清華大學物理學系學位論文
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全篇論文首先研究雙三角架系統的理論，接著提出實驗數據，率先驗證自旋子慢光的理論並且利用光儲存的方式展示最新的應用方向。電磁引發的透明(EIT)是一個量子干涉的現象，使得一個光子即使本身處在共振頻率上，也可以完好的通過一個介質，或者也可以說介質對它而言是完全透明的。然而，因為很大的色散效應，這顆光子的群速度驚人的減慢了。基本的模型的系統是由一道探測光和一道偶合光驅動的能階系統，其中只形成單頻的探測光。我們進一步擴展基本的結構，在其中添加一個激發態和一個基態，形成一個五能階組成的雙三角架系統，有兩道探測光和四道偶合光等六道光與相應能階共振。因為六波混頻的效果，在雙三角架系統中的慢光，其探測光的能量可以從一道轉換到另外一道，其中的效應可以類比於自旋系統中的自旋向上和自旋向下之間的轉換關係。 在理論上我們研究這個雙頻率分量的自旋子慢光，而且進一步和能階和能階下的系統比較。在雙三角架系統中，道偶合光的相對相位可以改變波向量(wave vector)；在相位為時，使介質中兩個傳遞的模態都據有EIT透明的效果。可以從兩道探測光的輸出能量的震盪現象得知這兩個傳遞的模態的干涉行為。 更進一步，我們在實驗系統上利用雙光子失諧(two-photon detuning)頻率的調變，觀察到上述的震盪行為。我們存自旋子慢光到介質中，發現雙三角架系統就像是一個干涉儀，可以應用在頻率上的精密測量。我們也展示一個可能的雙色光量子位元的暫存器或調變器的應用。我們的研究工作在EIT領域上開拓了一個重大領程碑，為量子光學的應用的開啟更廣的發展方向。
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本文主要包含三個部分，多共振腔系統、藍寶石X光共振腔及建置時間解析繞射系統，並對各部分理論基礎、實驗架構與實驗結果等，依序介紹。 在X光共振腔研究中，我們嘗試將多組共振腔集合成一多共振腔系統。而由兩組共振腔組合而成之三單晶板共振腔，我們成功量測到三單晶板共振腔之等效共振能譜，該能譜於背向繞射發生之區域間，僅包含單一共振鋒，且其鋒寬僅 0.79 meV。 由於藍寶石單晶擁有優於矽單晶之繞射特性，因此我們嘗試了藍寶石單晶X光共振腔之實驗。雖然藍寶石單晶內部的晶體缺陷以及共振腔外型的偏差造成藍寶石共振腔之共振效率下降，我們還是成功的量測到藍寶石共振腔的共振能譜，而所對應之 finesse 值約為 1.92。 而本文章亦對已建置完成之時間解析繞射實驗系統，包括儀器配置、時間控制流程等諸多細節進行介紹。除此之外，我們亦使用 GaAs(004)進行時間解析繞射實驗之測試，其結果顯示時間解析實驗系統可以確實運作。
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La_0.5 Sr_1.5MnO_4在低溫下(230K以下)Mn原子會形成電荷有序排列，以及電子軌域有序排列。此外，晶體會產生姜-泰勒形變。此形變與軌域有序排列在沿著[1 1 0]方向的週期皆是2|a+b|，因此我們有機會利用共振繞射實驗方法量測到 (h/4,h/4,0)，h為奇數的繞射。而本研究將入射光能量調控在錳K-edge吸收邊(6.556keV)附近，利用複繞射方式測量以 (h/4,h/4,0)為主繞射面，[1，-1，0]為參考方向的φ掃描(Renninger-scan)，並用兩種不同形變型做理論分析。 本實驗地點在國家同步輻射研究中心(NSRRC)07A光束線完成，量測La_0.5 Sr_1.5MnO_4以主繞射面(3/4，3/4，0)、(5/4，5/4，0)及(7/4，7/4，0)的多光共振繞射，觀察其低溫下姜-泰勒形變模式。實驗上我們有 (h/4,h/4,0)的兩光共振繞射，且其測量到複繞射峰都是Umweganregung type，理論分析上採用兩種形變模式與實驗結果做比較，而兩者計算上的兩光繞射異常精細結構(DAFS)在共振能量附近都有強度增強的共振效應，皆與實驗結果符合。但其中一種模型在複繞射峰的計算上較不符合實驗所觀察到的情況，因此透過分析結果與實驗比較，我們可分辨出低溫下此兩種形變模式何者較符合實驗結果。
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因為獨特的蜂巢狀對稱性排列，使得二維結構材料例如石墨烯有許多奇特及引人注目的特性。若由矽原子所組成的二維結構一般被稱為矽烯。但是自從在銀(111)基板上成功地沉積出矽烯以來，在之前的研究中不是使用矽烯的單位向量就是使用銀基板的單位晶格來描述矽烯的成長結構。 我們使用低溫掃描穿隧式顯微鏡(LT-STM)、X射線核心層光電子能譜(XPS)以及第一原理的密度泛函計算(DFT)來研究矽烯成長在銀(111)晶面上的成長模式與結構變化的一連串過程。我們的結果首先證實了在成長單層矽烯時，根據成長環境不同矽烯的確存在許多不同的樣貌結構，而且矽烯與銀(111)基板晶格之間存在有一定程度上的關聯。 在初期矽烯成長在銀基板上，矽原子都集中吸附在銀(111)晶面的上層平台而形成暫穩態的條狀結構，這些條狀結構顯然是由於銀原子被拋射出來所形成的。