臺灣大學環境工程學研究所學位論文
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工業革命後，人類對於能源的需求大增，但台灣本土的自然資源有限，再加上主要能源－化石燃料燃燒後所排放的二氧化碳、氮氧化物、硫氧化物會污染環境，造成溫室效應等問題，因此替代能源逐漸受到重視。氫能源被認為是最具潛力的替代能源，其能量密度高達120 MJ/kg，且可由水製備而得，燃燒後又回到水，符合環保，然而自然界中氫氣大多是以化合物的形式存在，因此現階段最重要的是如何以符合經濟效益的方式來量產氫氣。 近年來，有不少研究以二氧化鈦光觸媒利用太陽光來分解水產生氫氣，二氧化鈦因具有物化性質穩定、耐酸鹼、照光後不發生光腐蝕、便宜、無毒等優勢，是目前最廣泛使用的光觸媒。但二氧化鈦為紫外光觸媒，無法有效利用太陽光譜中的可見光，且其受光激發所產生的電子電洞容易在其內部或表面再結合等因素，均會降低水轉換成氫氣的效率。 為提升產氫效率，本研究利用光沉積法將Pt金屬批覆於二氧化鈦及比表面積較大的奈米鈦管(TNTs)上，並以紫外光 ( 250W, 320-400 nm ) 和可見光 ( 150W, 400-700 nm ) 燈管光催化甲醇水溶液產生氫氣，以期能提供無污染、無害的清潔能源。在實驗過程中，甲醇濃度和觸媒劑量均是影響產氫效率的重要參數，本研究最佳觸媒劑量比例是以0.25 g TiO2置於20 vol%、500mL甲醇水溶液中反應，產氫效率為491.3 μmol•h-1。 實驗結果顯示不論是在紫外光還是可見光的照射下，1 wt%Pt/TNTs均具有最高的產氫效率，分別為2331 μmol•h-1 和137.7 μmol•h-1 ，純TiO2或TNTs皆無法於可見光下反應產氫，經過Pt改質後之光觸媒確實有將吸收光譜移至可見光區的作用，同時也利用金屬對電子的強烈吸引力，能有效抑制電子與電洞再結合，增加水解產氫的機率。
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為瞭解燒烤店飲食方式產生之空氣污染物對人體健康之危害，本研究選擇10種市售常見木炭，置於管狀高溫爐內燃燒，模擬燒烤店於高溫中再加炭燃燒之形式，並以不同溫度與不同空氣供應量，測試其燃燒後污染物排放差異，再配合氣膠監測儀、多氣體分析儀及DNPH化學吸收，分析木炭燃燒產生之HC、CO、CO2、NOx、PM10、PM2.5及羰基化合物之濃度。由前述測量結果估算排放因子與排放速率，將之與木炭基本成分進行相關性比較，並經由情境模擬轉換為室內濃度進行健康風險評估，供燒烤店木炭使用選擇參考。 實驗結果顯示，當空氣供應量控制在10 LPM，燃燒溫度由450 ℃提升至550 ℃，於悶燒階段內PM10與PM2.5受燃燒溫度影響（P value < 0.05），並隨燃燒溫度提高排放量有上升趨勢。當溫度控制於500 ℃，改變空氣供應量（由10 LPM提升至20 LPM），則是HC與CO於焚燒階段受空氣供應量影響（P value < 0.05），並隨空氣供應量增加排放量有上升趨勢。控制空氣供應量在20LPM、燃燒溫度500℃進行木炭種類燃燒實驗，CO及CO2排放因子範圍分別落於77 ~ 300 g kg-1與776 ~ 1225 g kg-1。各木炭中備長炭（B1）為PM2.5、PM10排放因子最低之木炭，平均值（含1倍標準差）依序為20 ± 4 mg kg-1、36 ± 2 mg kg-1；炭精（I1S）為羰基化合物排放量最少者，僅偵測到甲醛及乙醛，其排放因子分別為6.1 ± 0.4 mg kg-1、1.3 ± 0.3 mg kg-1。環保球炭（C2S）為燃燒時污染物排放量最高者，其HC、PM2.5、PM10、甲醛、乙醛5項污染物排放因子均為各木炭之首，分別為11209 ± 1276 mg kg-1、16542 ± 2040 mg kg-1、20109 ± 2301 mg kg-1、519.9 ± 200.8 mg kg-1、769.5 ± 31.6 mg kg-1，其中，PM2.5、PM10、甲醛、乙醛等4項，更遠大於排放量次高之木炭5 ~ 10倍，即使該木炭適用於戶外烤肉，其大量污染物排放對人體健康危害仍不容忽視。 