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二氧化碳回收再利用之化工程序設計與整合

本論文主要進行二氧化碳回收再利用之化工設計與整合，分別整合三個程序：(1) 二氧化碳回收轉製合成氣；(2) 合成氣製造甲醇及；(3) 甲醇轉製汽油。研究中並針對「甲醇轉製汽油」程序進行狹點技術與換熱器網路分析，吾人比較其熱能整合前後的能源需求以及成本花費，最後選擇出最佳方案。 論文中主要利用兩套軟體進行研究：“Aspen Plus” 與 “SuperTarget”。前者主要是用於程序合成、設計與模擬；後者則是進行狹點分析與換熱器網路合成。

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二氧化鈦溶液之過濾行為及其光觸媒性能

本研究主要使用掃流式陶瓷膜過濾系統，探討二氧化鈦粒子水溶液的過濾行為，及結合光觸媒反應操作，探討光觸媒分解染料之效果及回收粒子之性能。實驗參數有溶液的pH值、流體速度、通氣速度及透膜壓差。 從實驗的結果得知二氧化鈦在等電位點（pH 7）時粒子易凝聚，且形成的濾餅較鬆散受剪應力的影響大，因此pH 7的濾速較pH 5及pH 9來的高；當增加流體速度或通入氣體時，可以有效造成擾動，減少二氧化鈦粒子附著於膜面上。當pH = 5或pH = 9時，二氧化鈦粒子因帶電而均勻的懸浮於水中，過濾時因粒子體積小而堆積緊密，改變流體速度及通氣速度對提升濾速沒有明顯的幫助。隨著透膜壓差的增加，提升掃流速度有幫助減少濃度極化，及延後極限濾速的發生。氣液兩相流的操作方式對提升濾速的幫助最大，於本實驗中最大濾速發生於pH 7，流體速度0.2 m/s及通氣速度0.3 m/s的操作條件。 掃流過濾結合光觸媒反應操作，於pH 5條件下形成之TiO2動態膜有阻擋染料之功能，而回收之TiO2粒子有不錯的光觸媒效能，約為原始粒子性能之91~97%。

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聚羥基丁酯/聚乳酸摻合物的相容性與生物分解行為

高分子材料擁有良好的機械性質與材料的易加工性，大幅降低生產成本，以上的優點，使得高分子材料在日常生活中大量的被使用而增加了生活的便利性。其中，脂肪族熱塑性聚酯類的聚乳酸(Poly(lactic acid), PLA)與聚羥基丁酯(Poly(3-hydroxybutyrate), PHB)由於可以被微生物分泌的酵素所分解而被稱為是對環境友善的生物可分解高分子。為了使聚乳酸有較好的機械性質，部分研究選擇添加塑化劑，但是塑化劑本身不見得可以被微生物所分泌的酵素分解，因此本研究欲以聚羥基丁酯與聚乳酸作摻合，藉此改善聚乳酸在機械性質上韌硬的缺點，除了克服以上的問題外，增加相容性也是本實驗需要克服的難關，並期望聚羥基丁酯的加入，不會造成聚乳酸被環境分解時的困難。 經由實驗結果顯示，降低PHB的分子量與PLA作摻合能夠獲得良好的相容性，降低摻合物在機械性質上因相分離所會面臨的缺點。此外，由於PHB的分子量下降，使之不易結晶的特性，在拉力試驗中，PLA/PHB組成比例為80/20時，可以將斷裂伸長率從PLA的7.1 %增加至226 %，足足增加了30倍！ 此外，在生物分解實驗中，藉由添加少量的PHB (5 wt%)可以降低PLA在Streptomyces sp. 76T-1中所需要的分解時間，從原先的72小時降低至64小時左右；可是當PHB含量繼續增加到10 wt%時會降低PLA的分解速率 ;當PHB含量增加至20 wt%，由於薄膜在水相中產生的孔洞可促進酵素進入薄膜中，使薄膜崩解，增加酵素與PLA的接觸面積，使PLA能夠持續的被分解。

