屏東科技大學環境工程與科學系所學位論文
國立屏東科技大學,正常發行
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持久性有機污染物(Persistent organic pollutants ,POPs)多氯聯苯戴奧辛(Polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans ,PCDD/Fs)與多溴聯苯戴奧辛(polybrominated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans , PBDD/Fs)，廣泛的存在環境中，持續受到全世界的關注。因為其物理與化學性質，PCDD/Fs與PBDD/Fs均具有親脂性、急毒性，容易藉由生物累積性與生物放大作用，對生態系統及人類造成潛在之不良影響。母乳為瞭解產後嬰幼兒暴露於持久性有機污染物的重要樣本，因此本研究目的為調查母乳中PCDD/Fs與PBDD/Fs濃度，並進一步分析其對於嬰幼兒的影響。本研究於2014~2016年隨機挑選屏東地區健康的孕婦，所有的個案需回答一份詳細的日常飲食問卷和提供母乳樣本。25個樣品均使用高解析氣相層析儀/高效能質譜儀(HRGC/HRMS)共分析17種PCDD/Fs及12種PBDD/Fs同構物。母乳中的PCDD/Fs與PBDD/Fs平均濃度為2.89±1.18與0.117 pg WHO-TEQ/g lipid (n=25)。在教育程度方面研究所與其他學歷之間有顯著的差異：低於高中(p=0.008)、大學(p=0.031)；在年收入的部分100萬~150萬顯著低於30萬~60萬之間(p=0.021)。本研究結果顯示胎次、年齡、BMI、是否與吸菸者同住等基本生理參數因子較飲食方面的因素影響來的高。本次研究所測得之母乳中PCDD/Fs濃度低於其他國家，台灣南部嬰幼兒平均每日攝入量為12.1 pg TEQ/kg bw/ day相似於其他國家之研究。
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Polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) have caused the potential adverse effect on thyroid hormone and neurodevelopment which are highly associated with widely used brominated flame retardants (BFRs). Breast milk is an important sample for understanding the postnatal exposure of POPs in newborn and infant. Therefore, the aim of this study is thus to investigate concentrations of PBDEs in breast milk and to further found potential effect factors. In the present study, participants were healthy pregnant women which randomly recruited from medical center of Kaohsiung and Pingtung areas in Southern Taiwan between December 2014 and June 2016. fourteen PBDEs were analyzed with a high-resolution gas chromatograph/high-resolution mass spectrometer (HRGC/HRMS). Our results observed that BDE-209 contributed 37.4% of total PBDEs and found negative correlations between BDE-209 and thyroid hormones including T3, T4, FT3 and FT4. Did not found significant different between population, education and annual income and how often the electronic products used and consumers of dairy, meat and fish. Our result also found decline concentration of PBDEs in breast milk in Taiwan. In addition, principal component analysis (PCA) results showed 28% and 44% participants may direct and indirect exposure to PBDEs in Taiwan.