針對燒烤店工作人員之健康風險評估顯示，吸入途徑之非致癌風險，以懸浮微粒所造成的健康危害最大，各木炭PM2.5危害商數（HQ）皆大於1；估算甲醛及乙醛的吸入性致癌風險，環保球炭（C2S）、紅木炭（I2）、豆炭（I3S）、環保炭（T1S）及相思木炭（T2）等5種木炭對人體致癌風險已超過容許範圍（10-4），不適合於室內使用；無煙煤木炭（C1S）、環保竹炭（C3S）、炭精（I1S）、龍眼木炭（T3）、備長炭（B1）仍在可接受範圍（10-4 ~ 10-6之間），使用上應儘量縮短暴露於此環境的時間。然而考量無煙煤木炭（C1S）與環保竹炭（C3S）可供熱值較低，且灰分量偏高，僅推薦炭精（I1S）、龍眼木炭（T3）及備長炭（B1）等3種木炭予燒烤店選擇。以20歲體重70公斤的青年為例，演算消費者的甲醛及乙醛吸入性致癌風險評估，得知平均每年最多可至使用炭精（I1S）燒烤店用餐44次、使用備長炭（B1）或龍眼木炭（T3）燒烤店用餐16次，仍在可接受罹癌風險（10-6）內。反之，若燒烤店使用環保球炭（C2S）為燃料，即使每年僅用餐一次仍會超過可接受罹癌風險度（10-6）。
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過硫酸鹽經活化後可產生具高反應性之硫酸根自由基(SO4˙－)與氫氧根自由基(HO˙)，可氧化有機物，且於酸性pH環境下，SO4˙－為優勢自由基；於中性pH環境下，SO4˙－可與氫氧根離子(OH－)進行自由基轉換，生成HO˙；於鹼性pH環境下，HO˙則為主要之自由基。 然而，過硫酸鹽於常溫中十分穩定，對污染物的氧化反應緩慢，因此，本研究利用銅改質後之活性碳催化過硫酸鹽，進行RB19之降解探討，並藉由改變過硫酸鹽劑量、銅批覆量、銅型活性碳劑量、初始溶液pH(3、5、7、9及11)以及反應溫度(25、35及45℃)，比較過硫酸鹽單系統、銅型活性碳單系統及銅型活性碳催化過硫酸鹽之結合系統對染料降解能力之差異。 實驗結果顯示，於過硫酸鹽單系統時，提高過硫酸鹽添加量及溫度皆有助於提升RB19之去除率，而在以HO˙為優勢自由基之高pH條件下，染料之降解效果較好。銅型活性碳之物化分析結果顯示，經鍛燒後可使批覆之銅還原為零價銅的狀態，提供更高的催化能力，但批覆過量銅會降低活性碳之表面積，減少吸附與活性位置，造成RB19去除率的下降，經由實驗證實最佳之銅批覆量為1%，且其對染料的吸附機制可符合Bangham’s Model與非酸性環境下之Intra-particle Diffusion Model。此外，增加添加量、鹼性pH環境與提高溫度皆可提高RB19的降解。 銅型活性碳催化過硫酸鹽的結合系統中，染料去除率隨著過硫酸鹽的劑量及溫度的提升而增加，於不同pH下之效果為：pH 11 > pH 3 > pH 5 > pH 9 > pH 7，銅批覆量之結果與銅型活性碳單系統相同，皆於1 %批覆量時達到最佳降解效果。本實驗最佳操作條件為PS/RB19=25，1% Cu/AC添加量為1 g/L，pH=11並控溫於45℃，經一小時反應後，RB19的去除率可達96.79 %，且結合系統之活化能Ea= 56.14 KJmol-1。 於室溫下，比較單系統與結合系統之實驗結果，可觀察出明顯的加成效果。結合系統亦顯示高溫及鹼性環境下可提高其去除率，恰符合染料廢水具有之高溫及高pH特性，可見以銅型活性碳催化過硫酸鹽之方法適合用於降解含RB19之染料廢水。
