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以奈米通道陣列結構探討分離不同長度DNA之物理機制

本論文研究主軸為利用先進奈米製程技術製作新穎的『人造奈米通道陣列結構』之元件，希望藉由此元件找到一種更為完整的解釋對於篩選不同長度之去氧核醣核酸(DNA)最有效率之方法與機制。 將傳統凝膠內錯綜複雜的結構視為多種大小不同的奈米和微米級通道互相交錯連接，利用去氧核醣核酸之持續長度(DNA-persistence length)及奈米通道孔徑大小之比例不同為出發點，製做三種不同奈米通道陣列結構：(1) 通道寬度和持續長度相當的50奈米通道陣列結構，(2) 通道寬度略大於持續長度的200奈米通道陣列結構，(3) 通道寬度約為持續長度10倍的450奈米通道陣列結構。藉由外加電壓的驅動及DNA在遇到不同寬度的奈米通道時，因為熵的變化及DNA內部彈性位能的改變會有所不同，故DNA在通過奈米通道時會有不同運動模式。 本實驗結果可分為三種：(1) 在50奈米通道陣列結構中，由於彎折DNA-persistence length需要克服其極大的內部彈性位能，此時DNA僅能以直線的型態通過通道，故較短的DNA具有較快的平均遷移速率，(2) 在200奈米通道陣列結構中，由於通道寬度大於DNA-persistence length，加上較長的DNA具有較大的表面積使得其接觸通道的機率增加，在外加電壓的驅動下，較長的DNA擁有較大的平均遷移速率，(3) 在通道寬度遠大於DNA-persistence length的450奈米通道陣列結構中，鬆持型態的DNA因為較短的DNA具有較小的截面積和通道接觸，而有較小的阻力使之具有較大的平均遷移速率。 本實驗不同於現有相關『利用人造結構篩選不同長度之DNA』的文獻在於不僅能觀察到DNA平均遷移率隨其長度增加而增加外亦觀察到相反的情形─DNA平均遷移率隨其長度增加而減少，後者是DNA在傳統凝膠電泳中的現象；在人造結構中能同時觀察到DNA平均遷移速率隨其長度增加而增加或減少是本論文和其它文獻僅能觀察到單一趨勢不同之處，故利用DNA-persistence length及奈米通道孔徑大小之比例不同為出發點，因為在不同比例大小情況下DNA在通過奈米通道時會有不同運動模式，除了藉此成功篩選不同長度之DNA外，本實驗在篩選不同長度DNA的分辨率比目前文獻記載內所使用的人造結構所得之分辨率來的高；本實驗的三種結果亦證明了不同長度DNA之平均遷移率和DNA-persistence length及奈米通道孔徑大小之比例不同而不同，以此觀點出發，提出在傳統凝膠電泳中，不同長度DNA之平均遷移率受通過凝膠中較小孔洞的難易度所影響，說明為何傳統凝膠電泳實驗中觀察到較短的DNA具有較高的平均遷移速率。本實驗以DNA-persistence length及奈米通道孔徑大小之比例不同為出發點，對於解釋在DNA分離技術中提出了一個新的觀點，使得在尋求篩選不同長度DNA最有效率之方法與機制的道路上更邁進一步。

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以角解析光電子能譜量測石墨能帶結構並以Tight-Binding理論模型描述

碳組成許多不同的物質，像是鑽石和石墨。但彼此之間最大的不同就是碳是導體而鑽石是絕緣體，原因就在於鍵結。鑽石中的碳原子彼此形成三維的sp3的共價鍵，而石墨在平面結構是二維的sp2鍵結的共價鍵，垂直方向自由的pz鍵結的金屬鍵形成 π 能帶，層與層之間微弱的凡得瓦力，使得石墨具導電性。 石墨的研究已經幾十年了。在1981年M. S. Dresselhaus和G. Dresselhaus以tight-binding理論模擬石墨的能帶以及A. Grüneis在2008年以TB-GW描述石墨的能帶。在我的論文當中，我將會探討以角解析光電子能譜量測石墨的電子結構。不同於石墨烯是二維的結構，石墨是三維的結構， z ̂ 方向的位置不同會影響石墨能帶的變化。對於石墨能帶中兩個 π 鍵形成的價帶隨著入射的光子能量不同，對應在 z ̂ 當中位置的不同，進而影響兩個 π 價帶之間分裂、合併的週期關係。並且以tight-binding理論描述兩個 π 價帶所形成的費米面。我主要的目的是以tight-binding理論模擬出一套tight-binding參數對於束縛能較大即為較遠理費米能階的價帶做出好的模擬；並且，以此參數對束縛能較小即為較靠近費米能階的價帶做描述，觀察在束縛能小的能帶描述的狀況。