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應用於紫外光交聯高折射率有機-無機混成薄膜之二氧化鈦溶膠的製備與分析

本研究利用紫外光交聯二氧化鈦溶膠混和壓克力單體在PMMA基材上成功製備出混成薄膜。使用溶膠-凝膠法在室溫且無添加表面活性劑下，合成二氧化鈦奈米粒子。藉由加熱回流程序，二氧化鈦奈米粒子轉變為部分結晶型態。所製備的二氧化鈦溶膠可提供旋轉塗佈製備混成薄膜時操作的控制。高折射率複合薄膜含有高比例的二氧化鈦奈米粒子和良好的透明性。在T1-sol中的二氧化鈦粒子雖然已有產生部分結晶但光催化能力並不好。這可能是由於有限程度的結晶二氧化鈦僅能降解部分有機分子。所有複合薄膜表現出良好的附著力，折射率隨二氧化鈦比例增加分佈在1.66-1.82範圍之間。這些結果證明所製備的二氧化鈦複合薄膜在光學元件上有應用的潛力，如防反射塗層。二氧化鈦溶膠的特性將藉由DLS、TEM、XRD和UV-Vis吸收來鑑定，而二氧化鈦複合薄膜則進行UV-Vis吸收、FTIR、N＆K、TGA、SEM、AFM和接觸角的分析。

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聚乙烯醇-鎢氧化物混成膜之製備與其光致變色行為

本實驗利用膠體化學法與析出反應製備出PVA/WO3混成粉末，並將粉末回溶製備成PVA/WO3混成薄膜。藉由析出反應能有效提升薄膜的可見光穿透度。改變鎢氧化物於混成溶液與混成粉末中的含量，利用FTIR、XRD、SEM、TEM與紫外線-可見光光光譜儀探討其結構與光學性質的改變。 從TEM與SEM圖得知，混成粉末中鎢氧化物以奈米級粒子分散於PVA水溶液中，尺寸大小為10~20 nm，且隨鎢酸鈉的添加量的增加，鎢氧化物粒子的尺寸會隨之增大。此外，將混成溶液於室溫下反應九天，鎢氧化物粒子會轉變為立方體的結構，且呈現部分結晶的狀態，尺寸大小為50~100 nm。 PVA/WO3混成薄膜經紫外光線照射後，在620 nm與930 nm的位置會出現兩個吸收峰，隨鎢氧化物含量的增加，吸收峰會有增強的趨勢，但卻會隨反應天數的增加而減弱。

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葡萄糖製程添加物對製得氧化鋅粉體之特性分析

本實驗結合沉澱法和燃燒法製備C/ZnO 光觸媒粉體。並以X-ray 繞射分析儀，遠紅外線光譜分析，熱重分析儀和熱差式熱分析儀，紫外光-可見光光譜分析儀，微量元素分析儀，電子掃描式顯微鏡及電子穿透式顯微鏡及比表面積測定儀 和 螢光光譜儀等儀器來分析其製備之C/ZnO光觸媒粉體特性。實驗結果顯示C/ZnO最佳製備條件為沉澱物：葡萄糖＝1：0.9，煆燒溫度900℃，其物種(0.9-900℃)有最佳的光催化活性。我們也將所獲得C/ZnO奈米粉體之光催化能力以動力學探討並量化。C/ZnO物種 (0.9-900℃)之觸媒特性常數kA,m為0.86 L/g．min，比一般市售二氧化鈦粉體P25的觸媒特性常數kA,m＝0.38 L/g．min高出非常多。