而且經由仔細分析STM影像之後，我們發現矽烯成長晶面邊界上有特殊的排列結構以及莫利雲狀圖紋有著不同於之前所發現特殊的角度，這些證據都隱約暗示著矽烯附蓋層與銀基板間不必然具備重合的關係。為了使我們的假設得到驗證，第一原理基於密度泛函的計算中表明，針對矽烯對銀(111)晶面的平移位移結合能的能障在每個矽原子約為0.02-0.06電子伏特。而熱能的影響在溫度230 ℃時極有可能可以克服這個位能障。此外，X射線核心層光電子能譜實驗中，單層與多層的矽烯成長下的束縛能變化，也提供另一項證據來驗證矽烯的成長模式與變化過程。 本論文共分為六章，大致編排如下：在第一章簡介研究背景與動機，包含最近在矽烯這個領域所得到的重大進展、發現以及挑戰等。第二章則介紹了實驗技術的方法與操作原理，例如超高真空技術、低溫掃描穿隧式顯微術和X射線光電子能譜。針對基板尺寸及蒸鍍源製作也有詳細地描述。與此同時，理論計算中關於密度泛函的原理、計算推導與物理上的應用會在第三章中詳細地描述。接著在第四及第五章中將分別針對自立式矽烯與矽烯成長在銀(111)晶面上的實驗結果與理論計算等作詳細分析與討論。在第五章中，為了釐清矽烯在銀(111)晶面上的結構變化與成長模式，我們不只提出了STM 與XPS的實驗結果，也運用了第一原理的密度泛函計算來更深入的研究成長相變。最後在六章中總結了這本論文的主要貢獻，首先闡明了隨著矽原子覆蓋率的增加使得矽烯在銀(111)晶面上的結構相變過程，再者我們認為矽烯附蓋層與銀基板之間不用符合一致相對應的關係。
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量測材料的介電特性在各行各業中一直是一個很重要的議題，舉凡電子、通訊、導航、食品、醫藥、傳統工業等，均須使用介電質，應用介電質當然不可避免要得到介電質的特性，以妥善利用與設計所需元件。 本論文以TE01模式反射法於32GHz ~ 40GHz頻段下量測材料介電特性。理論上，利用TE01模式的特性，將量測系統簡化為均勻波導管中，一端封閉，並於封閉端平整地塞入欲量測的樣品，再以單一模式(TE01)分析此系統，來得到樣品的介電特性。 實驗上，量測鐵氟龍(Teflon)的介電特性，本法在實驗量測上與模擬的結果差不多，在介電係數的量測上均有4 ~ 5%的誤差率；而介電損耗則因選擇的樣品損耗太小，無法得到較精確的數值。 量測介電質的方法有很多，此法相較於其他方法，具有樣品製備容易、實驗架構簡單的優點。
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High quality topological insulator (TI) Bi2Te3 thin films were grown on Al2O3 (0001) and SrTiO3 (111) substrate by molecular beam epitaxy. During the deposition of Bi2Te3 on Al2O3 (0001) substrate, very sharp reflection high-energy electron diffraction (RHEED) pattern with clear Kikuchi lines was observed at growth temperature of 340°C. The surface morphology was analyzed by atomic force microscopic (AFM), and the size of triangular shaped domains is approaching to 2μm, due to a 2D layer by layer growth mechanism. The normal scans of a 4-circle x-ray diffraction indicated that the c-axis of the epitaxial film was full strain relaxed. We have employed x-ray photoemission spectroscopy (XPS) and synchrotron radiation angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) to characterize the chemical composition and the electronic structure. The evolution of the band structure with chemical composition is suggesting that Te plays the roles of the donors in the intrinsic doping for this TI materials. Based on the Te/Bi composition ratio calculated from