中正大學物理學系學位論文
國立中正大學,正常發行
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本論文以CW He-Ne雷射為光源，用Z-scan技術調查氯鋁酞青素(Chloroaluminum Phthalocyanine，簡稱ClAlPc)分別溶於乙醇(簡稱ClAlPc-ethanol)、N-甲基吡咯烷酮(簡稱ClAlPc-NMP)和兩者混合物(簡稱ClAlPc-ethanol-NMP)等三種溶液的熱透鏡效應(thermal lensing effect)。以上三種溶液都是二元系統(ethanol和NMP混和溶液當作一種溶液)，在本研究中三種溶液的溶質濃度都被調整為7.0*10^-4 M且都被置於1 mm厚的石英槽中。 對屬於流體靜力學系統(hydrostatic system)的單一成分樣品而言，其熱力學座標為壓力、密度以及溫度，其中獨立者有二，在此我們取密度與溫度為獨立的熱力學座標，並將狀態函數折射率n當成密度與溫度的函數。在這樣的樣品中，熱透鏡效應的生成是(i)藉吸收雷射光而造成樣品的激發，然後藉非輻射性鬆弛以及純熱擴散(thermal diffusivity)效應而使樣品溫度改變(ii)藉溫度梯度驅動熱聲波而使樣品密度改變，以及(iii)藉溫度變化與密度變化合起來造成n的改變delta(n)。在此，我們稱此delta(n)為熱致折射率改變。因為delta(n)在光斑中各徑向位置並不相等，故會造成熱透鏡效應。當光斑中心處的delta(n)值大於光斑邊緣處者時，它會造成正透鏡效應；反之，當光斑邊緣處的delta(n)值大於光斑中心處者時，它會造成負透鏡效應。 對屬於流體靜力學系統(hydrostatic system)的二元成分樣品而言，其熱力學座標為壓力、密度(代表二元混和溶劑密度)、溫度、wA、wB、chemical potential(A)、chemical potential(B)，( wA、wB代表為A與B成分的質量分率)，其中獨立者有四，在此我們取密度、溫度、wA、chemical potential(A)為獨立的熱力學座標。在這樣的樣品中，熱透鏡效應的生成是除了要考慮溫度變化與密度變化的貢獻外，還需要考慮(i)藉吸收雷射光而造成樣品的激發，然後藉非輻射性鬆弛以及純熱擴散效應而使樣品溫度改變，(ii)藉溫度梯度驅動熱聲波而使樣品密度改變，(iii)藉溫度梯度驅動熱擴散(thermal diffusion)而使分子從高溫往低溫移動或由低溫遷往高溫區域，(iv)藉分子濃度不均驅動質量擴散(mass diffusion)而使分子從高濃度往低濃度擴散，(v)藉質熱擴散與質量擴散而使樣品質量分率改變，以及(vi)藉溫度變化、密度變化和質量分率變化合起來造成n的改變，在此，我們稱此delta(n)為二元系統的熱致折射率改變。 從實驗的觀察和分析，逐一考慮開孔、閉孔和divided Z-scan訊號隨時間增加而改變得情況，探討熱透鏡隨時間變化情況。針對溶質對熱效應的貢獻，我們將透過熱擴散和質量擴散加以解釋。 在本論文之前，大家最常用以調查使二元系統中熱擴散與質量擴散用的實驗方法為熱擴散致瑞利散射(簡稱TDFRS)技術。TDFRS技術是由Pohl等人於1970年提出，在此技術中，我們只能量出二元系統中各別成分的熱擴散係數、質量擴散係數和索雷特係數ST(Soret coefficient)的大小，卻不能決定它們的正負號。1990年代期間，Kohler等人在傳統TDFRS技術中加入外差探測(OHD)系統，使成為更新版的TDFRS技術[1]，以下我們稱此更新版的技術為OHD-TDFRS。因為OHD-TDFRS不但能量測熱擴散係數、質量擴散係數以及ST的大小，同時能決定它們的正負號，1990年代之後，有關熱擴散與質量擴散的研究變得極為蓬勃，且進展地非常快速。 雖然Z-scan的功能與OHD-TDFRS相近，但卻鮮少被用以調查二元系統的熱擴散與質量擴散性質。透過這研究我們希望能將Z-scan.發展成為另一調查熱擴散與質量擴散的技術。 關鍵字：熱透鏡效應、CW He-Ne雷射、Z-scan、氯鋁酞青素。