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成核控制對於尼龍6多孔薄膜於浸漬沉澱相轉換法之研究

本研究主要為探討利用不同方式控制尼龍6（Nylon 6）/甲酸（Formic acid）/二甲基亞碸（DMSO）系統於成膜過程中其成核的速度及數量進而製備連續網狀之多孔薄膜。而本實驗分別利用兩種不同的成膜機制來製備Nylon 6多孔薄膜，一為利用凝膠態製膜液，以相轉換法中的恆溫浸漬沉澱法來製備薄膜；另一方式為低溫凝固輔助浸漬沉澱相轉換法來製備薄膜。藉由SEM、DSC、XRD、滲水性質及拉力測試等來分析膜材之物性。 利用凝膠製膜液以沉浸沉澱相轉換法所製備之薄膜，從SEM結果顯示，靜置凝膠的過程中可增加晶核之數目，使得薄膜截面形態由球晶結構轉變為束晶及片晶之結構。由XRD結果得知其結晶型態趨於較穩定之α型態，且與DSC熱分析之結果相符合。 然而，將不同高分子不論其結晶度或分子量，一旦利用低溫凝固輔助浸漬沉澱相轉換法來製備薄膜時，從SEM結果發現，其截面形態皆可成為纖維（fiber）狀之連續網狀結構。進而將非溶劑（DMSO）添加至鑄膜液中（Nylon 6/Formic acid），從SEM結果中發現，其截面形態會因為非溶劑添加量的不同而改變其孔洞的大小及形態。由XRD結果顯示，經低溫凝固輔助後，其結晶型態具有明顯之γ型態，又當鑄膜液中非溶劑之添加量至3％及6％時，其γ型態之結晶峰比例高於α型態之結晶峰。而當鑄膜液中非溶劑添加量增加至9％、12％及15％時，其γ型態與α型態之結晶峰的強度大約相同。由DSC熱分析第一次掃描結果得知，當添加劑添加至3％及6％時，其α型態之熔點會有些微的提高，而結晶度不因非溶劑添加的多寡而有所改變。

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光可調控溫度敏感型聚氮異丙基丙烯醯胺高分子的製 備及其細胞相容性

本研究主要是利用帶酸基之偶氮型起始劑4,4'-偶氮双(4-氰基戊酸)(4,4′-azobis(4-cyanovaleric acid), ACPA)起始聚合氮異丙基丙烯醯胺單體(N-isopropyl acrylamide, NIPAAm)，以形成末端具有酸基之聚氮異丙基丙烯醯胺(PNIPAAm-COOH)；經過70 oC反應12小時後，可得到分子量為6180的PNIPAAm-COOH。接著利用1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亞胺鹽酸鹽((N-(3-dimethylaminopropyl)-N′-ethylcarbodiimide hydrochloride)與2-巰基乙胺鹽酸鹽(cysteamine hydrochloride)進行修飾，成為一硫醇封端聚氮-異丙基丙烯醯胺(PNIPAAm-SH)，硫醇封端基含量為28.32 μmole/g polymer，取代度為11.4%。另外利用種晶生成法合成出長37.23(±0.91) nm和寬11.15(±0.29) nm，長寬比值(aspect ratio, AR)為3.34，且形狀均一之奈米金桿(GNR)。最後將不同莫耳數的PNIPAAm-SH加入奈米金桿溶液中進行接枝反應以形成PNIPAAm接枝奈米金桿(PNIPAAm-GNR)。實驗結果發現以2.5 μmol之PNIPAAm-SH與4.64 nM的奈米金桿在30 oC進行接枝反應所形成之PNIPAAm接枝奈米金桿會有較佳之穩定性，經過5日後，最大吸收波長依然可維持在811 nm，吸光度一樣維持不變。並藉由STEM證實硫元素確實鍵結在奈米金桿表面，而在TEM影像顯示奈米金桿受到高分子鏈層層之保護。將此PNIPAAm-GNR溶液進行紅外光雷射引導(808 nm)及細胞培養等測試。測試結果顯示，LSCT在各階段(PNIPAAm-COOH、PNIPAAm-SH、PNIPAAm-GNR)皆無太大之改變，都在35 oC左右。PNIPAAm-AuR溶液經過近紅外光(808 nm, 500 mW)照射15分鐘後，由於奈米金桿的表面電漿共振效應(surface plasmon effect)，溫度可從27 oC上昇至45 oC，此溫度上昇進而引發PNIPAAm的相變化；同時此溫度敏感性行為在經過5次循環，仍具有可逆變化。PNIPAAm-GNR複合材料此複合材料不但具有光熱轉換之效應，且具可逆性，並且明顯改善原奈米金桿之生物毒性，細胞存活率從原先之1.07 %提升至89.0 %。

