳材中的含氮官能基在電雙層電容器對電容表現的影響。具氮摻雜之石墨烯與不具氮摻雜之石墨烯以微波輔助水熱的方式合成,分別在酸液與鹼液當中進行測試。材料分析的結果指出此兩種物質除了含氮量不同之外,其餘之元素組成相近,多孔性、表面積、與石墨化結晶度皆相近。於1 M的硫酸溶液進行電化學量測可在電位低於0.6 V vs. RHE處發現由pyridinic-N與pyrrolic-N/pyrrolic-N所提供的偽電容,然而於1 M的氫氧化鉀溶液中,此貢獻卻因鹼液缺乏質子不利含氮官能基進行氧化還原反應而降低。此外,由於含氮官能基可提升石墨烯表面之電子電荷密度,進而提升電極表面於酸液中的質子吸附量而提升電雙層電容。因此,整體而言含氮官能基於酸液中對電容的貢獻較鹼液中顯著。此發現有助於未來超級電容器應用具備氮摻雜之碳材的開發。

參考文獻


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被引用紀錄


藍珮瑜(2015)。應用於鋰離子電容器之氮摻雜石墨烯/奈米碳管複合材料之製備與性質研究〔碩士論文,國立清華大學〕。華藝線上圖書館。https://www.airitilibrary.com/Article/Detail?DocID=U0016-0312201510251093

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