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水鈉錳礦為一種層狀型錳氧化物，因具特殊含水層間結構使得離子易於在層間結構間進出。為增加其與有機污染物之親和性，可藉由將birnessite表面增加有機成分之改質來達成，本研究以水熱法將界面活性劑插層birnessite進行材料改質，合成CTMA-birnessite及birnessite，並應用於苯甲酸及甲基橙之去除。 合成之CTMA-birnessite及birnessite材料，以X射線繞射儀、穿透式電子顯微鏡、掃描式電子顯微鏡、傅立葉紅外線光譜儀、和X射線光電子能譜儀等儀器進行材料特性分析，結果顯示，合成之birnessite層間距為0.71 nm，而CTMA-birnessite之層間距增為3.28 nm；而合成之birnessite材料表面，Mn(II)、Mn(III)、及Mn(IV)之比例為22.1%、56.4%、及21.5%、CTMA-birnessite之材料表面則為9.5%、62.4%、及28.1%。 將合成材料用於吸附苯甲酸及甲基橙，結果CTMA-birnessite較birnessite高出37%之苯甲酸去除效能；CTMA-birnessite 在pH 3時對苯甲酸有較高的去除效率，而去除率會隨著pH增高而下降；CTMA-binessite吸附苯甲酸之反應速率較birnessite為高，無論CTMA-birnessite對苯甲酸或甲基橙之吸附動力曲線，均符合擬二階動力方程式；CTMA-birnessite對苯甲酸的等溫吸附曲線符合亨利方程式，對甲基橙的等溫吸附曲線則符合Freundlich等溫吸附模式。 由實驗結果顯示界面活性劑之插層改質後能提昇錳氧化物之吸附能力，且CTMA+插層至birnessite後，會提昇其對有機物質之吸附效率。本研究並提出苯甲酸或甲基橙分配在CTMA+上及吸附在birnessite表面上之作用機制。
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為因應對氣候變遷的調適與人為溫室氣體排放減量之要求，再生能源的開發是一種被廣泛認可的解決方法。而在各類的再生能源中，風能不僅是一種零污染的能源，同時也具有高度的技術可行性與成本有效性的特點。儘管風能已被廣泛的應用，但由文獻的回顧可發現，風能的開發仍然會面臨來自不同領域的挑戰，且在大多數情況下，我們很難透過直接的觀察來確定限制因素間的關聯性。因為就理論而言，這些限制因素往往牽涉不同的領域，包括：經濟、社會、技術、政策及環境領域。換句話說，不同領域的因素間往往存在複雜的因果關係。因此，為了得到問題的解答，本研究首先透過文獻回顧的方式，來探討在經濟、社會、技術、政策及環境領域中各別包含哪些影響因子。其次，依據各篇文獻對影響因子的說明，來假設因子間之關係，並以此假設來建立影響因子間的因果關係模型。此研究目的，在於探討各影響因子的發生原因，及不同領域的因子間是如何相互影響，並透過模糊理論與多變量統計分析方法的應用，來進行模型的驗證；並預期透過對影響因子間關聯性的瞭解，可藉此釐清問題的發生原因，與可行的短、中、長期發展策略。研究發現，不同領域的影響因子間確實會互相影響，且這當中還存在一些值得注意的現象。
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近年來，隨著科技進步，及資源消耗與日俱增，由製程排放至環境受體之污染物不僅導致環境惡化日益嚴重，更造成溫室效應(Greenhouse effect)、氣候變遷(climate change)等環境議題；為了呼應全球資源永續利用及節能減碳趨勢，行政院於2009年的「第三次全國能源會議」中，提出建構「低碳家園」的具體期程，將分為三個階段達到目標。期望以「低碳示範社區」建構為基礎，並結合民間資源及力量，逐步發展「低碳城市」及「低碳生活圈」，加速達到低碳家園與永續社會之遠景。低碳社區，又叫作碳中和社區，意為在一個社區裡，所有活動中產生的碳排放量，能降到最少。 本研究透過文獻整理，將低碳改造區分為六大面向，分別為生態綠化、低碳建築及節能、低碳交通、資源循環、再生能源及低碳生活減碳等六大面向，扣除無法量化計算之低碳生活面向，本研究以模式模擬五大面向各措施所能達成之減碳量，在各面向中，提出各種減碳措施，每項措施均有其實施特性，本研究依照各特性，並配合下述之社區住戶型態加以考量，依照社區特性提出模擬結果。 