穿透式電子顯微鏡應用於超晶格結構中內層砷化銦/砷化鎵量子點之研究

本論文主要在探討在InAs/GaAs量子點結構之特性，包括超晶格中不同層距與單層緩衝層等相關之奈米結構與發光性質，分析技術是使用穿透式電子顯微鏡 (transmission electron microscopy， TEM)、高角度環形暗場掃描穿透式電子顯微鏡 (high-angle annular dark field scanning transmission electron microscopy， HAADF-STEM)、高分辨TEM (high-resolution transmission electron microscopy， HRTEM)、電子斷層攝影術Electron tomography (ET)和光激發光譜(Photoluminescence，PL)等。就研究範圍可以分成三大部分：(一)使用化學精細拋光在GaAs相關材料的TEM試片製備，(二)超晶格結構中不同層距對內層量子點的影響，(三)GaAsSb緩衝層對於內層量子點的影響三個部分。在第一部分，我們將介紹一種新的化學處理方法來削除離子束減薄過程中所產生的試片損害，並量測數據證明試片改善的狀況，之後在應用於量子點TEM試片製作。第二部分是從單層與多層超晶格結構不同層距(30nm、20nm和 10nm)的2.6原子層(monolayers，MLs) InAs/GaAs量子點PL與TEM量測結果，探討層距對內層量子點結構與光學特性的影響，並且使用電子斷層攝影束重構30nm層距結構的量子點三維幾何狀況以瞭解真實內部的排列狀況。第三部分則是研究GaAsSb緩衝層對內層2.4MLs InAs/GaAs量子點的影響，並利用HRTEM與HAADF-STEM影像從微觀結構提出對光學測量結果的說明。在第一部分中，使用2種化學溶液處理GaAs相關材料的TEM試片。由於GaAs相關材料在離子束減薄過程中，因離子轟擊容易而在表面形成非晶質結構，該結構對於TEM分析會造成極大的影像干擾而模糊，特別是InAs/GaAs量子點結構。因此，我們以兩階段方式處理，第一階段以30% NH4OH溶液浸泡一分鐘，目的是去除表面的自然氧化層；第二階段是以1%H2SO4容易浸泡10分鐘，這個步驟的目的是去除GaAs非晶質層，同時形成一層很薄且含有過量砷的表面層保護表面，避免再度氧化。經由這個處理後的TEM試片，平整度可以到達2.9nm，而晶格影像的訊雜比提升了40%，同時也沒有任何化學溶液的殘留。因此，使用這個方法處理可以獲得平整乾淨的TEM試片，而之後的研究均使用這個方法處理。在第二部分中，研究在30層之超晶格結構中不同層距(10、20、30nm)對2.6MLs InAs/GaAs量子點光學與結構特性上的影響，同時這些結果也與單層量子點做比較。在低溫PL量測中，就基態發光峰分析，30nm層距具有最低能量、最佳的熱穩定性與好的能量同調性，這些特性對於光學應用十分有幫助。為了更瞭解內部結構的訊息，橫截面TEM結果顯示，內層量子點的高度與基態能量相關；而尺寸分佈狀況，10nm和20nm層距結構的量子點尺寸較為一致或是具有很高的集中性，而在PL光譜中基態發光峰的半高寬分析中，這兩片結構試片卻有較寬的半高寬。一般來說，量子點尺寸越一致，基態發光峰半高寬越窄。從一致性最高的10nm層距結構量子點的TEM分析，發現內部有很多差排存在，同時，量子點週圍也有晶格不匹配差排(Misfit dislocation)的發生。再者，也觀察到超晶格結構中特有的自我調整響應現象，在HAADF-STEM影像實際量測所獲得的結果與理論計算的結果趨勢相同。就關聯性排列(Correlated arrangement)來說，20nm和10nm層距結構屬於關聯性排列，而30nm層距的量子點卻沒有十分明顯的排列規律。利用STEM-HAADF ET來研究30nm層距量子點的三維排列，發現上下相鄰兩層最近距離的兩個量子點，若以下層量子點的垂直方向[001]為準，上層量子點呈現在下層量子點15度的方向，同時水平方向沿著<110>移動了約8.8nm的距離；而在同一層中最近的兩個量子點是沿著<110>方向相距為17.5nm，亦即在相同層最近的兩個量子點中間的下一層就有一個量子點，接近所謂的anti-correlation的排列。最後一個部分是研究GaAsSb緩衝層對於內層2.4MLs InAs/GaAs量子點的影響。在低溫PL結果中，使用GaAsSb緩衝層的量子點結構同時具有較低的基態能量與較強的發光強度。藉由平面與橫截面TEM影像分析的結果得到使用GaAsSb緩衝層會讓內層量子點的密度增加，同時，從HRTEM影像與HAADF-STEM影像得知GaAsSb低表面能緩衝層會讓量子點具有較大的接觸角和較高的高度。此外，藉由低溫PL與HRTEM影像的觀測，緩衝層結構幾乎不影響潤濕層的組成與厚度。

關鍵字

穿透式電子顯微鏡；砷化銦/砷化鎵量子點

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Transmission electron microscopy ； InAs/GaAs quantum dots

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