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以波長為815 nm、時寬為21 femtosecond (fs)、重複率為82 MHz的鈦藍寶石脈衝雷射(Ti:Al2O3)為光源，我們對不同質量分率(mass fraction)的二氯乙烷與二溴乙烷混合溶液(二氯乙烷-溴乙烷)進行Z-scan實驗量測，藉以探討混合溶液的熱透鏡效應，並且釐清熱擴散與質量擴散對熱透鏡效應的貢獻。 過去我們曾以同樣的光源分別對二氯乙烷與二溴乙烷等二種簡單液體進行Z-scan實驗量測，結果發現單光子吸收對樣品增溫的貢獻大於雙光子吸收與受激光散射。單光子吸收後的非輻射性鬆弛造成空間中不均勻的樣品增溫，進而造成溫度梯度；接下來，溫度梯度在樣品中驅動一熱聲波而造成空間中不均勻的密度改變。對屬於流體靜力學系統(hydrostatic systems)的單一成分樣品而言，其熱力學座標為壓力、密度以及溫度，其中獨立者有二。藉著取密度與溫度為獨立的熱力學座標，我們將折射率的改變表達成delta n(密度，溫度)。 在本論文中，當我們以二氯乙烷-二溴乙烷為樣品時，因為樣品為二元溶液，因此熱力學座標除包括壓力、密度以及溫度外，另包括二元成分的質量分率wA 與wB 以及化學位能uA與uB。以上”prime”用以表是我們所調查的樣品是二元系統；wA 與wB分別代表A和B成分的質量分率，其中wA=1wB。因為多了四個熱力學座標(其中獨立者有二：wA與uA)，我們可以將折射率改變寫成delta n(溫度，密度，wA與uA))。今因支配wA變化的方程式可以寫成wA，Dθ和Dmd的函數，其中Dθ與Dmd分為二元溶液的熱擴散與質量擴散係數，當我們用Z-scan量測二氯乙烷-二溴乙烷的n之後，可進一步決定Dθ、Dmd以及索雷特係數ST(等同於Dθ/Dmd)之值(包括正負號)。 在本實驗之前，光外差探測-熱擴散致瑞利散射(OHD-TDFRS)技術最常被用來探討熱擴散與質量擴散，取其有高敏感度的優點。由於OHD-TDFRS是利用兩道相干的雷射光作為寫入光源(pump)造成光柵，再用另以一道雷射光作為偵測光源，相較之下，Z-scan技術雖然敏感度較低但仍足夠調查熱擴散與質量擴散效應，而且它有操作簡單的優勢。此外，當我們在本研究中使用815 nm的雷射脈衝為光源時，因為二氯乙烷與二溴乙烷都具有吸光的能力，所以我們不需要額外加入惰性染料到二氯乙烷-二溴乙烷中以加強它對雷射光的吸收；相反地，當大部份OHD-TDFRS量測都以可見連續光為光源時，研究者無可避免地需要在樣品中加入惰性染料以增強樣品的吸收。
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19932000期間W. Kholer團隊逐步改善傳統熱擴散致被迫銳利散射實驗 (thermal diffusion forced Rayleigh scattering；TDFRS)，並在其中加入外差探測功能 (optical heterodyne detection；OHD)，使成為一修正版的TDFRS (以下稱OHD-TDFRS)。有別於傳統的TDFRS，OHD-TDFRS除可量測二元系統組成成份的索雷特係數 (Soret coefficients) 大小外，亦可決定其正負值。隨OHD-TDFRS的發展漸趨成熟，有關熱擴散與質量擴散的研究變得越來越活躍，許多二元系統 (譬如二元混合溶液、高分子溶液以及膠質粒子懸浮液等)的兩種擴散性質都透過此技術而被釐清，甚至這些二元系統組成成份的索雷特係數值也被精確地量測。這些實驗結果引領了熱擴散與質量擴散的微觀機制探討，目前分子動力學 (molecular dynamics；MD) 模擬方法是最能正確估計索雷特係數，但它仍未能完全解釋兩種擴散的微觀機制。基於此，相關的理論模型及數值模擬方法至今仍在蓬勃地發展中。值得注意的是，OHD-TDFRS所觀察到的熱擴散與質量擴散都屬準靜過程。 2004年起，本實驗室曾以時寬為19皮秒的脈衝為光源，以Z-scan技術探討氯鋁酞青素-乙醇 (二元系統)中溶質分子的質量傳輸效應。經12年研究，我們認為19皮秒的脈衝所造成的溶質分子質量傳輸效應是一種非準靜過程，超過熱擴散與質量擴散所能解釋。為進一步確定吾人的判斷，我們曾改用2.8奈秒的脈衝為光源，用Z-scan技術探討同樣溶液中的質量傳輸效應，實驗結果支持我們先前的判斷。 因為以上結果，我們接續思索當脈衝時寬介於2.8 奈秒與連續光源區間時，溶質分子的質量傳輸現象是否仍類似於19皮秒或2.8奈秒的實驗結果，屬於一種非準靜過程，或它較像是連續光源的實驗結果，屬於準靜過程。 本研究採用包跡時寬為13.8 ns (介於2.8奈秒與連續光的時寬之間)的皮秒脈衝串為激發光源，以Z-scan技術調查兩高低濃度 (6*10-4 M與1.7*10-4 M) 的氯鋁酞青素-乙醇溶液的質量傳輸現象，實驗結果顯示，皮秒脈衝串所引致的溶質遷移行為近似於19皮秒單脈衝為光源所造成的結果，同屬非準靜過程。