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Bi2Sr2CoO6+δ單晶之角解析光電子能譜研究

層狀鈷氧化物Bi2Sr2CoO6+δ與高溫超導體材料Bi2Sr2CuO6+δ具備極為相似的結構。然而，將Co替換Cu原子後，Bi2Sr2CoO6+δ不再具備超導特性並成為一絕緣體，此一現象引起科學家廣泛注意。隨著氧含量的不同，Bi2Sr2CoO6+δ展現出豐富的磁變化。由於上述兩項原因，且價帶頂部(近費米能階處)的行為與上述所言之電磁特性息息相關，我們以角解析光電子能譜針對Tpeak~280 K和~150K的Bi2Sr2CoO6+δ的電子能帶結構進行研究，期望能觀察到Bi2Sr2CoO6+δ光電子能譜中價帶頂部的能帶色散現象。 近費米能階處的能態特徵主要來自Co-O 面的貢獻，根據角解析光電子能譜結果顯示，近費米能階之能態特徵無顯著色散行為，顯示出局限特性，此種現象與具備明顯色散行為的Bi2Sr2CuO6+δ極為不同。藉由探討不同入射光能量下的光電子能譜結果，我們觀察到靠近布里淵區中心在束縛能約6.0 eV處由Bi-O面貢獻的電子價帶的有效質量會隨入射光能量改變而產生變化，並利用此有效質量變化估算出Tpeak~280 K 的Bi2Sr2CoO6+δ之內位能V0約為13.5 eV。此外，我們所觀察到的有效質量變化週期為以倒晶格常數2π/c預期的結果的2倍，顯示出Bi2Sr2CoO6+δ沿著kz方向上的電子能帶將受到其雙層層狀結構的影響。在kx-ky平面上的色散關係研究中，我們觀察到沿著Γ→M→Γ"方向，EB~6.0 eV能帶上的有效質量小於沿著Γ→X→Γ'的結果。考量Bi2Sr2CoO6+δ材料內原子的鍵結方向，此現象顯示Bi-O的鍵結方向雖然排列不甚規則，但整體而言其在沿著Γ→M→Γ"方向形成了較連續規律的排列，致使電子較容易在此方向上移動。

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卷軸起瓦現象研究

將掛軸或手卷攤平舒展後，其邊緣會呈兩個半月形向上翻捲，稱之為「起瓦（Qi-Wa）」。它除了有礙美觀外，還會造成卷軸畫產生不可逆的變形，進而成為裂痕，讓顏料脫落等狀況，自從中國發展裝裱工藝一千六百多年以來一直困擾著藝術家們。但在過去裝裱師父及研究人員探討此問題時，總是將其歸因於氣候問題、保存條件、裝裱工序及制糊的方法等，而在本研究我們強調是由紙張塑性所產生的「內在曲率（spontaneous extrinsic curvature）」才是造成起瓦的主因。在實驗上我們發現起瓦高度會和紙張的長度、寬度、厚度以及曲率呈簡單的冪次關係，這亦可從分子動力學模擬（Molecular Dynamics (MD) simulation）和理論推導得到同樣的現象。由理論的暗示，我們歸納出幾種可以改善起瓦的方法，在真實的裝裱紙和分子動力學模擬皆證明其可行。而此類的捲曲問題不只存在於中國的卷軸畫中，在工業上也會遇到類似的問題，例如近年來熱門的可撓式面板、電子紙以及印刷太陽能板，同樣會因為捲曲而起瓦變形。