在社區住戶形態方面，臺灣之住戶可依照下列特性加以分類，包含分布地區、社區位置及住宅型態加以分類，並提出各型態之社區住戶差異，共模擬出18種情境之社區家戶減碳效益。 依據模擬出之減碳效果，位於都市之社區住戶，對於低碳交通之減碳效果較偏遠社區為大，而在生態綠化面向則相反，以偏遠社區之減碳效果較大；在越接近南部，太陽日射量越高，越有利發展太陽能熱水器；各住戶型態之基礎用電量不同，也影響節能及低碳建築之減碳效果，本研究分別對各社區住戶提出低碳改造之建議模式，供地方政府推動低碳社區之施政參考，並納入總減碳量之概念，希望將人口及住戶密度之影響反映在結果上，提供各政府推動低碳發展之參考。
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台灣地區為容易遭受颱風和地震等天然災害的地區，這些天然災害亦會伴隨著土石流的災害，土石流裡會挾帶著大量的泥砂，會隨著河流的沉積到下游處。當大氣條件為乾燥並伴隨著較強烈的東北季風時，往往會造成裸露河床地區附近懸浮微粒(PM10)濃度的升高而危害人體之健康。2009年經過莫拉克颱風之後，一些鄰近河川下游地區的空氣品質測站測得比往年高的PM10濃度，故本研究為欲了解莫拉克颱風對這些河川下游地區空氣品質測站PM10的影響。本研究為建立一揚塵之網格模式，首先比對台東空氣品質測站2004、2005年10 ~ 12月模擬與觀測值之結果，了解模式模擬PM10之可信度，接著迴歸2001 ~ 2008年10 ~ 12月之揚塵潛勢與PM10之平均濃度，顯示兩者有很高的相關性(0.78)，而截距28.7可表示在沒有揚塵情況時，台東測站的PM10背景濃度。接著把2009年10 ~ 12月的揚塵潛勢代入先前迴歸的方程式中，求得的PM10濃度為37.98 μg/m3, 但實際上台東測站2009年10 ~ 12月的平均濃度為61.67 μg/m3，而兩者的差異亦可解釋為莫拉克颱風後，帶來較往年多的砂石，沉積到河川下游處，故在揚塵潛勢沒有太大變化下，2009年 10 ~ 12 月卻監測到較高的PM10濃度。 除了了解莫拉克風災後對河川下游地區的空氣品質測站PM10的影響，本模式亦測試其應用在複雜地形的能力，可以看出在花蓮溪的揚塵沿著花東縱谷內傳輸。在垂直方向上，因揚塵模式只計算揚塵的通量，並沒有考慮垂直速度，故在垂直方向只靠擴散效應影響，故影響高度約在混合層高度附近，多在800公尺以下。 本研究亦利用濁水溪附近高密度的空氣品質監測站，了解濁水溪附近揚塵主要影響區域為崙背、麥寮和褒忠地區等，原因為河川揚塵為大顆粒粒徑為主，故較易沉降致使影響範圍不大。而在高風速下，除了在濁水溪鄰近區域有高PM10之濃度之外，其他地區可能因為料堆場或是廢棄的農地等，致使PM10濃度升高。
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金門太湖原水在營養鹽較高的情況下，往往有優養化以及季節性藻華的影響，使得水中含有大量的溶解性有機物。在經過自來水水廠一系列的處理程序，於加氯消毒會生成大量的消毒副產物，如：三鹵甲烷、鹵乙酸等。相較有濃度管制的碳系消毒副產物，許多有較高毒性的氮系消毒副產物如：鹵化硝基甲烷、鹵乙腈、鹵化乙醯銨等，近期也受到相當的重視。將臭氧作為氧化劑進行前氧化處理時，疏水性有機物轉化為親水性有機物，增加生物可降解性有機碳的比例。以利在後續活性碳生物濾床降低溶解性有機碳濃度，進而降低消毒副產物的生成濃度。本研究欲利用臭氧-活性碳生物濾床對水質進行改善，目的在於降低溶解性有機碳濃度，進而降低在加氯過程中生成之消毒副產物。利用批次多循環式臭氧-活性碳生物濾床程序，在相異消毒劑與不同循環次數下，對溶解性有機碳以及消毒副產物生成潛勢去除進行評估。同時在後續使用連續流的方式進行操作，並且加入醋酸鈉作為刺激物以利微生物在濾床中生長，評估溶解性有機碳與前質是否有加強去除。