Removal of Radionuclides from Estonian Groundwater Using Aeration, Oxidation, and Filtration

Radionukliidide kõrvaldamine Eesti põhjaveest õhustamise, oksüdeerimise ja filtrimisega

Liie Lumiste ； Rein Munter ； Johannes Sutt ； Tiit Kivimäe ； Toivo Eensalu

《Proceedings of the Estonian Academy of Sciences. Physics, Mathematics》 61卷1期 (2012/03) Pp. 58-64

摘要

Tallinna äärelinna põhjavees määrati raua, mangaani, sulfiidide, ammooniumi ja radionukliidide (Ra226, Ra228) sisaldust ning summaarset radioaktiivsust. Tehti kindlaks, et mitmete Kambriumi-Vendi põhjaveekihi puurkaevude joogiveest saadav aastane efektiivdoos ületab Euroopa Liidu kehtestatud piirnormi (0,1 mSv/a).Antud töö eesmärgiks oli välja töötada tehnoloogia, mis võimaldaks põhjaveest kõrvaldada samaaegselt rauda, mangaani, sulfiide, ammooniumi ja mõningaid radionukliide (Ra226, Ra228). Konstrueeriti pilootseade, mis koosnes Venturi-tüüpi inžektorist, õhustamisseadmest GDT (Gas-Degas Technology, Mazzei Corp., USA), oksüdatsioonikambrist ja kaheastmelisest filtrist. Seadmel katsetati erinevaid mittekatalüütilisi (Everzit Special Plus, liiv) ja katalüütilisi (Filtrasorb FMH, Pyrolox) materjale. Pilootseade oli varustatud proovivõtukraanidega, mis olid paigutatud iga tehnoloogilise astme vahele ja filtrikorpustesse. Spektrofotomeetriga (HACH DR/2000) määrati raua, mangaani ja ammooniumi sisaldust ning hägusust, lisaks määrati pilootseadme erinevates punktides pH-d, lahustunud hapniku ja süsinikdioksiidi sisaldust. Vee radioaktiivsus määrati Keskkonnaameti kiirgusosakonnas, kasutades vedelikstsintillatsiooni meetodit ja γ-spektromeetriat. Määrati kindlaks, et intensiivse õhustamise, piisava oksüdatsiooni ja sobiva materjalide valikuga on võimalik samaaegselt kõrvaldada veest rauda ning mangaani koos raadiumi isotoopidega. Protsessi efektiivsuseks saavutati 90%-line summaarse α-kiirguse ja 70%-line summaarse β-kiirguse vähenemine põhjavees. Kuna uraanisisaldus uuritavas põhjavees oli marginaalne ja radoon eemaldatakse peaaegu täielikult (~ 99%) õhustusseadmes, arvutati joogiveest saadav aastane efektiivdoos Ra226 ning Ra228 põhjal ja filtraadi puhul saadi tulemuseks 0,067 mSv/a, mis jääb alla Euroopa Liidu kehtestatud piirnormi (0,1 mSv/a). Teoreetiline eeldus, et suur osa radionukliide eraldub koos Fe(OH)3 flokkidega juba esimeses filtreerimisastmes, leidis kinnitust filtrite pesuvee uurimisel. Radioaktiivsust mõõdeti nii sadet sisaldava kui filtreeritud pesuvee puhul ja tulemused näitasid sadet sisaldavas pesuvees 4,6 korda kõrgemat summaarset α-kiirgust ning 5,3 korda kõrgemat summaarset β- kiirgust. Koossadenemise protsess, kus MnO2 ja Fe(OH)3 osakestel on tähtis roll, tõi kaasa raadiumi isotoopide samaaegse eraldumise. Raadiumi kaassadenemise protsess on efektiivsem MnO2 sademel, võrreldes Fe(OH)3 sademega. Lähtevee kõrgema radionukliidide sisalduse puhul on võimalik kasutada teise astme filtris vajalikku katalüütilist adsorbenti või ioniiti.

並列摘要

Groundwater in the north-eastern suburb of Tallinn was analysed to determine the content of iron, manganese, sulphides, ammonia, and radionuclides (Ra^226, Ra^228) and total radioactivity. It was established that for several wells of the Cambrian-Vendian water layer the annual effective dose would exceed the EU guideline for drinking water (0.1 mSv/yr). The purpose was to find a technology for simultaneous purification of groundwater from iron, manganese, sulphides, ammonia, and some radionuclides (Ra^226, Ra^228). A pilot plant consisting of a Venturi-type aeration unit GDT (Gas-Degas Technology, Mazzei Corp., USA), an oxidation tank, and two-stage filtration columns was constructed. Several non-catalytic (Everzit Special Plus, sand) and catalytic filter materials (Filtersorb FMH, Pyrolox) were tested. Along the flow sheet from the aerator to the II stage filter outlet the pH, dissolved oxygen and carbon dioxide, turbidity, the content of iron, manganese, and ammonia were monitored, mainly by using spectrophotometry (HACH DR/2000). Radioactivity of water samples was determined by the Estonian Radiation Centre using the liquid scintillation counting method and γ-spectrometry. It was established that by intensive aeration of groundwater followed by oxidation for a certain contact time and appropriate selection of filter materials of different properties, it was possible to remove together with iron and manganese also radium isotopes. The total effectiveness of the process was 90% removal of gross-alfa and 70% removal of gross-beta activity of groundwater. Since the uranium content in the well water was marginal and radon was almost totally (99%) removed in the degas separator, the total effective dose was calculated by Ra^226 and Ra^228. It was about 0.067 mSv/yr, which is lower than the EU DWD guideline (0.1 mSv/yr). The theoretical assumption that radionuclides were already removed with Fe(OH)3 flocks in the first filtration step was verified by examining wash water. The radioactivity of wash water containing precipitate and the filtered wash water were measured. Results showed 4.6 times higher gross-alfa and 5.3 times higher gross-beta activity in the water containing precipitate. The co-precipitation process, where MnO2 and Fe(OH)3 flocks played an essential role, resulted in simultaneous removal of radium isotopes. Co-precipitation of radium with MnO2 was more effective than with Fe(OH)3.

並列關鍵字

groundwater ； iron ； manganese ； radium isotopes ； aeration ； filtration