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物理式海水淡化

目前主流海水淡化技術有逆滲透法與多級閃化蒸餾法，這兩大主流有耗材與能源成本的負擔。他們的過濾或蒸餾的過程，阻礙流量、增加材料與能源的耗損。不容易大量低成本生產製造。 我們的物理式海水淡化，不過濾或阻斷水流，只改變 離子的分佈，故而 可以做出沒有耗材問題、低耗能與容易大流量製造的高價值海水淡化技術。 藉由電場可以穿透介電材料 的特性，我們使用介電材料將電極與海水隔絕，但電場依然可以穿透介電材料來移動離子、改變離子的分佈。如此可以不使用DC直流電流即可來移動離子，避免耗材污染、阻塞，達到低耗材、高流量的目的。只需在電場規範的低離子濃度小區域操作引取淡水，達到低耗能、低耗材的目的。 我們嘗試使用三種方法進行物理式海水淡化:DC、ACDC 與高頻不對稱偏壓方法。DC方法將家用電110V 變壓成10-30KV AC高壓後，再整流成直流偏壓輸入。ACDC方法，將10V，300KHz訊號產生器訊號，經過741OP放大器、Push- Pull電晶體對，以放大電流，再經鐵粉心變壓器放大電壓，半波整流，達到將2KV高壓電以26KHz共震頻率形態或加整流後以脈衝方式輸入。前兩種低頻方法，由於 淡化槽電容低，高電容性阻抗的關係，淡化影響只在淡化槽電極附近。第三種高頻不對稱偏壓方法，使用 任意波形產生器，設計15-5 MHz不對稱電壓、空氣蕊心變壓器、半波整流器，形成 不對稱 直流偏壓與交流共振電壓，以移動淡化槽電極表面與鹽液內部離子。以上三種方法的效應可歸納為吸引模式與排斥模式。 目前在單程20公分長的實驗淡化槽的淡化率為0.4%。藉由單程淡化率再提高與多程式製程，我們將可製造出可與現有淡化技術競爭的物理式海水淡化製程。藉由沒有耗材負擔、低耗能與高流量的優勢，將可贡獻於 協助 旱地復耕、沙漠復耕等農業運用，協助減緩地球暖化。 在運用方面，物理式海水淡化提供水源與可見光反光片相結合，運用於農業的旱地復耕、沙漠復耕。例如用回收鋁箔披護上熔融的回收透明寶特瓶材料，以避免鋁箔氧化，此鋁箔反光片可以協助為地面降溫、為土壤保溼。以 50%遮光率，復耕面積達到0.17倍的地表面積時，地表溫度可以降低 0.6 0C，回復工業革命前地表平衡溫度。並且復耕植物每年吸收、固化的二氧化碳，是人為製造的二氧化碳的兩倍。這是 目前最安全、最低成本的地球工程方法，以協助為地球降溫。 關鍵字: 海水淡化、溫室效應