實驗結果顯示，在1至3次多循環式臭氧-活性碳生物濾床後，相較於太湖淨水廠之原水，可分別降低48%、53.2%、75.9% 之溶解性有機碳濃度，另外，在經過第三次的循環處理後，以次氯酸納為消毒劑時，可降低90.7% 之總三鹵甲烷生成潛勢以及86.7% 之鹵乙酸生成潛勢，若以氯胺為消毒劑時，可降低81.3% 之總三鹵甲烷生成潛勢以及87.6% 之鹵乙酸生成潛勢。在鹵乙酸的生成上，臭氧在減少三鹵乙酸生成潛勢的同時會增加二鹵乙酸生成潛勢，但在活性碳生物濾床過濾後皆會減少。在鹵乙腈生成上，在臭氧曝氣後的生成動力上發現臭氧可以去除大部份的鹵乙腈前質，但經過後續的臭氧程序後，依然有部份鹵乙晴的前質未被去除，而在生成潛勢上，在過濾程序中可以有效地降低。同時，在相同的加藥劑量下，若是以次氯酸鈉做為消毒劑時，相較於氯胺，在反應初期所生成的濃度較高。臭氧加強了三氯硝基甲烷的生成，但在後續的活性碳生物濾床降低了三氯硝基甲烷的濃度。在連續流的操作上，加入次氯酸鈉作為刺激物在有機物的去除上僅有些微的幫助，對於去除三鹵甲烷、鹵乙酸、鹵乙腈以及三氯硝基甲烷的前質上沒有太大影響。於此，利用臭氧-活性碳生物濾床可以改變有機物的性質，降低溶解性有機碳與總三鹵甲烷以及鹵乙酸之生成潛勢。而在後續的消毒程序上，氯胺不僅在總三鹵甲烷以及鹵乙酸的生成量上較低，同時在反應前期所生成的鹵乙腈亦較少，這些結果支持以臭氧-活性碳生物濾床做為處理程序的同時，在後續以氯胺做為消毒劑的情況下，可以在反應前期生成較少的碳系以及氮系之消毒副產物濃度，降低在用戶端上所造成的暴露風險。
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廢棄物處理系統所產生的碳排放與所在地的風土民情、地形及氣候條件有很大的關聯性，因應國際間即將實施的交易碳排放量制度，有必要對於本地現況進行盤查與分析。 本研究利用IPCC（Intergovernmental Panel on Climate Change）、USEPA及我國環保署所提供的溫室氣體盤查資訊，建構一般廢棄物處理系統之溫室氣體排放量評估模式，選出具本土代表性的城市-新北市，從生命週期盤查的概念進行廢棄物處理系統各項措施的溫室氣體排放量盤查與分析。 由盤查結果得知，新北市廢棄物清運過程中產生之碳排放量相當可觀，其中清運每公噸一般家戶垃圾之碳排放量（5.14×10-2 MTCE/tonne）較清運其他廢棄物高，應與清運一般家戶垃圾時，均先進行垃圾壓縮，並由引擎提供動力，需耗費部分油料有關。廚餘養豬雖然可使食物二次利用，但依據2011年之盤查結果顯示，廚餘養豬(0.090 MTCE/tonne)比堆肥(0.056 MTCE/tonne)產生更多的溫室氣體排放量，就溫室氣體減排的觀點而言，臺灣傳統的廚餘利用方式有重新檢討與改進的空間。此外，由2011年之盤查結果得知（計入收運所產生之碳排放），資源回收之淨碳排放當量（-0.579 MTCE/tonne）為各處理方案中最低的，這顯示有效的資源回收為當前廢棄物管理系統溫室氣體減排的重要方案。 此外，為探究盤查估算與實廠排放現況間之落差，本研究選用目前臺灣地區最主要的廢棄物處理方式-焚化，利用新北市焚化廠煙道排放數據，配合發電產生之碳抵減，得出焚化所產生之淨溫室氣體排放量，與盤查估算模式所得之結果進行比較，探究估算與實廠情形間的落差。運用估算方式盤查得出，新北市焚化廠單位淨溫室氣體排放量約在0.030至0.092 MTCE/tonne 之間；使用實廠數據計算得出，新北市焚化廠單位淨溫室氣體排放約在0.059至0.223 MTCE/tonne。比較兩者所得之結果，顯示美國環保署盤查方法提供之係數應用於臺灣地區時，有著一定程度的落差，應依據當地情形進行本土化校正。而由本研究所得出之各類廢棄物處理方案的溫室氣體排放係數可知，資源回收（-0.579 MTCE/tonne）為較佳的溫室氣體減排方案。對於可回收的廢棄物應優先使用回收的方式處理；對於無法回收再製的廢棄物，則以焚化處理為佳 最後，本研究也期望藉由盤查訊息的提供，使研究人員與決策者在資訊取得的對稱性上更加完備，在努力達成溫室氣體減排目標的同時，建構出更加完善的廢棄物處理策略，使民眾能生活於更高品質的環境中，構築真正的永續都市。