清華大學材料科學工程學系學位論文
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近年來，奈米技術研發以及材料的開發逐漸在高科技產業中成為不可或缺的一部分。由於奈米線的形狀特性，並且可結合不同的元素而得到有別於塊材的獨特性質。如此多變的物理特性使得奈米線的應用研究變得廣泛而多樣化。本篇論文主要在研究不同結構的氧化鎳奈米線和其特性應用，當中包括探討核殼結構中鐵磁層(鎳)和反鐵磁層(氧化鎳)之間磁交互耦合力和形狀異向性如何相互影響造成磁矩結構改變以及多層膜式鉑-氧化鎳奈米線在電阻式記憶體上的應用。 首先我們探討一維核殼奈米結構中鐵磁-反鐵磁的界面耦合現象，觀察核殼奈米線中鐵磁層(鎳)和反鐵磁層(氧化鎳)之間磁交互耦合力和形狀異向性如何相互影響造成磁矩結構改變。鎳奈米線由於形狀異向性的影響，其易軸會平行於長軸方向。然而，我們發現在核殼奈米線中會產生額外的水平異向性和形狀異向性相互競爭造成易軸的轉向。此一水平異向性的來源可能是由於鎳以及氧化鎳界面的磁交互耦合力造成界面上鐵磁磁矩的重排。利用微磁學模擬所得到的結果，我們發現當改變奈米線的粗細度，可以改變兩種異向性的競爭情況，而讓奈米線的磁矩結構產生渦漩性、螺旋性以及同調性逕而影響到磁阻的改變。 另一方面，在電性上探討多層膜式鉑-氧化鎳奈米線在電阻式記憶體上的應用。藉由鉑插入層，可以改變氧化鎳電阻式記憶體元件的長度，而達到縮小操作電壓，改善電壓分布的情形。此外，我們利用施加脈衝電壓的方式，得到多重阻態的結果。從實驗結果推測其傳導機制主要為電洞跳躍傳導。氧化鎳的電動傳導特性主要是因為鎳原子和氧原子之間呈現非化學計量比的現象。因此當我們施加電壓於氧化鎳中，氧離子會重新分布使得電洞濃度的改變，造成多重電阻態變化。 本論文藉由改變奈米線結構，討論奈米線元件的應用可能性。在磁性應用方面可藉由調變磁性交互耦合力控制磁矩結構；在電性應用方面，除了奈米線元件展現出優異的阻值轉換特性外，還能幫助了解阻值轉換背後的傳導機制。相信此研究結果將有助於奈米元件的應用與發展。
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展望未來半導體產業發展，元件尺寸持續縮小至15nm以下，高介電常數的閘極氧化物其介電係數需高於30以上，並且需高載子遷移率的通道材料取代使用SiO2/Si系統。另外，高介電常常數介電材料及三五化合物半導體也必須要能夠被整合在Si上。 本論文的研究主題分為三個部分: 一、在矽基板上，利用MBE成長的高介電氧化鉿薄膜作為基板，可以減少濺鍍成長氧化鉿時介面層的生成。高解析度穿遂式顯微鏡（High resolution transmission electron microscopy, HR-TEM）證實使用高介電氧化鉿薄膜作為基板介面層厚度(9 Å)，較直接在矽基板成長介面層厚度(19Å)減少一半的厚度。以高介電氧化鉿作為基板與直接成長在矽基板的電性結果分別顯示介電值（dielectric constant, κ）為12.8和11.4、電容等效厚度(capacitance equivalent thickness, CET) 為1.8nm和2nm、漏電流密度為8.1x10-7A/cm2 and 3.8x10-3A/cm2。良好的電性結果顯示串連在氧化物和半導體的低介電層大幅減少。 二、利用濺鍍方式在氧化鉿(HfO2)摻雜鈦(Ti)，由於氧化鈦擁有高介電係數約50-80，在氧化鉿裡加入鈦，可大大提升薄膜的介電係數。分別以矽晶圓和MBE成長的高介電氧化鉿薄膜為基版，將HfO2摻雜鈦Ti成長在其上，來進行研究。高解析度穿遂式顯微鏡（HR-TEM）證實使用高介電氧化鉿薄膜作為基板介面層厚度(8Å)，直接在矽基板成長介面層厚度(12 Å)。以高介電氧化鉿作為基板與直接成長在矽基板的電性結果分別顯示介電值（κ）為21.4和13.4、電容等效厚度(CET) 為1.6nm和2.2nm、漏電流密度為2x10-2 A/cm2 and 0.31A/cm2。 三、氧化鋁(Al2O3)/氧化鎵與氧化釓(Ga2O3(Gd2O3))/砷化鎵銦組合(In0.2Ga0.8As)經850oC高溫退火後，成長鋁和鎳當電極。由高解析度穿遂式顯微鏡分析得知氧化物層經高溫退火後仍維持非結晶性(amorphous)，氧化物和半導體介面非常清晰。電性方面，在電容電壓(capacitance-voltage)特性上，表現出很小的頻散(frequency dispersion)，顯示費米能階在整個能帶隨著閘極電壓而自由調變；在同一金屬電極的條件下，平帶電壓(flat band voltage)不隨頻率改變，若換成另一種金屬電極，平帶電壓仍不隨頻率改變，顯示出平帶電壓只有隨著金屬的功函數(work function)在改變， 代表在金屬和氧化物介面上費米能階是自由的不會被釘拴(Fermi level unpining)。此外，我們推導不同電極在p-型和n-型電容上臨界電壓(threshold voltage)，與準靜態電容電壓(quasi-static CV)觀察之結果相當吻合。