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氮化物半導體電漿子奈米雷射之研究

半導體雷射的微小化是未來發展高速、寬頻、低功耗光運算器與光通訊系統的關鍵。尤其將半導體雷射的三維(3D)尺寸縮小至次波長等級，以與積體電路中的電晶體尺寸相匹配，更是當今光電科技的研究焦點。然而傳統半導體雷射受限於光學繞射極限，要能達到雷射所需的回饋機制，必須有至少光波長長度的光共振腔，相較於現今只有幾十個奈米的電晶體尺寸，有著一段不小的差距。在 2003 年，Bergman 和 Stockman 提出了 Spaser (Surface Plasmon Amplification by Stimulated Emission of Radiation，受激輻射引致表面電漿子放大)的理論[1]，提倡以表面電漿子 (Surface Plasmon)達成雷射所需的回饋機制來克服此困難。表面電漿子是透過激發貴金屬材料表面產生之自由電子密度集體振盪波，它可以在貴金屬與介電質界面的次波長範圍內有效地將耦合埸壓縮到奈米尺度。 本論文利用此概念開發一種可突破繞射極限的新型奈米半導體雷射: 以電漿子共振腔取代傳統的光學共振腔，成功的將雷射的元件體積縮小到遠小於光波波長的奈米尺度。此種電漿子奈米雷射與電晶體同為「金屬－氧化物－半導體」結構，未來將很適合用於奈米光子學之實際應用 。本論文中，我們利用原子層平坦的磊晶銀膜作為低損耗的電漿子傳遞平台，搭配5 nm的低折射率介電材料以及分子束磊晶技術成長的高光增益係數之氮化銦鎵/氮化鎵 (InGaN/GaN) 核殼 ( Core－Shell ) 結構奈米柱為雷射必須的增益介質; 由於所用材料皆具有極高品質的材料特性，因而可以成功實現最小的半導體雷射。這種新型雷射結構所需的回饋機制:由於銀的表面電漿子共振頻率在可見光波段，當氮化銦鎵受激發出可見光時，兩者間會形成光子與電漿子的耦合態，以構成雷射必需的回饋機制，並將電磁波能量有效地侷限在中間等效折射率較低的介電層內。不同於過去文獻之多晶結構的銀膜(嚴重的電漿子散射及損耗)必需由高功率脈衝雷射激發的奈米雷射 ，此研究首次揭露以極高光增益係數 (10,000 cm-1) 的全彩發光氮化物半導體增益介質搭配上低能量損耗的電漿子共振腔，實現了可以連續波 (Continuous Wave) 的方式運作且具有極低的閥值並可於液態氮環境下工作，尺寸可比擬電晶體的半導體奈米雷射。此外，雙光子相干實驗也首次證實了此類電漿子雷射的雷射光具有時間同調性。模擬結果並指出，金屬歐姆損耗26% 的能量，32%能量輻射入矽基板，14% 的能量以遠場雷射光形式釋放，28% 能量於銀膜表面以近場(near-field)的同調表面電漿子波存在。其中我們直接觀察的量值只有遠場雷射光。結合時間同調性證據可間接推衍得此元件同時存在近場的奈米受激輻射表面電漿子放大源 (nanospaser)。特別的是，本論文亦實驗證實了氮化物半導體本身優越材料特性，此材料在光電元件方面具有相當高的應用潛力: (i) 電性:氮化鎵(GaN)已證實可成功製作p型及n型摻雜,並具有良好的二極體電性。(ii)光性: 氮化銦鎵(InGaN)合金是一個發光波長可連續調控的寬能隙半導體,其發光波長可涵蓋全可見光波段。結合此光電特性，我們可利用奈米柱結構實現真正的多彩發光次波長光源。其遠程的發展目標是將此雷射運用於光運算系統以取代目前電晶體為主的電運算系統，理論預測其運算速度可提升1000倍[2]。此外，透過將光子元件尺寸縮小到與電晶體相仿，可促成在單一矽晶片上整合電漿子及奈米電子元件的發展平台拓展其實用的價值。結合氮化物半導體的優越光電特性以及搭配上低能量損耗的電漿子共振腔，研發電激發光的奈米雷射來取代現有的光激發奈米雷射為當前的主流課題，可為未來發展積體整合型高速、寬頻、低功耗光世代科技有所助益。另外，在生物醫學應用上也可發展超高解析生物影像。在半導體雷射問世後的五十年後，本研究成果寫下一個全球最小的半導體雷射的紀錄，並證實雷射微型化將不再受制於共振腔的光學繞射極限。

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利用掃描穿隧電子顯微鏡研究鐵硒碲晶界並同時利用超導量子干涉元件與掃描穿隧顯微鏡掃描鈮與鑭鈣錳氧化合物

本論文包含兩部份的研究。第一部份使用穿隧電子顯微技術(STM)來研究鐵硒超導體薄膜的性質。我們使用雷射濺鍍技術，在氧亞鎂基板上成長了彼此夾著45度角的鐵硒碲薄膜，並利用STM發現其在靠近晶界處，鐵硒碲的超導能隙從1.78電子伏特變化到18.6電子伏特。因為在晶界處，相鄰兩晶塊的相互擠壓而產生相當大的應力，這隱含著在邊界處的應力會提升超導體的超導能隙。 在第二部份中，我們發展出能同時掃描磁場與表面原子形貌的技術，我們稱之為SSTM。眾所周知，掃描超導量子干涉元件具有很高的探測磁場靈敏度，而掃描穿隧電子顯微鏡有極高的空間解析度與電子能態的解析能力，因此他在超導特性上的電性分析是一個強而有力的工具。所以，我們新發展出來的 SSTM在電性與磁性上同時有很好的空間解析能力與微小訊號的的攝取能力，能分析樣品表面磁場和電性的相關性。我們除了介紹儀器的架設過程，也用之於鈮超導體與超巨磁阻鑭鈣錳氧化合物上的研究，各取得了一些有趣的結果。發現鈮超導體在外加磁場下，其超導能隙隨著靠近侷限磁場處會產生變化；也發現鑭鈣錳氧化合物在均勻的外加磁場下，會有磁波紋的產生。雖然產生這現象的原因還未十分明瞭，但是已可看出SSMT是一個研究新物理與新材料的有力工具。