XPS analysis, the ARPES images is explained in following; the higher content of Te, the deeper of the Dirac points (DP) are buried below the Fermi level. Furthermore, the doping level may be tuned by the Te: Bi composition. In varying the Te/Bi flux ratio from 14 to 25, we found the lowest doping level was achieved when the flux ratio was held at 20, according to both ARPES and Hall measurements. On the other hand, high quality Bi2Te3 epilayer prepared on SrTiO3 (111) (STO) was achieved by introducing ~1 nm thick Bi2Se3 seed layer. The TEM image reveals a full epitaxial structure of Bi2Te3 film and Bi2Se3 seed layer down to the first quintuple layer. Furthermore, the crystallinity of the Bi2Te3 film and Bi2Se3 seed layer has been characterized by both RHEED and XRD. The in-plane lattice constant of the Bi2Se3 seed layer was found to be full strain relaxed. The in-plane crystallographic orientation for the Bi2Te3/Bi2Se3 on STO (111) layer-by-layer structure has been well studied and was found with following relationship: 〖[100]〗_(Bi_2 Te_3 )∥〖[110]〗_(Bi_2 Se_3 )∥〖[11 ̅0]〗_STO or 〖[110]〗_(Bi_2 Te_3 )∥〖[110]〗_(Bi_2 Te_3 )∥〖[11 ̅0]〗_STO. The diffraction pattern of Bi2Te3 film was found having an additional set of peaks due to deviation from the original growth orientation by 60° for Bi2Te3 (0 1 5), likely due to the formation of twin boundaries.
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這篇論文大略包含兩個部分。在第一部分我們討論光晶格中的玻色子的量子相,主要是使用量子蒙地卡羅的數值方法。冷原子在光晶格中的實驗提供了一個模擬凝態材料系統的可能性,其系統是乾淨且受良好控制的,我們主要關注兩類玻色子的系統,其中會出現有奇特的相。例如配對超流以及配對超固體。在第二部分我們以量子蒙地卡羅為基礎提出了一些數值方法來計算強關聯系統中的糾纏性質。利用複製品技巧,我們藉由計算雷尼熵來重建糾纏譜。另外我們研究了部分轉置密度矩陣的蹟數,是個與混合態糾纏的測量—負值—相關的量。下面我們簡短的總結每一個章節。 在第一章我們非常簡短的簡介冷原子系統以及它與量子蒙地卡羅計算之間的關係。 在第二章我們回顧路徑積分表相的蒙地卡羅方法。我們專注在方向性蟲演算法,是一個對玻色子以及自旋系統都很有力的方法。這個論文裡的其他方法—包括兩類玻色子、糾纏譜、以及部分轉置的計算—都是基於這章所介紹的演算法衍伸的。 在第三章我們討論兩類玻色子在方晶格中。我們展示出異類間的吸引力以及同類間的排斥力能使系統形成配對超固體,其中對角線的固體序並存於非對角線的配對超流序。我們表徵了超固體到其他相的量子相變以及溫度相變。我們發現從配對超固體到雙超流的相變是個一階相變且沒有任何中間相。另外,配對超固體的融化過程分為兩階段。首先配對超流經過一個 KT 相變被溫度摧毀,然後是固體序經由 Ising相變的融化。 在第四章我們提供了一個新的方法,利用量子蒙地卡羅重新建立量子多體系統的部分糾纏譜。此方法原則上能用在二維或更高維度。此方法建立在複製品技巧上,來計算粒子數解析的約化密度矩陣的 n 次方的蹟數。利用這些資訊我們使用多項式解根重新建立了前 n 個糾纏譜的譜帶。我們演示我們的方法在一維的延展玻色哈伯模型,能解析出Haldane 絕緣體的糾纏譜中的亞簡併。整體來說,這個方法能讓我們重建出最大的幾個本徵值。 