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目前有許多整治技術，例如最常見的土壤氣體抽除法（Soil Vapor Extraction, SVE）、空氣曝氣法（Air Sparging, AS）、化學氧化法（Chemical Oxidation）、生物復育法（Bioremediation）、還有電動力整治法（Electrokinetic remediation, EK）等其他整治技術。但在土壤及地下水整治的部分，在現地上常遇到低滲透性的地質，而導致該整治工法無法順利進行作業。因電動力法，可適用於飽和土壤層及不飽和土壤層，故選擇了電動力作實驗，以瞭解電動力對溴離子在含水層的移動是否有影響。 實驗中利用四口深約七公尺的標準監測井及一口簡易監測井，在不添加任何流質，施加電動力，經由三個實驗檢測出的溴離子濃度發現，雖然是由低水位往高水位的方向，溴離子還是能藉由電動力的牽引傳輸。 另外在相同的操作條件之下，經由實驗結觀察距離相差一公尺的監測井，同樣是高水位往低水位方向實驗結束時發現，陰極井的濃度相差了0.5倍，由此可證若距離增加，則可能須增加電壓或電流的大小、也可以增設監測井或增加電極的數量，使其傳輸效率更高。由此研究得知，電動力對於含水層溴離子的移動是有一定的影響力。
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溶劑萃取法相對於熱脫附法節能及經濟。汞吸附於土壤除了受於陽離子交換容量大小、土壤中有機質的多寡、土壤的pH值高低及土壤氧化還原電位影響，汞的分布型態也是主要影響因子。 本研究所使用土壤取自某受汞污染場址，探討土壤中汞型態分布對於溶劑萃取汞之影響，使用之萃取劑為0.01 M碘化鉀(KI)，且分別在以下5個pH值範圍(pH=0.5~2.77、pH=0.66~3.83、pH=0.76~5.35、pH=1.21~5.80、pH=1.47~6.68)添加2%過氧化氫(氧化還原電位650 mV以上)萃取三次。 結果顯示高濃度汞污染測試土壤(229 mg/kg)在土壤溶液pH=0.5~2.77/0.01 M KI/2%過氧化氫或pH=1.47~6.68/0.01 M KI/2%過氧化氫條件下萃取去除率最高為86%。汞分布主要為離子可交換態為48%，而溶劑萃取對於離子可交換態、碳酸鹽結合態萃取效果最好，在土壤溶液pH=0.5~2.77、pH=0.66~3.83、pH=0.76~5.3三種條件下萃取，去除率皆達90%以上，但若pH再提高，其去除率會隨著pH升高而降低，當土壤pH值小於4及大於7時，亦對汞之有機結合態有良好的萃取效果。
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碳黑為輪胎熱裂解中固相產物，碳黑中的灰分較高，若使用酸化技術加以處理，提高碳黑中碳含量，則具有再利用之經濟價值，在後續加工上碳黑熱處理，亦可能造成戴奧辛類化合物吸附或衍生。本研究主要是探討，不同的處理溫度和反應時間對於碳黑酸化中戴奧辛類化合物的影響。以實驗室中培燒預熱處理反應系統進行實驗，實驗參數設定為模擬碳黑酸化培燒進行再加工處理時溫度500℃、700℃及反應時間1小時、2小時。未加工前碳黑酸化測得總PCDD/Fs濃度為45.8 pg/g、Dioxin - like PCBs濃度為61.7 pg/g，顯示碳黑酸化內已經存在戴奧辛類化合物。而在500℃反應時間為1小時和2小時參數下，碳黑經培燒在加工處理後氣相測得PCDD/Fs濃度分別為1.32 ng/m3、0.75 ng/m3，Dioxin - like PCBs濃度分別為0.16 ng/m3、18.90 ng/m3。殘餘相測得PCDD/Fs濃度分別為0.49 pg/g、0.75 pg/g，Dioxin - like PCBs濃度分別為0.15 pg/g、42.46 pg/g。在700℃反應時間為1小時和2小時參數下，碳黑經培燒在加工處理後氣相測得PCDD/Fs濃度分別為0.70 ng/m3、0.47 ng/m3，Dioxin - like PCBs濃度分別為0.17 ng/m3、0.28 ng/m3。殘餘相測得PCDD/Fs濃度分別為0.35 pg/g、1.03 pg/g，Dioxin - like PCBs濃度分別為35.06 pg/g、81.33 pg/g。結果顯示碳黑酸化Dioxin - like PCBs生成較為明顯，與文獻相比，碳黑酸化類戴奧辛生成小於碳黑未酸化。