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薄膜性質對蛋白質/多醣體混合液之掃流微過濾性能的影響

本論文旨在探討膜材結構對多醣體與蛋白質混合液之掃流微過濾的影響。分別使用孔徑為0.1μm之聚二氟乙烯膜(PVDF)、醋酸纖維膜(MCE)及聚碳酸酯膜(PC)作為濾材，對分子量為67 kDa之牛血清蛋白(BSA)與分子量為200 kDa之葡聚醣進行掃流微過濾，探討不同進料成分、掃流速度、過濾壓差以及膜材性質對濾速變化、擬穩態濾速、過濾阻力、各物質之分離效能以及薄膜結垢之影響。 由研究結果得知，過濾牛血清蛋白或葡聚醣之單成分時，使用PC膜皆能獲得最高濾速。過濾牛血清蛋白/葡聚醣之混合液時，使用MCE膜與PC膜時，濾速會隨著壓力與掃流速度之增加而上升，使用PVDF膜時，濾速會隨掃流速度之增加而上升，但會隨壓力之增加先上升而後下降。利用掃描式電子顯微鏡(SEM)觀察各種薄膜之結垢和阻塞情形，發現MCE膜與PVDF膜主要的過濾阻力來源為孔道內阻塞、膜孔縮小以及膜面上結垢層的形成；而PC膜主要以膜面上結垢層的形成和膜孔縮小為主要因素。另以共軛焦電子顯微鏡(CLSM)觀察牛血清蛋白與葡聚醣在濾膜中之結垢分佈，發現在PVDF膜以及MCE膜表面之結垢以牛血清蛋白為主；而在孔道內之吸附方面，MCE膜以葡聚醣居多，PVDF膜則以牛血清蛋白較多。利用液相層析儀(HPLC)分析濾液中牛血清蛋白及葡聚醣之含量以了解各薄膜之分離效能，發現三種膜之葡聚醣穿透率皆隨著壓力之增加而增加，牛血清蛋白則反而下降。而掃流速度增加，葡聚醣與牛血清蛋白之穿透率都隨之下降。若欲將BSA及Dextran分開，則可使用PC薄膜，操作在掃流速度0.3 m/s、過濾壓差 100 kPa下，兩者穿透率差異達約50%。而若是欲在濾液中同時獲得較多的BSA及Dextran，則可使用PVDF薄膜，操作在掃流速度0.1 m/s、壓力20 kPa，兩者之穿透率皆在70%以上。量測實驗後之薄膜孔徑，理論值與實驗值皆隨著壓力增加而下降。利用理論值計算膜結垢層之深度與厚度，發現壓力增加時，前者隨之減少；後者隨之增加。

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多行程順流式薄膜萃取器中質量傳送之改良型修正因子分析

本文主要探討薄膜萃取器中質量傳送速率之改良型修正因子分析。由於薄膜萃取器的質量傳送理論分析可類比於熱交換器的熱量傳送理論，因此利用熱交換器之理論基礎為架構來進行質量傳送系統之理論推導。其討論之要點有:單行程順流、雙行程順流、三行程順流及四行程順流四種的流動方式，而使用體積流率、質傳面積、分配係數和整體質量傳送係數等參數，來繪出方便使用的改良型修正因子圖表，因此，可以不必要使用到繁雜的疊代法，就可以很容易地計算出萃取速率。 理論結果發現:不論進料濃度大小，在四種行程中萃取率的高低，是四行程>三行程>雙行程>單行程。並且可得萃取率與能量消耗率的比較，以單行程為基準，萃取率大約可以提高30%；至於能量消耗率雖然隨著行程數的增加而提高，但其值仍不大。