在第五章我們設計了一個蒙地卡羅方法來計算有限溫度下部分轉置約化密度矩陣的某次方的蹟數。這個量能用來建立一些與負值有關的尺度不變量。負值是一個能真正測量一個線段中的兩個區段的糾纏的量。具體來說,我們討論了在一維硬核玻色子模型下的幾個尺度不變的結合量。對於兩個連接的區段,我們展示了異常的有限尺度修正,顯示了周長與填滿相關的震盪的奇偶效應。在大尺度下我們得到與保角場論的計算完全符合的結果。另一方面,對於兩個分開的區段有限尺度修正較為嚴重,而保角場論的結果只能在取極限下被得到。同時我們的證據也顯示了修正的指數項與互訊息的修正是一樣的。另外我們研究了一維玻色子模型的超流相。在此系統中有限尺度修正較小,稍大系統的量子蒙地卡羅的結果已經能良好的符合保角場論的計算。
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H_3^+分子離子是由三個質子及兩個電子所組成的三原子分子，因其簡單結構，對於三原子分子系統它提供一個理論計算的檢驗基礎。在早期的宇宙中，H_3^+會冷卻星際環境，在第一個星球的形成中扮演了重要角色。H_3^+在宇宙中會和碳與水分子發生反應，進而生成碳水化合物，在生命的起源也是不可或缺的元素之一。透過高解析度的光譜測量可以提供給理論計算更精確的數值，在未來中能為分子理論計算、行星科學、及天文觀測上帶來應用與發展。 到目前為止，大部分H_3^+躍遷的是利用速度調制光譜方法觀測，以中性氣體之吸收譜線校正頻率，準確度約150~300 MHz。最近，我們實驗室及McCall研究群分別觀測H_3^+的飽和光譜，德國Schlemmer研究群利用離子井觀測的低溫(約10 K) H_3^+的光譜，使用光頻梳可以將躍遷頻率的準確度推進至小於1 MHz。這些方法具備非常高的準確度，但系統較複雜、訊號較小，不太適用於弱的吸收譜線。本論文中，我們利用速度調制法來偵測H_3^+分子離子的振動轉動吸收譜線訊號，並藉由光頻梳系統來測量躍遷頻率，期望能提昇H_3^+分子離子弱吸收譜線躍遷頻率的準確度。 我們的鈦藍寶石(Ti:sapphire)光頻梳系統的脈衝重複率及偏差頻率皆鎖相至全球定位(GPS)調控的銣原子鐘，長時間下其穩定度高達〖10〗^(-12)，主要用來量測波長為500~1100 nm可見光到近紅外光的絕對頻率，在計數器的gate time為1秒時，脈衝重複率及偏差頻率的標準差分別為2 mHz和10 mHz。我們以碘分子R(56) 32-0 a_10譜線來校準光頻梳，量測的結果與CIPM給定標準值差異小於17 kHz。 我們使用的光源為Ti:sapphire雷射及Nd:YAG雷射重合打入PPLN晶體產生的差頻(DFG)光源。為了提高速度調制吸收光譜訊號之訊噪比，我們將DFG光分成兩束，反向射入交流放電管中，再分別利用不同偵測器收集光訊號，將兩偵測器的訊號相減可使訊號增加並減少雜訊，且如此得到吸收譜線訊號之零點相較於單方向的方式，更接近譜線中心。對於H_3^+之R(1,0)譜線，我們測量的值與McCall研究群所測量的值相比，差異約∆ 1.5 MHz。 未來我們將改進Ti:sapphire OFC和PPLN DFG光譜的鎖頻的準確度，並檢驗弱吸收譜線的測量準確度，最後我們將廣泛地量測H_3^+的弱吸收譜線。
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合成同調多色光雷射達到電場波形控制是正發展中的同調控制技術，已有相關的理論與實驗在探討以雙色光或三色光的波形合成對於提高高階諧波產生的轉換效率以及提高截止頻率的作用。相較於在XUV波段的高階諧波，在紫外光到近真空紫外光波段的同調光源，對於光譜學、光化學及雷射加工等應用亦是十分重要的。本論文即在於運用同調三色光的波形控制與惰性原子氣體之間於非線性光學中諧波轉換控制之研究。 我們使用窄頻Q-開關Nd:YAG雷射的基頻光(1064 nm)、及其共線產生之倍頻光(532 nm)和三倍頻光(355 nm)作為同調三色光源。運用強度及相位控制器來調制這三道光之間的相對強度與相對相位，藉此控制三色合成光的波形。我們研究了控制下的電場波形在與惰性氣體介質的作用中對於較產生高階諧波的影響。在三色光與惰性氣體的三階非線性作用中，可產生第四到第九階的較高階諧波。其中第四與第五階諧波各有三種包含了和頻(ω_n= ω_i+ω_j+ω_k)及四波混頻(ω_n= ω_i+ω_j-ω_k)的產生過程。第六與第七階諧波各有兩種和頻的產生過程。第八與第九階諧波則各只有一個和頻的產生過程。在模擬部份，我們以強聚焦的三色光高斯光束來模擬產生五階諧波，並深入探討這些不同產生過程彼此之間的強度與相位和驅動作用的三色光的相對強度及相位之間的關係。我們模擬了以氬氣作為非線性介質時各階諧波產生的轉換效率。 在實驗方面，我們使用氬氣作為非線性介質，進行了三色光波形控制對第五階諧波產生的初步研究。實驗結果與模擬結果大致吻合。此結果表明了能以三色光控制較高階諧波的產生，同時驗證了以多色光產生更高階諧波，並控制其合成波形的可行性。
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