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Ad-DR bioassay檢測技術已趨於成熟與穩定，許多的文獻均證實該方法有足夠的穩定度與敏感度可扮演戴奧辛生物快篩的角色，先經由生物分析法篩選樣品，挑出污染樣品進行化學分析，降低化學分析方法的時間與成本。台灣地區目前仍以化學分析法做為戴奧辛檢測之標準方法，故民間檢測單位大部份是以化學背景的專業人士為主，導致在推廣Ad-DR bioassay時，生物技術的操作成為一種必須重新學習的門檻。為了增加Ad-DR bioassay的操作便利性，與靈敏度和穩定度，本次研究將探討不同病毒感染複數(MOI)對提高Ad-DR bioassay的靈敏度與穩定性是否有影響，尋找更符合現況的應用面。本次研究將使用化學與生物分析全台北部、中部、南部、東部、離島等區域共160個土壤樣品。其中93個土壤與67個樣本分別使用MOI=2與MOI=10之Ad-DR bioassay進行檢測，並與化學分析法數據進行比較。本次研究顯示低濃度樣品中(< 5 ng I-TEQ/kg )比較Ad-DR bioassay與化學法的比值可發現，MOI=10與化學法的平均比值(mean: 6.93)較MOI=2平均比值(mean: 9.21)來的低，特別是在濃度低於1 ng I-TEQ/kg以下之土壤樣品，顯示MOI=10檢測能力優於MOI=2。在穩定度方面MOI=2與MOI=10之數據並無顯著的差異，但MOI=10之實驗數據冷光讀值較高，其RSD均容易符合品質管制標準，較適合業者使用與推廣。
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消費性產品有多溴聯苯醚(PBDEs)存在表面，因此PBDEs容易釋放到環境中。本研究目的分析工作場所空調濾網中的PBDEs濃度，並評估員工在含有PBDEs灰塵下工作的職業暴露。本研究於2013年4月至2014年9月在台灣南部收集了9間一般診所、4間牙醫診所、8間工廠辦公室與6間工廠無塵室，作為本研究的調查對象。利用高效能吸塵器採集空氣濾網灰塵，以高解析氣相層析/高解析質譜儀(HRGC/HRMS)進行PBDEs的濃度定量分析，一共檢測14種PBDEs，分別是BDE-28、47、99、100、153、154、183、196、197、203、206、207、208、209。獨立空調濾網中的灰塵PBDEs濃度，牙醫診所(736 ng/g)雖然比一般醫療診所(1600 ng/g)及電子廠辦公室(2570 ng/g)的濃度低，但未達統計顯著的意義。中央空調濾網灰塵中的PBDEs濃度(32,600 ng/g)顯著的高於獨立空調濾網。預估診所與辦公室員工的室內灰塵每日PBDEs攝入量，介於2.96×10–8 至 1.25×10–7 mg/kg b.w./day (29.6–125 pg/kg b.w./day)，前述的觀察值都低於最低觀察危害反應劑量（lowest observed adverse effect level, LOAEL）1 mg/kg b.w./day。診所及辦公室員工的PBDEs之非致癌性及致癌性風險皆低於閾值。本研究調查室內工作場所的PBDEs暴露，對員工皆沒有危害。而獨立及中央空調濾網灰塵中的PBDEs反映了室內PBDEs隨時間與空間累積的分布，本研究透過收集分析空調濾網的PBDEs濃度是一種可運用的研究方法。