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本實驗採用之前還未有人嘗試過的PLD系統磊晶鍺薄膜，並且利用於磊晶過程注入微量的氬氣，以及靶材的拋光此兩種方式，大幅的減少樣品表面生成的水滴狀顆粒，進而增加樣品表面的平坦度。 在PLD系統中，沉積速率由雷射能量控制，因此可以使用相較於其他技術更低的溫度做磊晶。一般最普遍使用的CVD磊晶溫度至少需要600℃甚至更高溫，但高溫會產生S-K模式的生長，導致薄膜不平整。而本實驗中所使用的溫度只需500℃。 此外，PLD磊晶過程中可以給予原子高動能，使其飛抵基板後能夠繼續移動至自由能較低的位置，形成良好的結晶性。 經過磊晶後的樣品，再使用快速高溫熱退火的處理，藉此進一步的提高結晶性與降低TDD數量。 實驗後所得到的高品質鍺薄膜即可當作樣品，並以本實驗所發展的微影技術完成光偵測器的封裝與後續的量測。
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具有高垂直異相性的磁性材料展現了下一代高密度非揮發記憶體和高熱穩
定性磁紀錄的巨大潛力。實驗證實Ta/FeCoB/MgO/FeCoB/Ta 磁穿隧接
面呈現出高磁晶異相能(MAE)。高磁晶異相性FeCoB/MgO、FeCo/MgO
、Fe/MgO 和Co/MgO 多層的原因已被廣泛的調查。考慮軌道自旋交
互作用力的二階微擾用於各顆原子磁晶異相能的研究。也以態密度分
析，判定Fe/MgO 介面對磁晶異相能的影響。本研究目地在於藉由考
慮軌道自旋交互作用力的一階、二階微擾，調查每顆原子對磁晶異
相能的貢獻。在此微擾的架構下，磁晶異相能可被拆解為原子、軌
道、k 點和能量解析的貢獻。我們實施第一原理密度泛函計算，以調查
Fex/MgO、Cox/MgO、(FeCo)x/MgO 和(CoFe)x/MgO 多層的磁晶異相
能。磁晶異相能的分析是基於微擾理論和佛斯理論(force theorem)。藉由
原子、軌道和能量解析的磁晶異相能貢獻，我們顯示Fex/MgO 磁晶異
相能受到MgO 基板影響的效應。。於Fe/MgO 介面鐵原子的磁晶異相能
增強效應歸因於此軌道躍遷
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本論文主要是提出一種新的量測技術，透過波導光柵結構穿透光之TE和TM模態相位差的方法來建構一種建基於量測相位差變化的折射率變化感測技術。 此種相位量測技術主要是利用Stokes parameter畫出龐加萊球再計算出相位差來得到折射率變化與相位差的關係。 藉由覆蓋糖水樣品我們可以得知相位差的量測方法所得偵測敏感度約為穿透率變化所得10倍，而在覆蓋DE-PMMA樣品可發現利用量測相位差變化方法遠較利用量測穿透率變化方法來的敏感。
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本實驗使用醋酸纖維素取代傳統化學氣相沉積法製備石墨烯的甲烷或乙炔等烃類氣體，來當作固態碳源。藉由快速熱退火機制將醋酸纖維素汽化並斷鍵，使其中碳原子沉積於鎳網並在表面析出生長石墨烯，然後在PMMA薄膜的保護下蝕刻掉鎳基底，最後搭配熱解法來移除樣品表面的PMMA，我們可以得到獨立的管狀石墨烯結構(tubular graphene，TG)。比起其他製備石墨烯的方法，本實驗的製程擁有快速的製備時間、較低的生長溫度、避免處理易爆氣體或毒化學物品等優點。 而藉由調控生長溫度、固態碳源的多寡、熱退火時間等製備參數，我們可製備不同管壁厚度的管狀石墨烯，並利用掃瞄式電子顯微鏡、高分辨率穿透式電子顯微鏡、原子力顯微鏡等儀器來檢測管狀石墨烯之整體生長均勻度與管壁厚度(石墨烯層數)。我們也發現樣品的拉曼光譜中之D-band、G-band和2D-band會隨製程參數而改變，證明了不同的製備參數，確實影響管狀石墨烯的結晶優劣性和生長層數。而樣品的四點電阻值，也是用於檢測樣品層數變化的性質。