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具有多模態共振之複合超材料(Composite metamaterials)豐富了材料本身的電磁特性，因此可以達到較複雜的光學功能以創造出具有實際光學應用價值的超材料。在這本論文中，第一個研究主題呈現了具有右手與左手電磁波特性的雙手超材料(Two-handed metamaterial)。在此，我們引進了兩種共振模態：磁偶極共振(Magnetic-dipole resonance)與類駐波腔體共振(Standing-wave-like cavity resonance)至單位結構上，用以產生右手與左手性質的電磁響應。延伸此一成果，在第二個研究主題中，我們組合了兩種不同類型的共振結構，藉此引入更多共振模態，用以組成複合超材料；並根據此複合超材料製造出兆赫波頻段的超寬頻帶通型濾波器(Ultra-broadband bandpass filter)，其頻寬可達0.5 THz，而厚度僅有38.4微米，因此可以整合在兆赫波光學微系統上；另外，我們也利用數值模擬方式證明，藉由調整其複合超材料的結構參數，使之搖身一變成為雙通道帶通型濾波器(Dualband bandpass filter)。在第三個研究主題中，我們也利用了另外兩種不同的共振結構來形成複合超材料，並整合其對於偏振光的轉換性與選擇性這兩種截然不同的電磁響應，設計出超薄型光偏振轉換器(Ultrathin polarization rotator)。此超材料光偏振轉換器之轉換效率高達97.7％，而其厚度僅有50.4微米，為相同功能之半波長石英波片的60分之一，大大縮小了元件的體積。這些以複合超材料製作之光學元件不僅擁有絕佳的性能，而在重量與體積上也更顯輕盈。這些優勢皆證明了具有多模態共振之複合超材料在光學元件與系統的應用上極具發展潛力！
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為了因應16奈米互補式金氧半技術的需要，在既有的矽半導體外，鍺半導體因為具有較高的載子遷移率而成為很有潛力的材料。高性能鍺金氧半元件必須同時達到極佳的高介電氧化物與鍺間的界面以及很低的等效氧化物厚度，然而因鍺本身有著不好的原生氧化物，使得要達成極佳的高介電氧化物與鍺間的界面變得十分困難。此研究利用在超高真空下直接沉積高介電氧化物於鍺上來製作金氧半元件，在沒有顯著的鍺擴散與界面層形成的情況下，達到氧化物的高介電常數與絕佳的氧化物與鍺間的界面。 在此論文中，分子束磊晶成長的氧化釔與氧化鎵(氧化钆)應用在鍺金氧半元件的製作。各樣的分析，包括化學、結構與電性都進行以了解此閘極層與界面。經由適當的退火與氟處理後，此鍺金氧半元件展現極高的特性，像是絕佳的電容-電壓特徵、低界面缺陷密度(1011 cm-2eV-1)、低漏電(小10-8 A/cm2)與高氧化鎵(氧化钆)界電常數(14到16)，這些都說明了此氧化物與界面的高品質與高熱穩定性。 進一步地，在金氧半場效電晶體中(線寬約1μm，等效氧化物厚度3.8 nm)，飽和電流密度、最高電導值與電洞遷移率分別高達496 μA/μm、178 μS/μm、389 cm2/V-s。當再降低氧化物厚度後，等效氧化物厚度則更小至約1.38 nm，伴隨著有系統的電晶體性能增益，使得飽和電流密度與最高電導值分別更達到約800 μA/μm與423 μS/μm，而電洞遷移率仍維持約300 cm2/V-s。氧化鎵(氧化钆)極佳的可微縮性以及其對於鍺表面鈍化的能力，使其具有相當的潛力在下世代鍺通道金氧半元件上被應用。
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Sm-Co系列永磁材料以極高的磁能積和居禮溫度，擁有良好的磁性質與溫度穩定性，在電機工業和微機電工業上受到矚目。在其磁性質中，磁晶異向性會影響矯頑磁場，進而決定磁能積的大小，在工業上是一重要的參數。實驗上須將樣品細化成粉末量測磁晶異向性場，某些介穩態樣品如SmCo7，會在細化過程中分解成其他穩定態。基於實驗量測上的困難，理論模擬計算是得到磁晶異向性一個很好的選擇。 本研究以第一原理密度泛函理論(DFT)計算、電子顯微鏡(TEM)、X 光繞射(XRD)分析探討第三添加元素對SmCo6.7M0.3(M=Nb，V)之微結構與磁性質之影響。根據準化學模式，可以由溶液焓與陰電性差計算第三添加元素的佔據位置，但是與實驗結果不完全吻合。總能鬆弛計算的結果顯示藉由參雜Nb與V元素能增加TbCu7相的穩定性，且Nb與V最可能佔據於2e位置，與Rietveld方法精算的結果一致。 SmCo6.7V0.3理論計算的飽和磁化量與實驗值相符；SmCo6.7Nb0.3理論計算的飽和磁化量與實驗值相差約為11.4%，造成誤差的因素為實際結構中的缺陷使得磁化量降低。由SmCo7轉變為SmCo6.7Nb0.3時，理論計算的磁晶異向性常數由1.195×107erg/cm3提高到1.400×107erg/cm3 (kpoints=6×12×8)；由SmCo7轉變為SmCo6.7V0.3理論計算的磁晶異向性常數由1.195×107erg/cm3提高到1.437×107erg/cm3。添加第三元素Nb與V到SmCo7結構中，藉由降低晶粒尺寸與提升磁晶異向性兩個機制來提升矯頑磁場。
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