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多溴二苯醚（PBDE）是一類溴化阻燃劑，已被廣泛用於各種商業或消費產品，例如家具，紡織品，油漆，建築材料，和家用電子設備幾十年。 由於多溴二苯醚與各類聚合物產品，是以物理組合而非化學鍵結，故多溴二苯醚可以從塗覆的商業或消費產品，滲出到環境中而造成污染。多溴二苯醚具親脂性、持久性、及生物蓄積性，且無處不存在於室內環境或微環境中。因此，它們對環境的污染，已經不斷引起全球公共衛生的關注。動物研究結果也顯示多溴二苯醚可能破壞生殖和發育系統，具神經毒性及干擾內分泌系統。直至2011年，產前暴露於多溴二苯醚可能對甲狀腺激素的破壞，人類的神經發育和健康的不利影響的研究證據仍然有限。因此，我們設計三個不同的目的研究，以檢視暴露於多溴二苯醚對內分泌功能（如：甲狀腺激素和胰島素樣生長因子-1（IGF-1）），及神經發育的影響以及評估對家居環境的健康風險。 第一部分： 動物研究結果顯示，新生兒暴露於多溴二苯醚可導致持久性神經行為缺陷，包括在運動活性、認知作用、及自發行為的改變，和膽鹼系統的易感性。本研究的目的是檢測產前暴露於多溴二苯醚對嬰兒神經發育的影響。我們以高解析氣相層析/高解析質譜儀(HRGC/HRMS)檢測36個臍帶血樣中的多溴二苯醚濃度，並以檢測嬰兒神經發育的貝利量表第三版，來評估嬰幼兒神經發育情況。利用統計方法，研究其相關性。本研究結果顯示，產前暴露於多溴二苯醚可能影響嬰兒的神經發育。 第二部分： 體內研究顯示，囓齒動物的產前或新生兒暴露於多溴二苯醚會擾亂甲狀腺激素的平衡，但很少有研究報告多溴二苯醚和胰島素生長因子-1（IGF-1）的關聯。本研究的目地是探討多溴二苯醚暴露是否會影響甲狀腺激素及IGF-1在臍血中的濃度。本研究共招募140位台灣中部(2000~2001年)及南部(2007至2009年) 的健康孕婦。收集產後一個月內的母乳樣品（n=149），利用高解析氣相層析/高解析質譜儀(HRGC/HRMS)檢測母乳中14種PBDEs濃度，及臍帶血中甲狀腺素與胰島素生長因子-1（IGF-1）濃度，並以統計方法，研究其相關性。結果顯示母乳中14種PBDEs總濃度與臍帶血中甲狀腺激素和IGF-1並無顯著相關。但以多元逐步線性回歸模型檢測並控制產婦年齡，孕前體重指數（BMI），胎次，胎齡和區域後（即中部和南部台灣）結果顯示：臍血中Log T4濃度與母乳中較高濃度的BDE-154略為顯著相關。而Log FT4的濃度與Log BDE-99濃度的降低和Log BDE-154濃度的增加具顯著相關。Log IGF-濃度也與Log BDE-196濃度的增加及Log BDE-85濃度的降低具顯著相關。本研究結果顯示，台灣婦女臍帶血中甲狀腺激素及IGF-1的濃度與母乳中多溴二苯醚濃度與具弱相關。 第三部分： 人體暴露於多溴二苯醚可能與不良健康影響有相關。飲食和微環境的來源被認為是多溴二苯醚暴露的主要途徑。本研究旨在檢測住宅室內和室外空氣中多溴二苯醚含量，並進一步的評估其對不同年齡的家庭成員的健康風險影響。本研究同時收集住宅區的房屋室內外空氣樣品，並以HRGC/ HRMS檢測空氣樣品中 BDE-47，99，100，153，154，183，196，197，203，206，207，208以及209的含量加以統計分析。本研究結果顯示室內空氣中PBDEs含量並未顯著高於室外。而住宅區屋外空氣的PBDE平均含量比工業和城市地區的屋外空氣低。在台灣家中室內空氣的Σ14PBDEs和BDE-209的含量並未高於其他國家。台灣家庭成員中，每天由室內空氣和灰塵所攝入非飲食PBDEs的量，以幼兒最高而成年男性最低。在台灣，對於居家環境中引起影響神經行為的非膳食多溴二苯醚暴露量，其非癌症（危險商數：HQ）和癌症（癌風險：R）的風險評估分別為小於1.00和1.00低×10-6的臨界值。總之，在台灣，居家室內多溴二苯醚和每天攝入非食物多溴二苯醚含量是較低，若只考慮對神經行為的影響，居家環境中的多溴二苯醚的含量對家庭成員從新生兒到老年人是無害的。