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我們提出了一種新式，簡單的方法來製作提高有機發光二極體光萃取效率之微奈米結構，此種結構是建立於CsCl的潮解特性所產生的自組裝現象。其結構的大小與形貌可由CsCl、環境濕度、自組裝時間和溫度所控制，並可用來做為熱蒸鍍WO3微奈米結構層之遮罩。我們探討具有不同面積覆蓋比與厚度的WO3微奈米結構層之有機發光二極體發光效率的表現，結果發現具有最佳化的WO3微奈米結構之有機發光二極體的電流效率相對於參考元件可提升76%(島狀結構)和96%(孔洞結構)。
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本研究利用一維低折射率導模共振光柵結構(resonant waveguide grating, RWG)提升能量上轉換稀土(rare earth, RE)螢光材料的螢光增益，將長波長低能量激發光轉換成短波長高能量放射光。導模共振光柵結構是利用玻璃基板上旋轉塗佈多層含有多孔隙二氧化矽(SiO2)低折射率(n=1.22)薄膜的一維光柵層，光柵層上濺鍍高折射率材料(TiO2)為波導層，在波導層表面上利用浸塗法(dip-costing)均勻塗佈上轉換稀土螢光奈米粒子(NaYF4:Yb3+,Tm3+)，最後用水覆蓋封裝。實驗中，當入射激發光雷射(波長976 nm)耦合導模共振光柵TE模態，激發共振(excitation resonance)發生時，可提升上轉換螢光訊號達約10^4倍，若出射螢光再符合耦合條件時，可產生萃取共振(extraction resonance)再提升上轉換螢光訊號約1.5~2倍。利用嚴格耦合波理論(rigorous coupled-wave analysis, RCWA)模擬計算得知，激發共振產生時，TiO2波導層和水的介面形成局部強場分佈，使得光柵結構表面形成很強的電場強度來提升螢光訊號。因低折射率光柵層與TiO2波導層表面水溶液之折射率較為接近，達到較高的折射率對稱性使得強電場位置靠近上轉換螢光奈米粒子，故可大幅提升上轉換螢光強度。此種低折射率材料導模共振光柵結構將可用於螢光顯微鏡的生醫感測元件，使得應用的層面更加廣泛。 關鍵字：低折射率、能量上轉換、稀土、螢光、導模共振
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過去實驗發現利用電流誘發之等效場能間接或直接地操控磁矩翻轉，從文獻中提到，在重金屬材料(Ta、Pt)通入in-plane電流，利用鐵磁層結構斜面破壞，或在下層增加一天然反鐵磁層PtMn，造成對稱性破壞，且不需要外加磁場就能使鄰近鐵磁層產生等效場並驅動磁矩翻轉；文獻中的結構主要以探討單層鐵磁系統為主。若電流翻轉不須外加磁場，只需通入電流就能造成磁矩翻轉，此技術將其導入自旋電子元件中會是一項重大突破。 本實驗拓展電流誘發磁矩翻轉的研究，利用濺鍍方式製作反鐵磁耦合雙層結構MgO/CoFeB/Ru/CoFeB/MgO以及MgO/CoFeB/TaRu/CoFeB/MgO的薄膜此結構由於MgO/CoFeB界面效應，具備垂直磁異向性(PMA)特性。詳細的膜厚為： Sub/ Ta(10)/ MgO(1)/ CoFeB(1.2)/ Ru(2.2)/ CoFeB(1.2) / MgO(1) / Ta(3) Sub/ Ta(10)/ MgO(1)/ CoFeB(1.2)/Ta(0.3)Ru(0.7)/ CoFeB(1.2) / MgO(1) / Ta(3)單位是nm。 量測的方式是將電流注入Hall bar元件中，電流方向為x方向，施加外加磁場的方向分別為Hz(垂直模面)、Hx(平行電流)、Hy(垂直電流)，並在y方向進行異常霍爾電性量測。 實驗主要分為兩部分： 1.異常霍爾效應(AHE)量測 改變電流的方向及大小，進行磁場掃描，定義霍爾電阻曲線的翻轉形式，並根據霍爾電阻曲線的特徵以及磁性態畫出相圖。相圖的特點在於非典對稱圖形，而是呈現鏡像對稱的特徵。 2.電流驅動磁矩翻轉 施加固定磁場，進行電流掃描，當電流達到臨界電流時，磁矩發生翻轉。根據曲線的臨界電流大小以及施加之磁場，畫出相圖，利用相圖去討論磁性態；另外，此結構在不施加外加磁場的情況下亦能引發磁矩翻轉之現象，表示系統面內的對稱性破壞的特性，同時此零場翻轉的現象有具有未來製作元件的潛力。 關鍵字：自旋霍爾效應、人工反鐵磁、電流翻轉