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鑭鈣錳氧/鉛介面之電性量測

本篇論文目的為找尋因長程鄰近效應(Long range proximity effect)所引發的三重態超導性(triplet superconductivity)。實驗中使用含5%銦(In)的鉛(Pb)作為超導端，以及鑭鈣錳氧(La0.67Ca0.33MnO3)作為鐵磁端，過程中運用黃光微影技術使鑭鈣錳氧與鉛做成結(Junctions)。我們在溫度270 K到4.2 K的範圍內對三個樣品與其上的結做電性的量測。在量測電阻與溫度的關係(RT)時，我們發現結的電阻行為由類絕緣體轉變為導體的轉變溫度(TMI)都低於樣品上的鑭鈣錳氧的轉變溫度。而量測微分電導對施加偏壓關係圖時，樣品中有兩個結的結果在定性上都與理論計算相吻合。但在其中一個樣品上的兩個結在小於鉛超導能隙的範圍(約0.5 mV)有類似超導能隙的結構，這個發現使我們推測鉛超導藉由長程鄰近效應引發鑭鈣錳氧內的三重態超導性。

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類拓樸絕緣體之合金薄膜的自旋、電子與晶格結構研究

過去的研究中發現鉛(1×1)薄膜在低溫時可以以單一晶域（Domain）平整成長在金/鍺（111）-(√3×√3)R30°的表面上，在這個研究中更進一步利用退火（Anneal）到室溫的方法，使潤濕層（Wetting Layer）中部分的金與鉛薄膜鍵結，在表面形成鉛金合金薄膜。 藉由改變光能量，我們區別了這個材料角解析光電子能譜（Angle-resolved Photoemission Spectrum, ARPES）中能帶的表面或塊材的特性。等能量面成像（Constant Energy Mapping）測量也使我們了解合金薄膜的表面態與基底、潤濕層、鉛薄膜、合金薄膜自身表面結構間的關係。 ARPES顯示合金薄膜的表面態表現出線性的色散關係，一般被稱為迪拉克錐（Dirac Cone）。材料能帶結構中的迪拉克錐在近年的許多研究中都顯示會有自旋結構，自旋解析光電子能譜（Spin-resolved Photoemission Spectrum, SRPES）也證實了這個薄膜的表面態在能帶結構表現出獨特的自旋與動量的相關性。 在這篇論文中我們也提出了室溫下摻雜金來更穩定有效率製備這個鉛金合金薄膜的方法。藉由一點一點摻雜少量的金，我們可以研究鉛金合金薄膜的成長過程。在成長過程中，ARPES的不同表面態消長以及低能量電子繞射（Low Energy Electron Diffraction, LEED）圖形的繞射亮點強度變化，提供了求解鉛金合金的結構中鉛、金比例的方法。

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鐵硒碲與金的C軸方向穿隧元件中電導能譜與超導能隙結構之研究

我們將雷射濺鍍法成長出來的鐵硒碲薄膜製作成C方向的鐵硒碲-金穿遂元件，並研究分析該元件的電導能譜。實驗中，當量測的溫度低於鐵硒碲的超導溫度時，除了明顯的ZBCP現象產生外其它的類似超導能隙的結構也隨著鐵硒碲的超導特性而產生。由於這些結構隨著磁性以及溫度的變化，有著相應的反應，該結構可以被認定為與超導特性有關連。透過extended BTK理論的計算，我們的實驗結果可以被模擬出來，鐵硒碲的兩個超導能隙大小在兩個樣品中分別為4、6meV以及7、10.5meV。雖然兩個樣品上看到的數值有差異，不過兩個超導能隙的比例均為1.5。在更高偏壓的區域，我們還發現了另一個大結構的類超導能隙結構。除此之外，我們還發現了通氧可讓鐵硒碲薄膜的超導特性變好的結果。