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室內灰塵為學齡孩童暴露多溴聯苯戴奧辛/呋喃(polybrominated dibenzo-p-dioxins/furans, PBDD/Fs)與多溴聯苯醚(polybrominated diphenyl ethers, PBDEs)之重要途徑。本研究旨為調查小學、幼兒園與車輛灰塵中PBDD/Fs與PBDEs濃度，並結合報導基因法(Ad-DR bioassay)分析幼兒園與小學灰塵中總多氯聯苯戴奧辛(polychlorinated dibenzo-p-dioxins/furans, PCDD/Fs)濃度，進一步評估學齡孩童透過灰塵攝入上述污染物之危害。本次研究共分析78件次台灣南部與中部地區之灰塵樣本，其中包含24件次國小一般教室(NR)與24件次電腦教室(CR)、10件次幼兒園教室(KR)與20件次汽車(V)灰塵樣本。本研究利用高解析氣相層析儀/高解析質譜儀分析14種PBDEs同構物與12種PBDD/Fs；並使用Ad-DR bioassay分析灰塵樣本中總PCDD/Fs之生物毒性當量(bio-analytical equivalents, BEQ)。本次研究結果顯示，NR、CR、KR與V灰塵中14種PBDEs濃度分別為440、2331、453與1987 ng/g；NR、CR、KR與V灰塵中平均PBDD/Fs分別為0.0275、0.0588、0.0161與0.0790 ng-WHO2005-TEQ/g，NR、CR與KR灰塵中平均BEQ分別為0.0131、0.0138與0.00337 ng-BEQ/g。車輛灰塵中PBDEs同構物分佈與其它灰塵樣本略為不同，而PBDD/Fs同構物分佈則非常相似。在全部的灰塵中PBDEs濃度與PBDD/Fs具有非常顯著之線性相關(n=78, adjust R2=0.256, p<0.001)，顯示灰塵中PBDE與PBDD/Fs污染可能來自於同一種污染源。進一步評估健康風險，PBDE與PBDD/Fs之攝入風險均低於相對之閥值，學齡孩童經由居家灰塵暴露PBDEs與PBDD/Fs濃度要高於學校教室。上述的研究結果均顯示。台灣學齡孩童經由室內灰塵暴露PBDEs、PBDD/Fs與PCDD/Fs之濃度屬於安全之範疇。
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本研究之研究對象為台灣南部某焚化廠，係蒐集該廠歷年之飛灰與穩定化物採樣檢測數據，再利用檢測數據辦理主成分分析。蒐集之檢測數據期間為自92年建廠營運起至104年12月止共計13餘年。由所蒐集之歷年分析檢測數據進行主成分分析，分析中主要對於各金屬元素如：汞、鉛、鎘、鉻、砷、六價鉻、銅、硒與鋇等作KMO與Bartlett 球形檢定、組成元素之總變異量與組成元素成份空間分佈圖。藉以觀察各金屬元素之組成分佈與相關性，並有利於後續辦理此相關研究之參考。 本研究藉由原灰與穩定化物之採樣分析數據利用主成分分析，研究結果顯示： 由主成分分析之相關性矩陣可以觀察出，原灰與穩定化物皆為六價鉻與鉻之相關性較高(原灰為0.84、穩定化物為0.54)。以適切性係數判斷，原灰之KMO值為0.60，穩定化物之KMO值為0.50，顯示原灰與穩定化物之採樣檢測數據僅作主成分分析即可。以總變異量分析觀察之，原灰可解釋之全部變異為69.23%，穩定化物可解釋之全部變異為75.71%。原灰之成份矩陣經過轉軸分析後可以觀察出不同的結果，係鉻(0.85)、六價鉻(0.87)、硒(0.78)、鉛(0.76)、銅(0.83)、鎘(-0.78)、Sn(-0.87)與元件1~4之相關係數較高；而穩定化物之成份矩陣經過轉軸分析後可以觀察到的結果為汞(0.86)、鉛(0.77)、鉻(0.82)、六價鉻(0.86)、銅(0.73)、硒(0.91)、鋇(0.95)與元件1~5之相關係數較高。 在該廠操作管理上之建議，已提醒該廠之操作需提升飛灰穩定化物攪拌品質。而近年之啟停爐次數偏高(自100年度起因鍋爐爐管破漏而停機維修次數，每年度高達14至21次)，已影響原灰與穩定化物之採樣分析數據。另外，濾式集塵器之濾袋品質欠佳與多處破漏造成冷空氣進入等情事，亦已提出建議請該廠研提改善濾袋採購規格制定並督促修復袋濾式集塵器之檢修，以降低消石灰使用量及維持原灰與穩定化物之品質。